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镍铁氢氧化物-磷化钴复合电极电催化分解水研究

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无机材料学报 2024年第4期39卷 374-382,I0003-I0006页

作者：杨博吕功煊马建泰中国科学院兰州化学物理研究所羰基合成与选择氧化国家重点实验室兰州730000 中国科学院大学北京100049 兰州大学化学化工学院兰州730000

本研究采用水热-磷化-电化学沉积法在磷化钴表面构筑了金属氢氧化物层,制备了NiFeOH/CoP/NF复合电极,考察了复合电极电解水制氢的性能。在1.0 mol/l的KOH介质中,NiFeOH/CoP/NF复合电极表现出良好的催化电解水性能。在电流密度为100 mA/c... 详细信息

本研究采用水热-磷化-电化学沉积法在磷化钴表面构筑了金属氢氧化物层,制备了NiFeOH/CoP/NF复合电极,考察了复合电极电解水制氢的性能。在1.0 mol/l的KOH介质中,NiFeOH/CoP/NF复合电极表现出良好的催化电解水性能。在电流密度为100 mA/cm^(2)时,NiFeOH/CoP/NF复合电极电催化析氢(HER)和析氧反应(OER)所需的过电势分别为141和372 mv。在电流密度为10 mA/cm^(2)时,NiFeOH/CoP/NF同时用作阴极和阳极电解水所需电压仅为1.61 v。NiFeOH保护层增强了CoP在电解水反应中的活性和稳定性,NiFeOH/CoP/NF复合电极在恒电流电解中表现出高的HER和OER稳定性,活性可维持60000 s,性能未见明显衰减。将NiFeOH/CoP/NF两电极电解池与GaAs太阳能电池组成光伏-电解水系统,该系统在100 mW/cm^(2)模拟光照条件下,太阳能至氢能转化效率达到18.0%,并可稳定运行200 h。

关键词：磷化钴金属氢氧化物保护层电催化水分解稳定性

正丁醇添加剂制备CsPbBr_(3)钙钛矿太阳能电池

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科学通报 2024年第19期69卷 2814-2826页

作者：郑松志李浩王则远汪杨阴聪陈宣衡朱文昊孙伟海华侨大学材料科学与工程学院物理化学研究所福建省光电功能材料重点实验室环境友好功能材料教育部工程研究中心厦门361021

近年来,钙钛矿太阳能电池(perovskite solar cells,PSCs)凭借其优异的光电性能、低廉的成本、相对简单的制备工艺和较高的能量转换效率(power conversion efficiency,PCE)等优点,吸引了大量研究人员的关注.其中,拥有良好的热、湿度稳定... 详细信息

近年来,钙钛矿太阳能电池(perovskite solar cells,PSCs)凭借其优异的光电性能、低廉的成本、相对简单的制备工艺和较高的能量转换效率(power conversion efficiency,PCE)等优点,吸引了大量研究人员的关注.其中,拥有良好的热、湿度稳定性和优异光电性能的全无机CsPbBr_(3)钙钛矿太阳能电池逐渐成为近年来的研究热点.尽管如此,由于难以找到一种能同时以高浓度溶解PbBr_(2)与CsBr的溶剂,全无机钙钛矿太阳能电池的CsPbBr_(3)薄膜通常使用两步旋涂法制备.在两步旋涂法中,采用水作为CsBr的溶剂,不仅可以提高CsBr在溶液中的溶解度,还可以减少对环境的破坏.然而,使用CsBr水溶液制备的CsPbBr_(3)太阳能电池存在钙钛矿薄膜不均匀、易有杂相生成、成膜不易控制等问题,这些问题将导致此类CsPbBr_(3)太阳能电池出现不良性能.基于此,本课题从绿色、提高钙钛矿薄膜结晶性出发,提出了一种高效简便的水溶液前驱体添加剂方法,使用NBA作为绿色添加剂,制备出的钙钛矿晶相更纯净,薄膜晶粒尺寸愈加均匀饱满,钙钛矿层更加致密光滑,光吸收与载流子寿命也更长的高性能器件.经过各项实验参数的探究,最终确定以1.175 mol l^(−1),NBA体积分数为5%的CsBr溶液、预加载时间15 s、退火温度250℃、退火时间15 min所制备的电池器件性能最优,其最高PCE为9.92%,开路电压(open-circuit voltage,v_(OC))为1.60 v,短路电流密度(short circuit current density,J_(SC))为7.23 mA cm^(−2),填充因子(fill factor,FF)为85.78%.

