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两亲Cu-氮杂亚甲基二吡咯染料J-聚集体纳米片的制备及表征

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精细化工 2024年第5期41卷 1001-1007页

作者：赵明瑶张勇杰苏军军潘宏斐陈志坚天津大学化工学院天津300350

以含两条十二烷氧基疏水链的氮杂亚甲基二吡咯(ADP)和含两条聚乙二醇亲水链的ADP为配体与Cu(Ⅱ)络合,合成了一种两亲性Cu(Ⅱ)-ADP配合物(染料Ⅰ),通过1HNMR、MS及元素分析仪确认了其化学结构,采用UV-Vis、AFM、TEM、小角X射线散射仪对... 详细信息

以含两条十二烷氧基疏水链的氮杂亚甲基二吡咯(ADP)和含两条聚乙二醇亲水链的ADP为配体与Cu(Ⅱ)络合,合成了一种两亲性Cu(Ⅱ)-ADP配合物(染料Ⅰ),通过1HNMR、MS及元素分析仪确认了其化学结构,采用UV-Vis、AFM、TEM、小角X射线散射仪对染料Ⅰ聚集体的形貌和结构进行了表征。结果表明,染料Ⅰ在乙醇/水混合溶剂中自组装形成J-聚集体,最大吸收峰发生89 nm的红移。染料Ⅰ聚集体呈现二维纳米片形貌,并以双分子层形式进行堆积。

关键词：功能染料 J-聚集体分子自组装氮杂亚甲基二吡咯纳米片功能材料

利用脂溶性硅基载体连续流动液相合成维洛斯肽

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高等学校化学学报 2024年第7期45卷 92-100页

作者：刘豪刘冬梅孙浩田夏超苏贤斌青岛科技大学化工学院青岛266042 南京工业大学化工学院南京210009

提出了一种新型脂溶性硅基载体4,4-二(叔丁基二苯基硅氧基)二苯甲胺(BPPM),可在微反应器中连续流动条件下快速液相合成多肽.所设计的连续流动装置由偶联单元(微通道反应器)、脱保护单元(填充床反应器)和水洗单元(微通道混合器)组成.该... 详细信息

提出了一种新型脂溶性硅基载体4,4-二(叔丁基二苯基硅氧基)二苯甲胺(BPPM),可在微反应器中连续流动条件下快速液相合成多肽.所设计的连续流动装置由偶联单元(微通道反应器)、脱保护单元(填充床反应器)和水洗单元(微通道混合器)组成.该过程中使用绿色溶剂(以乙酸乙酯代替N,N-二甲基甲酰胺)和Cbz保护氨基酸(清洁的脱保护代替哌啶脱Fmoc保护),以环境友好的方式合成了高纯度(粗品>95%)的维洛斯肽,合成效率高(每偶联一个氨基酸<5 min).该研究成果易于工业化放大生产,为大规模绿色高效合成多肽提供了新方案.

关键词：脂溶性硅基载体连续流动液相多肽合成

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基于光学辐照方法调控荧光光强及显色性

功能材料 2024年第6期55卷 6160-6166页

作者：陈浩惠增哲陈玉丽龙伟张小丽丁礼磊安康学院电子与信息工程学院陕西安康725000 西安工业大学材料与化工学院西安710016

随着信息技术的发展,产品防伪和信息保护已成为许多行业密切关注的问题,研发防伪复杂度高的光学防伪材料受到研究人员越来越多的关注。选用Er^(3+)掺杂Ca_(2)SnO_(4)基体,发现Er^(3+)掺杂将占据4h位阳离子位置,在提升材料的光学性能过程... 详细信息

