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钙基催化剂的设计合成及应用研究进展

化工学报 2023年第7期74卷 2717-2734页

作者：涂玉明邵高燕陈健杰刘凤田世超周智勇任钟旗北京化工大学化工资源有效利用国家重点实验室北京100029

钙基催化剂是以钙氧化物为金属活性位点的固体碱催化剂,具有绿色高效、廉价易得等优点,有较好的催化性能,可广泛应用于生物柴油制备、废水处理和焦油裂解重整等领域,已受到国内外研究者们越来越广泛的关注。主要介绍了钙基催化剂类型、... 详细信息

钙基催化剂是以钙氧化物为金属活性位点的固体碱催化剂,具有绿色高效、廉价易得等优点,有较好的催化性能,可广泛应用于生物柴油制备、废水处理和焦油裂解重整等领域,已受到国内外研究者们越来越广泛的关注。主要介绍了钙基催化剂类型、应用研究现状及作用机理,概述了其在各个领域的研究进展,分析归纳了钙基催化剂设计合成思路的历程和趋势:从CaO、Ca(OH)_(2)等天然钙基催化剂到主动设计合成的负载型含Ca催化剂,指出了稳定高效钙基催化剂的设计合成是其实现进一步发展的关键。最后对钙基催化剂研究进展进行归纳总结,并对其未来发展及应用前景进行了展望。

关键词：钙催化剂催化氧化催化裂解生物柴油合成

煤地下气化低效的化学反应工程根源:滞留层及通道中的传质与反应

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化工学报 2022年第8期73卷 3299-3306页

作者：刘振宇北京化工大学化工资源有效利用国家重点实验室北京100029

煤地下气化技术历经国内外一百多年的实验室研究和大量现场试验仍然存在产率低等关键问题。虽然一些文献认为该技术是未来煤炭利用技术的发展方向,但其至今仍未实现工业应用的现象说明其本身存在尚未被充分关注的关键科学(卡脖子)问题... 详细信息

煤地下气化技术历经国内外一百多年的实验室研究和大量现场试验仍然存在产率低等关键问题。虽然一些文献认为该技术是未来煤炭利用技术的发展方向,但其至今仍未实现工业应用的现象说明其本身存在尚未被充分关注的关键科学(卡脖子)问题。本文从化学反应工程基本原理出发分析该技术涉及的关键传质与反应过程,并与现代大型地上煤气化技术对比,探讨其工业应用技术挑战的科学根源。

关键词：煤地下气化传质合成气一氧化碳二氧化碳

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光电催化用于高附加值化学品合成

Chinese Journal of Catalysis 2022年第3期43卷 595-610页

作者：苗昱聪邵明飞北京化工大学化工资源有效利用国家重点实验室北京100029

化石燃料的过度消耗导致了能源短缺和环境破坏,因此可再生清洁能源的开发已成为当务之急.在众多可再生能源中,太阳能因其环境友好,储量巨大且分布广泛等特点而引起了研究者们的兴趣.光电催化(PEC)是一种能够将可再生太阳能转化为化学能... 详细信息

