双原子位点M-N-C电催化剂在CO_(2)还原反应中活性位点的最佳分布

作     者：周颖 贺培楠 丰海松 张欣 ZHOU Ying;HE Peinan;FENG Haisong;ZHANG Xin

作者机构：北京化工大学化学学院化工资源有效利用国家重点实验室北京100029 

出 版 物：《高等学校化学学报》 (Chemical Journal of Chinese Universities)

年 卷 期：2022年第43卷第2期

页      面：138-146页

核心收录：

学科分类：07[理学] 070304[理学-物理化学(含∶化学物理)] 0703[理学-化学] 

基　　金：国家自然科学基金(批准号:22173003,91741104) 国家重点研发计划项目(批准号:2021YFC2103501)资助。 

主　　题：M-N-C催化剂 二氧化碳还原反应 活性位点分布 理论计算 

摘      要：双原子位点M-N-C催化剂是催化CO_(2)还原反应(CO_(2)RR)性能最佳的催化剂之一.然而,目前的研究主要集中于M-N-C活性中心原子类型的调控,低估了活性位点的配位模式及分布对其催化性能的影响.本文选取典型的双原子位点M-N-C催化剂(NiFe-N-C)为研究对象,采用密度泛函理论方法探究了9种活性位点具有不同配位环境的NiFe-N-C催化剂电催化CO_(2)RR的反应机理.结果表明,随着金属原子配位数、双原子位点间距离的增加,M-N-C催化剂的稳定性、催化CO_(2)还原至CO的活性及抑制氢析出反应的选择性均呈现先升高后下降的趋势.其中,金属原子四配位且对称分布的NiFe-N-C-model 3催化剂,因其双原子位点的强相互作用表现出最优的催化性能.