随着信息技术的发展,产品防伪和信息保护已成为许多行业密切关注的问题,研发防伪复杂度高的光学防伪材料受到研究人员越来越多的关注。选用Er^(3+)掺杂Ca_(2)SnO_(4)基体,发现Er^(3+)掺杂将占据4h位阳离子位置,在提升材料的光学性能过程中,具有两方面的作用。一方面,Er^(3+)作为发光中心,380 nm激发下,分别产生以550 nm为主峰的绿光发射和以671 nm为主峰的红光发射。另一方面,非等价的取代掺杂在材料中引入缺陷陷阱捕获载流子形成色心,有助于材料具备光致变色能力。在UV光源辐照后,材料的光致发光光强和荧光寿命表现出衰减调制现象。同时,材料的荧光显色参数如CIE色度坐标、色纯度、相关色温也会因UV光源辐照被调控。最后,借助能量传递理论,分析得到由发光中心向色心的能量传递是材料荧光调控现象产生的原因。上述研究表明通过外部光源照射的方式能够对Er^(3+)掺杂Ca_(2)SnO_(4)荧光光强及显色性产生调控,在光学防伪领域具有应用潜力。

关键词：光学防伪光强调控光致发光显色调控

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二元包合水合物储氢及促进剂作用的理论研究

高等学校化学学报 2024年第1期45卷 119-128页

作者：张宏淑梁攀薛颖颖韦瑶瑶陕西学前师范学院化学化工学院西安710100 陕西师范大学化学化工学院西安710119 临沂大学化学化工学院临沂276000

尽管包合水合物因其高储能密度和环境友好等优点,可以作为大规模工业化应用的潜在储氢材料,但在理解包合水合物中氢气的结构和扩散方面尚存在较大争议.本文应用密度泛函理论(DFT)探讨了sI型包合水合物的储氢结构和性质.结果表明,纯氢气... 详细信息

尽管包合水合物因其高储能密度和环境友好等优点,可以作为大规模工业化应用的潜在储氢材料,但在理解包合水合物中氢气的结构和扩散方面尚存在较大争议.本文应用密度泛函理论(DFT)探讨了sI型包合水合物的储氢结构和性质.结果表明,纯氢气水合物中512笼中可容纳2个H_(2)分子,CH_(4)和C_(2)H_(6)促进剂对其结构和性质没有明显影响;而在N_(2)和CO_(2)促进剂作用下512笼可容纳的H_(2)分子增加到3个,氢气水合物稳定性得到提高,主客体间的静电和氢键相互作用增强且H—H伸缩振动峰值蓝移.当N_(2)和CO_(2)包合物512笼中氢气的占据达3个H2分子时,1个H_(2)分子通过五边形面的扩散能垒接近于纯氢气水合物中的2倍,有效阻碍了氢气在笼间的扩散.

关键词：包合水合物储氢稳定性扩散促进剂作用

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液相剥离法高效制备石墨烯的研究进展

化工进展 2024年第1期43卷 215-231页

作者：李文鹏刘晴杨志荣高展鹏王景涛周鸣亮张金利郑州大学化工学院同济大学土木工程学院天津大学化工学院

石墨烯是一种具有优良物理化学性质的二维纳米材料，广泛应用于电池、催化、传感器、印刷、生物医药等领域。然而，石墨烯及其衍生产品的应用与发展面临着巨大挑战——低成本、高品质、规模化生产。本文综述了液相剥离法高效制备石墨烯... 详细信息

石墨烯是一种具有优良物理化学性质的二维纳米材料，广泛应用于电池、催化、传感器、印刷、生物医药等领域。然而，石墨烯及其衍生产品的应用与发展面临着巨大挑战——低成本、高品质、规模化生产。本文综述了液相剥离法高效制备石墨烯的研究进展，重点探讨了电化学插层法、溶剂插层法、高温膨胀法和微波膨胀法等液相剥离的前处理方法原理以及对石墨烯剥离效果的影响；分析了水基溶剂、有机溶剂和混合溶剂等剥离溶剂的优缺点与选取原则；对比了超声、高剪切和微通道等过程强化设备的剥离原理和优缺点；简述了离心分离的后处理方法以及分离效果；最后对液相剥离法宏量制备石墨烯的发展趋势进行了展望：通过结合人工智能等方法进行多目标优化，开发无残留的功能化插层剂并匹配温和快速的膨胀方法，寻找低毒、低沸点、高分散的溶剂体系，精确调控液相剥离设备作用机理，设计连续化梯级离心设备，实现液相剥离制备石墨烯的连续化、规模化、低成本快速制备。