化石燃料的过度消耗导致了能源短缺和环境破坏,因此可再生清洁能源的开发已成为当务之急.在众多可再生能源中,太阳能因其环境友好,储量巨大且分布广泛等特点而引起了研究者们的兴趣.光电催化(PEC)是一种能够将可再生太阳能转化为化学能的方法,而最受关注的是通过PEC水分解来获得高附加值的氢能源.欲使PEC系统实现水分解,理论上应利用带隙至少为1.23 eV的半导体光电极,在光激发下使产生的光生空穴和电子分别在阳极进行水的氧化以产生氧气,并在阴极实现水的还原来产生氢气.然而在此过程中,阳极发生的析氧反应(OER)是一个动力学缓慢的四电子过程,并且反应产出的氧气相对于氢气是一种低附加值的产物.这就导致了PEC水分解体系效率较低,经济性也不令人满意.实际上,除水分解之外,PEC体系还有许多其他应用,包括水氧化制过氧化氢、有机物选择性氧化、有机污染物氧化降解以及二氧化碳还原等.这些应用能够提升产物的附加值,如水能被氧化为更高价值的过氧化氢而不是氧气.此外,例如甘油这一价格低廉的有机生物质可以被氧化转化为1,3-二羟基丙酮和甘油醛等高附加值化学品,此类反应加快反应速率的特点同样能使得PEC系统的实用性提升.最近,在光阴极上进行二氧化碳还原反应同样得到了许多关注,因为它能够同时起到将太阳能转换为化学能和减少温室气体来保护环境的双重目的.但想要实现以上的目标,必须选择合适的半导体材料以满足各体系的需要.因此,在一个PEC系统中同时设计能够带来更多效益的反应和与之匹配的高效光电极是一个巨大的挑战.以往有许多优秀的文章总结了PEC水分解体系的设计和优化,但目前还缺少对如何实现PEC系统中各种高附加值产品生产以及环境处理应用的全面讨论.基于此目的,本述评聚焦于PEC系统中多种面向现实应用的反应体系,详细讨论了系统中光电极的设计制备、反应环境调控,并揭示工作机理.相信这篇关于PEC技术应用拓展的详细述评将对太阳能-化学能转化以发展清洁能源和环境保护的方向带来有效的借鉴和启示.

关键词：光电催化高附加值化学品光电极有机物氧化二氧化碳还原

碳酸盐炼制共热耦合甲烷干重整制高附加值化学品发展展望

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物理化学学报 2023年第3期39卷 1-9页

作者：尹倩宋慧婷徐明鄢红赵宇飞段雪北京化工大学化工资源有效利用国家重点实验室北京100029

传统过程工业,诸如我国水泥、钢铁、耐材和电石等行业,都涉及碳酸盐高温热分解过程,其导致的CO_(2)排放量超过了全国工业碳排放总量的50%,大量CO_(2)排放对全球气候产生了不可逆转的影响。因此,如何减少过程工业排放的CO_(2)并且充分利... 详细信息

传统过程工业,诸如我国水泥、钢铁、耐材和电石等行业,都涉及碳酸盐高温热分解过程,其导致的CO_(2)排放量超过了全国工业碳排放总量的50%,大量CO_(2)排放对全球气候产生了不可逆转的影响。因此,如何减少过程工业排放的CO_(2)并且充分利用碳酸盐热分解的余热面临着巨大挑战。为进一步降低该类过程工业的CO_(2)排放量同时降低其热分解的能耗,通过利用地球上储量丰富的温室气体CH_(4),对碳酸盐进行共热耦合重整制备合成气等高附加值产品,有望成为一种环保经济的技术路线。本文总结了(光/热)碳酸盐炼制耦合甲烷干重整反应、醇类重整反应以及CO_(2)捕获反应的最新进展,并且对碳酸盐炼制耦合甲烷干重整反应在理论计算方面的研究进展进行了介绍,进一步结合本课题组近期关于碳酸盐共热耦合甲烷重整的最新结果,我们提出了该类耦合反应的发展展望,为实现CO_(2)的高效转化和减排增效提供了思路。

关键词：碳酸盐甲烷干重整耦合反应碳减排

镁基水滑石材料在重金属污染修复领域的应用进展

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无机盐工业 2023年第4期55卷 1-5,12页

作者：郑美琪马达刘婷婷林彦军孔祥贵段雪化工资源有效利用国家重点实验室北京化工大学北京100029

由于人类活动和自然原因,重金属污染已经成为一个全球性问题。吸附法是一种极具可操作性和规模化推广的修复技术,因此,开发具有高选择性、高吸附量的吸附剂迫在眉睫。类水滑石是一类典型的阴离子插层材料,因其层板组成可调、层间阴离子... 详细信息

