检索结果-南通市图书馆

碳热还原活化扩孔提升介观结构碳纳米笼超级电容器性能

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化学学报 2023年第7期81卷 709-716页

作者：刘佳陈光海陈轶群江杰涛肖霄吴强杨立军王喜章胡征南京大学化学化工学院介观化学教育部重点实验室南京210023

双电层电容器(EDLC)具有高功率密度和快速充/放电等优点,但能量密度较低.影响EDLC性能的主要因素包括:电极材料的比表面积、孔结构、导电性、浸润性,电解液的电压窗口和离子电导率.介观结构碳纳米笼(hCNC)新材料在超级电容器领域应用前... 详细信息

双电层电容器(EDLC)具有高功率密度和快速充/放电等优点,但能量密度较低.影响EDLC性能的主要因素包括:电极材料的比表面积、孔结构、导电性、浸润性,电解液的电压窗口和离子电导率.介观结构碳纳米笼(hCNC)新材料在超级电容器领域应用前景广阔.利用溶度积规则结合碳热还原,有效调变了hCNC壁上的通道数量和尺寸,在KOH和1-乙基-3-甲基咪唑四氟硼酸盐(EMIMBF4)电解液中电极材料均展现出优异的超级电容性能:在1 A·g^(-1)电流密度下优化样品的比电容分别为255和220 F·g^(-1),比常规的hCNC提高了50%和25.7%;在200 A·g^(-1)高电流密度下其比电容仍分别保持在179和129F·g^(-1)的高水平,比常规的hCNC提高了68.9%和33.0%;其能量密度分别可达12.8Wh·kg^(-1)@0.3k W·kg^(-1)和116Wh·kg^(-1)@0.97k W·kg^(-1).性能的提升归因于hCNC笼壁上引入了小尺寸介孔,同时增加了微孔的数量和尺寸,显著增加了比表面积,有利于离子在纳米笼内外的快速传输.本项研究为开发先进超级电容器电极材料提供了新的思路.

关键词：超级电容器介观结构碳纳米笼碳热还原活化扩孔离子传输通道

简易电沉积法制备CoFe-P催化剂用于高效析氧反应

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无机化学学报 2023年第7期39卷 1325-1337页

作者：盛子鸣陶友荣许路路杨鹏王文欣吴兴才南京大学化学化工学院介观化学教育部重点实验室配位化学国家重点实验室南京210023

开发低成本、高活性且稳定的非贵金属催化剂是实现大规模电解水制氢的关键所在。在此,我们通过简便、合理的电沉积法在泡沫镍(NF)上构建了一种具备超薄二维纳米片形貌的高度非晶相Co1Fe1-P薄膜用于高效催化析氧反应(OER)。在1.0mol·L^(... 详细信息

开发低成本、高活性且稳定的非贵金属催化剂是实现大规模电解水制氢的关键所在。在此,我们通过简便、合理的电沉积法在泡沫镍(NF)上构建了一种具备超薄二维纳米片形貌的高度非晶相Co1Fe1-P薄膜用于高效催化析氧反应(OER)。在1.0mol·L^(-1)KOH溶液中,所制备的Co1Fe1-P/NF催化剂在电流密度为10和100 mA·cm^(-2)处的过电位分别为274.4和329.5 mV,Tafel斜率仅为45.3 mV·dec^(-1),可以媲美商业RuO2催化剂。此外,Co1Fe1-P/NF催化剂在10 mA·cm^(-2)的100 h计时电压法测试和1000次循环伏安法测试中均表现出卓越的催化稳定性。Co1Fe1-P/NF催化剂优秀的催化活性归因于其独特的形貌、高度非晶相结构提供的低能垒、优化的电子结构以及钴磷化物和铁磷化物的强协同效应。

关键词：磷化物电沉积非晶结构析氧反应

金属有机框架衍生的空心碳纳米笼的结构调控与锂硫电池性能研究

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化学学报 2022年第7期80卷 896-902页

作者：何家伟焦柳程雪怡陈光海吴强王喜章杨立军胡征南京大学化学化工学院介观化学教育部重点实验室南京210023

锂硫电池因其高理论比容量、低成本与环境友好等优点吸引了广泛的研究兴趣, 但实际应用仍受硫的利用率偏低、穿梭与极化效应严重等问题的制约. 本研究以金属有机框架材料为前体, 通过单宁酸蚀刻ZIF8、ZIF67和ZIF8@ZIF67@ZIF8颗粒产生空... 详细信息