关键词：石墨烯液相剥离二维纳米材料高剪切微通道高效制备

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聚乙二醇对羟基磷灰石除氟性能的影响

复合材料学报 2024年第7期41卷 3643-3655页

作者：马明明崔淑慧杨家琴西安工程大学环境与化工学院西安710048

为改善羟基磷灰石(HAP)合成过程易团聚导致其除氟效率不高的不足,本文应用清洁简便、绿色环保的电化学合成法,将亲水性强、分散性优异的非离子型表面活性剂聚乙二醇(PEG)加入到制备HAP的混合支持电解液中,在铜片作工作电极的表面制备出... 详细信息

为改善羟基磷灰石(HAP)合成过程易团聚导致其除氟效率不高的不足,本文应用清洁简便、绿色环保的电化学合成法,将亲水性强、分散性优异的非离子型表面活性剂聚乙二醇(PEG)加入到制备HAP的混合支持电解液中,在铜片作工作电极的表面制备出新型HAP复合材料(PEG/HAP),并与纯HAP的晶体结构、孔径、比表面积、表面形貌、元素占比和官能团对比,以揭示PEG/HAP除氟效率高于HAP的内在机制。结果发现,PEG/HAP与HAP有相同的晶面结构特征蜂、元素和化学键,但PEG/HAP的各元素含量占比、羟基和磷酸根离子官能团的吸收峰位和吸收强度与HAP有一定差异;PEG使HAP从短棒状的表面形貌变成有利于交换和吸附氟离子的多孔和孔隙结构,其平均孔径由16.58 nm减小到11.93 nm,比表面积从24.29 m^(2)/g增加到29.83 m^(2)/g;虽然PEG/HAP与HAP的吸附类型均为Ⅳ型的H3滞后环,二者介孔分布范围一致,但PEG/HAP的微孔和介孔数量明显高于HAP。尽管两种材料对氟离子的吸附反应均显示熵增、吸热和自发过程特征,吸附等温模型均符合Langmuir-Freundlich,但PEG/HAP的颗粒内扩散速率常数略大于HAP,PEG/HAP的吸附氟离子容量(9.56 mg/g)高于HAP(8.36 mg/g);且去除氟离子的循环再生次数从HAP的4次增加到PEG/HAP的6次。此外,PEG的存在并没有影响制备条件参数如支持电解液pH值对HAP吸附氟离子容量的影响趋势,但却使HAP吸附氟离子容量增加。共存阴离子如Cl^(-)、NO_(3)^(-)、SO_(4)^(2-)、CO_(3)^(2-)均不干扰PEG/HAP和HAP对氟离子的吸附。

关键词：聚乙二醇羟基磷灰石电化学合成除氟性吸附性

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自破乳温敏性高分子表面活性剂的合成及其在乳液聚合中的应用

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高分子学报 2024年第2期55卷 182-191页

作者：唐铖涛侯琳熙肖龙强福州大学石油化工学院福州350100

提出了以温敏性表面活性剂作为乳化剂解决乳液聚合反应结束后破乳分离过程繁杂的问题.通过原子转移自由基聚合(ATRP)合成了聚乙二醇-聚(N-异丙基丙烯酰胺)(PEG-b-PNIPAM)嵌段共聚物.该共聚物在室温下表现为亲水性,而在35~80℃呈现两亲性... 详细信息

提出了以温敏性表面活性剂作为乳化剂解决乳液聚合反应结束后破乳分离过程繁杂的问题.通过原子转移自由基聚合(ATRP)合成了聚乙二醇-聚(N-异丙基丙烯酰胺)(PEG-b-PNIPAM)嵌段共聚物.该共聚物在室温下表现为亲水性,而在35~80℃呈现两亲性.表面张力和乳化性能等测试证实了其在上述温度区间可作为乳化剂应用于乳液聚合.在乳液聚合反应完成后无需其他添加剂和方法,只需通过将反应体系降至室温即可实现破乳.通过使用(PEG-b-PNIPAM)嵌段共聚物作为表面活性剂,可以利用温度控制乳化破乳的功能,极大简化了乳液聚合反应工艺,降低成本,实现绿色化生产.