由于人类活动和自然原因,重金属污染已经成为一个全球性问题。吸附法是一种极具可操作性和规模化推广的修复技术,因此,开发具有高选择性、高吸附量的吸附剂迫在眉睫。类水滑石是一类典型的阴离子插层材料,因其层板组成可调、层间阴离子可交换、结构记忆效应等特点已经在重金属污染治理领域得到了广泛关注。概述了盐湖镁资源高值化转化制备镁基水滑石材料并用于重金属污染治理方面的工作,介绍了镁基水滑石在重金属污染耕地原位修复方面的应用进展,讨论了超稳矿化过程中存在的问题并提出了建议,最后对镁基水滑石的应用前景进行了展望。

关键词：重金属污染镁基水滑石层状材料超稳矿化

Pd催化糠醛加氢反应中溶剂依赖效应的理论计算

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高等学校化学学报 2023年第2期44卷 135-143页

作者：邓园王思丰海松张欣北京化工大学化学学院化工资源有效利用国家重点实验室北京100029

糠醛催化加氢反应工艺主要分为气相、液相以及催化转移加氢等.相比于糠醛气相加氢,液相加氢为反应提供了更多的可持续性和自由度,但其中溶剂依赖现象对糠醛定向催化转化的影响机制尚不清晰.针对上述问题,本文选用3种溶剂(甲醇、水和环己... 详细信息

糠醛催化加氢反应工艺主要分为气相、液相以及催化转移加氢等.相比于糠醛气相加氢,液相加氢为反应提供了更多的可持续性和自由度,但其中溶剂依赖现象对糠醛定向催化转化的影响机制尚不清晰.针对上述问题,本文选用3种溶剂(甲醇、水和环己烷)为研究对象,采用密度泛函方法,从理论计算角度探究了Pd催化糠醛加氢反应中溶剂效应对反应活性和选择性的重要作用.结果表明,在糠醛加氢反应过程中,溶剂一方面能够形成氢键网络促进质子穿梭,另一方面能够稳定反应物、中间体以及生成物,有效降低C=O加氢的能垒.自由能计算结果表明,在液态水、甲醇和环己烷中,随着溶剂极性的降低(水>甲醇>环己烷),第一步C=O氢化的能垒逐渐降低(0.70 eV>0.68 eV>0.44 eV).在水和甲醇介导的糠醛加氢反应过程中,第一步C=O加氢的反应势垒进一步降低为0.47和0.41 eV.差分电荷密度以及Bader电荷分析表明,反应过程中存在糠醛和Pd催化剂之间的电荷转移.分波态密度(PDOS)分析表明,溶剂的加入使d带中心向靠近费米能级的方向移动,表明Pd催化剂的催化活性得到提高.

关键词：溶剂依赖糠醛加氢钯催化剂理论计算

零价铁强化水解酸化对厨余与餐厨垃圾混合厌氧消化性能的影响

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北京化工大学学报（自然科学版） 2023年第3期50卷 41-48页

作者：李子庆陈锡腾袁海荣李秀金北京化工大学化工资源有效利用国家重点实验室北京100029

基于厨余垃圾成分复杂而难以水解酸化的特点,提出通过投加零价铁强化厨余与餐厨垃圾水解酸化进而提高厌氧消化性能的策略。将厨余垃圾和餐厨垃圾按照不同配比混合,设置零价铁投加量为5、10、15和20 g/L,考察不同投加量条件下厌氧体系的... 详细信息