锂硫电池因其高理论比容量、低成本与环境友好等优点吸引了广泛的研究兴趣, 但实际应用仍受硫的利用率偏低、穿梭与极化效应严重等问题的制约. 本研究以金属有机框架材料为前体, 通过单宁酸蚀刻ZIF8、ZIF67和ZIF8@ZIF67@ZIF8颗粒产生空心内腔, 再经热解与碳化处理制得了粒径相近、笼壁组成与结构不同的三种空心碳纳米笼. 填充硫后用作锂硫电池的正极材料, ZIF8@ZIF67@ZIF8衍生的碳纳米笼展现出最优的性能, 在0.1 C时放电比容量达到1010 mAh•g^(-1), 在1 C时仍可保留664 mAh•g^(-1);在0.5 C下循环300圈后仍可保留492 mAh•g^(-1), 显著优于ZIF8与ZIF67衍生的碳纳米笼对比样. 前者优异的性能源于其特殊的笼壁结构与组成: 前体中Co的存在可提高其导电性, Zn物种的蒸发带来大的比表面积和丰富的微孔/介孔, 有利于硫的填充以及Co物种与活性硫物种的接触及催化转化, 从而有效地抑制穿梭与极化效应, 提高正极中硫的利用率, 表现出更优的锂硫电池性能.

关键词：锂硫电池正极材料金属有机框架衍生碳纳米笼电催化限域效应

甲苯氧化制苯甲醛及相关介观催化体系研究进展

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中国科学：化学 2024年第1期54卷 35-49页

作者：邓长顺丁维平南京大学化学化工学院介观化学教育部重点实验室南京210023

苯甲醛是最简单的芳香醛,在多个行业有重要的应用.用空气或氧气作为氧化剂在无卤素参与的条件下催化氧化甲苯高选择性生成苯甲醛具有原子利用率高和三废排放低的优点,是一种绿色清洁的生产方法,且获得产品等级高,能够满足香料,食品和医... 详细信息

苯甲醛是最简单的芳香醛,在多个行业有重要的应用.用空气或氧气作为氧化剂在无卤素参与的条件下催化氧化甲苯高选择性生成苯甲醛具有原子利用率高和三废排放低的优点,是一种绿色清洁的生产方法,且获得产品等级高,能够满足香料,食品和医药等行业的高端应用.但是,该过程提出50多年来从未在工业上获得成功.本文总结和评述了针对该反应所报导过的主要催化剂体系,以及有关反应机理等方面的研究进展,分析了制约将该反应发展到技术应用的关键问题,进而阐述了本课题组发展的介观催化体系应用于该反应的研究进展,探讨了这类催化体系发展成甲苯氧化制苯甲醛高性能过程技术的可能,对未来发展方向和趋势进行了展望.

关键词：甲苯苯甲醛选择氧化分子氧多相催化介观催化

氮掺杂碳纳米笼固载钌纳米粒子的费托合成性能

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化学学报 2022年第8期80卷 1100-1105页

作者：齐志豪高福杰周常楷曾誉吴强杨立军王喜章胡征南京大学化学化工学院介观化学教育部重点实验室南京210023

费托合成可以将来源广泛的合成气转化为低碳烯烃和燃油等高附加值化学品,是后石油时代的重要化工过程,而发展高性能的催化剂是该工程产业化的关键.以具有高比表面积和高氮含量的氮掺杂碳纳米笼(NCNC)为载体,采用等体积浸渍法制备了Ru的... 详细信息

费托合成可以将来源广泛的合成气转化为低碳烯烃和燃油等高附加值化学品,是后石油时代的重要化工过程,而发展高性能的催化剂是该工程产业化的关键.以具有高比表面积和高氮含量的氮掺杂碳纳米笼(NCNC)为载体,采用等体积浸渍法制备了Ru的质量分数为20%的Ru/NCNC催化剂,所得Ru纳米颗粒均匀分散,相比于未掺杂碳纳米笼负载的Ru催化剂(Ru/CNC),Ru纳米粒子尺寸更小且分布更集中.Ru/NCNC催化剂展现出优异的费托合成催化性能,在0.5 MPa和220℃的温和条件下,具有高的催化活性、高的C_(5+)选择性(55.7%)、低的CH_(4)选择性(13.5%)和高的催化稳定性(60h,CO转化率保持在≈33%),显著优于Ru/CNC.这可归因于N掺杂提高了Ru活性中心的数量和电子态密度以及表面碱性,增强了金属-载体相互作用,进而提高Ru/NCNC的催化活性、长链产物(C_(5+))选择性、抗烧结能力和催化稳定性.本研究提供了一条通过掺杂碳载体设计提升费托合成催化剂性能的有效策略.

关键词：费托合成钌氮掺杂碳纳米笼锚定作用金属-载体相互作用

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智能控释纳米农药

中国科学：化学 2023年第7期53卷 1051-1063页

作者：董江涛陈玉霞李晓娜李童童刘金灿栾兴坤李航王晨杜学忠介观化学教育部重点实验室南京大学化学化工学院南京210023

传统农药制剂较低的实际利用率造成生态环境污染,农产品中农药残留,最终对人类公共健康构成严重威胁.传统农药制剂低效使用的关键问题是脱靶损失.为了减少农药用量,提高农药药效,水基纳米农药制剂有望替代传统农药制剂,解决传统农药制... 详细信息

传统农药制剂较低的实际利用率造成生态环境污染,农产品中农药残留,最终对人类公共健康构成严重威胁.传统农药制剂低效使用的关键问题是脱靶损失.为了减少农药用量,提高农药药效,水基纳米农药制剂有望替代传统农药制剂,解决传统农药制剂面临的主要难题.本文主要介绍了本课题组在智能(刺激响应)控释纳米农药领域的前沿研究工作.针对病虫害等有害生物和作物叶面的多级次靶标,综合考虑有害生物、作物和环境(如太阳光)的多维度刺激,研制智能纳米农药,实现农药控制释放,达到农药减施增效的目的.最后对智能纳米农药的未来挑战和发展前景进行进一步展望.