关键词：温敏性表面活性剂乳液聚合嵌段共聚物自破乳

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溶胶-凝胶法制备高分散Ni-Cu/SiO_(2)促进间甲酚直接脱氧制甲苯

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化工进展 2024年第7期43卷 3824-3833页

作者：王颖杰祝新利天津大学化工学院天津300072

在木质素生物质衍生的酚类化合物加氢脱氧生产芳烃中,Ni基催化剂兼具经济性与活性,然而,在温和条件下会受到C—C氢解的影响。在此,采用溶胶-凝胶法制备了高分散的Ni/SiO_(2)、Cu/SiO_(2)和不同Cu含量的双金属Ni-Cu催化剂,并在350℃和常... 详细信息

在木质素生物质衍生的酚类化合物加氢脱氧生产芳烃中,Ni基催化剂兼具经济性与活性,然而,在温和条件下会受到C—C氢解的影响。在此,采用溶胶-凝胶法制备了高分散的Ni/SiO_(2)、Cu/SiO_(2)和不同Cu含量的双金属Ni-Cu催化剂,并在350℃和常压条件下对其进行间甲酚加氢脱氧性能测试。尽管Ni粒径约为2nm的单金属Ni/SiO_(2)表现出高的活性和甲苯选择性,但C—C氢解生成甲烷和苯的反应仍然显著。对于双金属Ni-Cu催化剂,Ni和Cu相互作用并在还原后形成Ni-Cu合金。在最佳的双金属催化剂(Cu/Ni摩尔比约为3)上,甲苯在所有转化水平上都是主要产物。当间甲酚转化率为97.2%时,甲苯和芳烃的收率分别达到85.0%和91.6%。本征反应速率和活化能分析表明,Cu的引入通过抑制竞争性的C—C氢解反应,促进了直接脱氧生成甲苯。

关键词：催化生物质再生能源间甲酚加氢脱氧 Ni-Cu合金

有机溶剂和聚电解质提升MHET水解酶催化性能

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天津大学学报（自然科学与工程技术版） 2024年第5期57卷 452-461页

作者：余林玲张盼盼孙彦天津大学化工学院天津300350

聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)是一种广泛应用的塑料,但由于其难以自然降解导致严重的污染问题.PET水解酶和对苯二甲酸单乙二醇酯水解酶(MHETase)被认为是级联降解PET的关键酶,但尚未实现工业应用,本文针对MHETase开展稳定性研究以促进其... 详细信息

聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)是一种广泛应用的塑料,但由于其难以自然降解导致严重的污染问题.PET水解酶和对苯二甲酸单乙二醇酯水解酶(MHETase)被认为是级联降解PET的关键酶,但尚未实现工业应用,本文针对MHETase开展稳定性研究以促进其工业开发.首先,选用4种不同的水溶性有机溶剂二甲基亚砜(DMSO)、N,N-二甲基甲酰胺、异丙醇和乙腈构建反应体系探寻最佳的MHETase反应条件,随后进一步研究有机溶剂和聚电解质预处理对MHETase催化活力和稳定性的影响.结果表明,当反应体系DMSO含量不高于10%时MHETase的活力几乎不受影响,其他条件下有机溶剂均会抑制MHETase活性,但这种抑制作用是可逆的,即该抑制可以通过去除有机溶剂来恢复.此外,低浓度的有机溶剂预处理能够提高MHETase的催化活力,且DMSO预处理能够提升MHETase的储存稳定性及热稳定性,MHETase在4℃下10%DMSO中储存96 h后的活力为原有活力的113%,在30℃下10%DMSO中孵育6 h后也能保持原有活力的103%.研究发现,MHETase活力可以通过阴、阳离子聚电解质孵育来提升,与等量阴、阳离子聚电解质共孵育的MHETase在4℃下10%DMSO中储存144 h也能保持118%的活力,但与DMSO预处理相比,聚电解质预处理对MHETase活力提升程度有限.本研究系统考察了有机溶剂和聚电解质对MHETase催化性能的影响,并指出DMSO和聚电解质的预处理有助于MHETase在常温下的储存和应用,为MHETase的工业应用提供了更多参考.

关键词：对苯二甲酸单乙二醇酯水解酶二甲基亚砜稳定性助溶剂聚电解质