基于厨余垃圾成分复杂而难以水解酸化的特点,提出通过投加零价铁强化厨余与餐厨垃圾水解酸化进而提高厌氧消化性能的策略。将厨余垃圾和餐厨垃圾按照不同配比混合,设置零价铁投加量为5、10、15和20 g/L,考察不同投加量条件下厌氧体系的消化性能。结果表明:酸化阶段厨余垃圾质量分数50%的试验组水解酸化效率最高,产生的乙醇和总挥发性脂肪酸(TVFA)总量比单独厨余垃圾试验组提高了206.78%;适量投加零价铁可以提高乙醇和TVFA的总产量,且投加量与油脂降解率、溶解性化学需氧量(SCOD)、乙醇和TVFA产量呈正相关;当投加量超过10 g/L后,零价铁对水解酸化的促进效果不明显。利用酸化出料进行甲烷化试验,投加零价铁组的累积产甲烷量有所增加,且产气速率提高,其中厨余垃圾占比100%、零价铁投加量10 g/L试验组的累积产甲烷量为(2664±130)mL,比对照组提高了15.61%。综合以上结果,在酸化相投加零价铁能够提高混合垃圾产气效率。

关键词：厨余垃圾餐厨垃圾零价铁水解酸化

双原子位点M-N-C电催化剂在CO_(2)还原反应中活性位点的最佳分布

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高等学校化学学报 2022年第2期43卷 138-146页

作者：周颖贺培楠丰海松张欣北京化工大学化学学院化工资源有效利用国家重点实验室北京100029

双原子位点M-N-C催化剂是催化CO_(2)还原反应(CO_(2)RR)性能最佳的催化剂之一.然而,目前的研究主要集中于M-N-C活性中心原子类型的调控,低估了活性位点的配位模式及分布对其催化性能的影响.本文选取典型的双原子位点M-N-C催化剂(NiFe-N... 详细信息

双原子位点M-N-C催化剂是催化CO_(2)还原反应(CO_(2)RR)性能最佳的催化剂之一.然而,目前的研究主要集中于M-N-C活性中心原子类型的调控,低估了活性位点的配位模式及分布对其催化性能的影响.本文选取典型的双原子位点M-N-C催化剂(NiFe-N-C)为研究对象,采用密度泛函理论方法探究了9种活性位点具有不同配位环境的NiFe-N-C催化剂电催化CO_(2)RR的反应机理.结果表明,随着金属原子配位数、双原子位点间距离的增加,M-N-C催化剂的稳定性、催化CO_(2)还原至CO的活性及抑制氢析出反应的选择性均呈现先升高后下降的趋势.其中,金属原子四配位且对称分布的NiFe-N-C-model 3催化剂,因其双原子位点的强相互作用表现出最优的催化性能.

关键词： M-N-C催化剂二氧化碳还原反应活性位点分布理论计算

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生物基聚酯单体的定向催化制备

化学学报 2023年第2期81卷 175-190页

作者：于璐瑶任祯杨宇森卫敏北京化工大学化学学院化工资源有效利用国家重点实验室北京100029

有机二羧酸是重要的聚酯单体,广泛应用于化学纤维、轻工、电子等工业生产的各个方面.随着社会工业化的发展,以大量不可再生的石油资源为原料生产有机酸造成地球石油资源的匮乏和环境污染问题.通过生物质及其衍生物来制备高附加值化学品... 详细信息

有机二羧酸是重要的聚酯单体,广泛应用于化学纤维、轻工、电子等工业生产的各个方面.随着社会工业化的发展,以大量不可再生的石油资源为原料生产有机酸造成地球石油资源的匮乏和环境污染问题.通过生物质及其衍生物来制备高附加值化学品有机二羧酸,引起了化工应用领域的广泛关注.在合成生物质有机二羧酸的研究中,设计与制备具有高活性、高稳定性的催化剂具有重要意义.近年来,许多工作对催化剂的种类进行了探索,并取得了一定的研究进展.本文重点从生物质原料、催化剂性能评估、反应机理等方面对制备C_(3)~C_(6)二羧酸的催化体系进行了综述,包括丙二酸、丁二酸、2,5-呋喃二甲酸和己二酸,并对生物质有机二羧酸制备领域的发展进行了展望.

关键词：生物质氧化反应有机二羧酸多相催化