关键词：纳米农药多级次靶标生物多维度刺激农药控制释放农药减施增效

氮掺杂碳纳米笼负载钌催化剂的费托合成反应性能

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化学学报 2022年

作者：齐志豪高福杰周常楷曾誉吴强杨立军王喜章胡征介观化学教育部重点实验室南京大学化学化工学院

费托合成可以将来源广泛的合成气转化为低碳烯烃和燃油等高附加值化学品，是后石油时代的重要化工过程，而发展高性能的催化剂是关键. 本文以具有高比表面积和高氮含量的氮掺杂碳纳米笼（NCNC）为载体，采用等体积浸渍法制备了20 wt.%R...

费托合成可以将来源广泛的合成气转化为低碳烯烃和燃油等高附加值化学品，是后石油时代的重要化工过程，而发展高性能的催化剂是关键. 本文以具有高比表面积和高氮含量的氮掺杂碳纳米笼（NCNC）为载体，采用等体积浸渍法制备了20 wt.%Ru负载量的Ru/NCNC催化剂，所得Ru纳米颗粒均匀分散，相比于未掺杂碳纳米笼负载的Ru催化剂（Ru/CNC），Ru纳米粒子尺寸更小且分布更集中. Ru/NCNC催化剂展现出优异的费托合成催化性能，在0.5 MPa和220 ℃的温和条件下，具有高的催化活性、高的C;选择性（55.7%）、低的CH;选择性（13.5%）和高的催化稳定性（60 h，CO转化率保持在～33%），显著优于Ru/CNC. 这可归因于N掺杂提高了Ru活性中心的数量和电子态密度、表面碱性、增强了金属-载体相互作用，进而提高Ru/NCNC的催化活性、长链产物(C;)选择性、抗烧结能力和催化稳定性. 本研究提供了一条通过掺杂碳载体设计提升费托合成催化剂性能的有效策略.

关键词：

HZSM-5分子筛中邻近酸中心上的协同催化作用

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高等学校化学学报 2021年第1期42卷 239-247页

作者：於霞宋晨海郭向可薛念华丁维平南京大学化学化工学院介观化学教育部重点实验室南京210023

总结了HZSM-5分子筛中邻近的酸中心协同催化作用的研究进展,包括布朗斯特酸(B酸)和路易斯酸(L酸)的协同催化、B酸和B酸的协同催化作用.综述了通过多种表征手段下协同催化作用机理的研究进展,以及实验与理论计算相结合并相互验证的研究结... 详细信息

总结了HZSM-5分子筛中邻近的酸中心协同催化作用的研究进展,包括布朗斯特酸(B酸)和路易斯酸(L酸)的协同催化、B酸和B酸的协同催化作用.综述了通过多种表征手段下协同催化作用机理的研究进展,以及实验与理论计算相结合并相互验证的研究结果,对邻近酸中心协同作用下反应分子的共同吸附、活化与转化路径的特点进行了分析与总结,提出了对邻近酸中心协同催化作用进行深入研究的关键科学问题和可能的解决方案.

关键词： HZSM-5分子筛路易斯酸中心布朗斯特酸中心共同吸附协同催化

重氮苯与不同亲核试剂结合选择性:共价与非共价作用分析

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高等学校化学学报 2021年第7期42卷 2238-2244页

作者：王高博马晶南京大学化学化工学院介观化学教育部重点实验室南京210023

重氮苯与亲核试剂的作用方式及其反应机理一直未能被完全阐明.基于密度泛函理论,本文计算了6种亲核试剂与重氮苯结合时的结合位点及反应过程中的反应坐标.计算结果表明,化学硬度可以作为预测不同亲核试剂与重氮苯结合位点的主要描述符.... 详细信息

重氮苯与亲核试剂的作用方式及其反应机理一直未能被完全阐明.基于密度泛函理论,本文计算了6种亲核试剂与重氮苯结合时的结合位点及反应过程中的反应坐标.计算结果表明,化学硬度可以作为预测不同亲核试剂与重氮苯结合位点的主要描述符.基于复合物体系范德华表面的平均局域离子化能等参数,还提出了可以定量预测重氮苯与亲核试剂结合反应活化能垒的描述符.这些理论研究结果对理解重氮苯与亲核试剂的反应机制、寻找更优反应条件具有重要意义.

关键词：重氮苯空间选择性描述符化学硬度