关键词：全无机钙钛矿太阳能电池 CsPbBr_(3) 溶剂工程正丁醇两步旋涂

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激光辅助制备有序孔钽箔及其电容性能研究

表面技术 2024年第20期53卷 198-207页

作者：王文波康俊李年蒲靖文孔明光王振洋中国科学院合肥物质科学研究院固体物理研究所合肥230031 中国科学技术大学合肥230026

目的改善商业钽箔作为钽阳极材料时比容量有限的问题。方法提出了一种利用激光刻蚀技术和电化学腐蚀相结合的工艺在商业钽箔上构筑有序孔用于提升其储电能力的方法,对处理前后钽箔的表面形貌、结构特征以及电容性能发生的变化进行表征... 详细信息

目的改善商业钽箔作为钽阳极材料时比容量有限的问题。方法提出了一种利用激光刻蚀技术和电化学腐蚀相结合的工艺在商业钽箔上构筑有序孔用于提升其储电能力的方法,对处理前后钽箔的表面形貌、结构特征以及电容性能发生的变化进行表征。结果利用15 v的电压阳极氧化处理预先在钽箔表面生长一层Ta_(2)O_(5),其具有的厚度更好地适应了1064nm激光的重复扫描。Ta_(2)O_(5)层在激光的作用下被有效去除,电子显微镜的表征结果显示,钽箔表面形成有序分布的阵列型微结构,为钽箔在电化学腐蚀过程中的孔生长提供了范围,这种独特的结构也为钽箔的电化学反应提供了更丰富的活性位点。比电容量的测试结果显示,有序孔钽箔在1mol/l的H2SO4电解质溶液中具有247.4n F/mm^(2)的优异面积比容量,与未处理的商业钽箔21.7nF/mm^(2)的面积比容量相比提升了近11.4倍。结论通过对商业钽箔进行特殊的孔结构设计,可以显著提升其作为电极时的比容量,利用激光刻蚀和电化学腐蚀的双重作用来控制钽箔上孔隙生长的有序性,有望为下一代钽电解电容器阳极材料的研究提供设计思路。

关键词：激光刻蚀技术电化学腐蚀有序孔阵列钽箔钽电容器电容性能

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哌啶功能化聚苯乙烯/PTFE复合阴离子交换膜研究

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电源技术 2024年第10期48卷 1908-1914页

作者：周军营赵云周利邵志刚中国科学院大连化学物理研究所辽宁大连116023 中国科学院大学北京100039

阴离子交换膜是阴离子交换膜燃料电池的关键材料,对燃料电池性能起着至关重要的作用。在不同孔径的聚四氟乙烯(PTFE)多孔膜内,通过原位热聚合的方法将氯甲基苯乙烯、甲基丙烯酸六氟丁酯和二乙烯基苯共聚制备成膜,采用N-甲基哌啶(DMP)对... 详细信息

阴离子交换膜是阴离子交换膜燃料电池的关键材料,对燃料电池性能起着至关重要的作用。在不同孔径的聚四氟乙烯(PTFE)多孔膜内,通过原位热聚合的方法将氯甲基苯乙烯、甲基丙烯酸六氟丁酯和二乙烯基苯共聚制备成膜,采用N-甲基哌啶(DMP)对膜进行功能化得到哌啶功能化聚苯乙烯/PTFE复合阴离子交换膜(QAPTFE/PvH)。采用三种孔径(1、0.45和0.22μm)PTFE多孔基膜,分别制备了三种复合阴离子交换膜QAPTFE/PvH-1、QAPTFE/PvH-0.45和QAPTFE/PvH-0.22。测试了不同膜的吸水率、溶胀率、离子交换容量和离子电导率等性能,发现QAPTFE/PvH-1具有较高的吸水率和溶胀率,分别为88.06%和50.42%,80℃下电导率达34.44 mS/cm。在65℃、H_(2)/O_(2)气体流速均为0.5 l/min和操作压力为0.1 MPa条件下,QAPTFE/PvH-1膜的单电池峰值功率密度达278.4 mW/cm^(2)。此外,QAPTFE/PvH复合膜的开路电压均高于1.0 v,表明复合膜具有较好的燃料阻隔能力。在80℃的3 mol/l KOH中测试了三种QAPTFE/PvH膜的耐久性,14 d后离子交换容量(IEC)的保留率分别为93.98%、91.88%和92.55%,表明QAPTFE/PvH膜具有较好的耐久性。

关键词：阴离子交换膜 PTFE N-甲基哌啶原位热聚合

胺功能化的铜催化剂:氢键介导的电化学CO_(2)还原为C_(2)产物以及优越的可充电Zn-CO_(2)电池性能

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物理化学学报 2024年第8期40卷 43-46页

作者：项东李坤振苗康华龙冉熊宇杰康雄武华南理工大学新能源研究所环境与能源学院广州510006 中国科学技术大学合肥微尺度物质科学国家研究中心化学与材料科学学院合肥230026

有机分子功能化是一种有前景的策略,用于调控电化学CO_(2)还原反应(eCO_(2)RR)的C_(2+)产物选择性和活性。然而,我们对于电化学CO_(2)还原调控机制的分子水平理解仍然不够清晰。在本文中,我们成功制备了铜纳米颗粒,并使用一系列胺类衍生... 详细信息

有机分子功能化是一种有前景的策略,用于调控电化学CO_(2)还原反应(eCO_(2)RR)的C_(2+)产物选择性和活性。然而,我们对于电化学CO_(2)还原调控机制的分子水平理解仍然不够清晰。在本文中,我们成功制备了铜纳米颗粒,并使用一系列胺类衍生物(如十六胺(HAD)、N-甲基十六胺(N-MHDA)、十六烷基二甲胺(HDDMA)和十六酰胺(PMM))对其进行功能化,以系统地研究胺表面活性剂分子结构对eCO_(2)RR选择性和活性的影响。结果表明,HDA的功能化可以将C_(2)产物和C_(2)H_(4)的法拉第效率(FE)提高至73.5%和46.4%,并且在−0.9 v ***(可逆氢电极)电位下,C_(2)产物的分电流密度为131.4 mA·cm^(−2)。理论研究发现,HDA通过与CO_(2)和eCO_(2)RR中间体之间的氢键相互作用,富集了^(*)CO_(2)、^(*)CO和其他反应中间体,降低了CO―CHO耦合反应的动力学能垒,从而促进了eCO_(2)RR向C_(2)产物的转化。当胺基的H原子被甲基取代后,氢键相互作用减弱,竞争的析氢反应加剧。PMM通过Cu―O键与Cu表面发生键合,而不是通过Cu―N键,导致Cu-PMM更倾向于产乙醇。原位拉曼光谱显示,在Cu-HDA表面,CO主要吸附在Cu的顶位吸附位点上,与在Cu表面上的桥式吸附不同,这可能是因为前者表面对CO的富集引发了CO的吸附构型变化。HDA功能化还提高了Cu催化剂的表面pH。基于Cu-HDA组装的可充电Zn-CO_(2)电池在放电电流密度为16 mA∙cm^(−2)时,最大功率密度为6.48 mW∙cm^(−2),并具有长达60 h的良好充放电稳定性。本研究的重点在于通过在分子水平上调节Cu基材料的CO_(2)RR活性和选择性,促进CO_(2)-C_(2)的转化,这可能为提高C_(2)产物的产率提供新的见解。

关键词：二氧化碳还原 CO―CHO耦合有机分子功能化原位拉曼 C_(2)产物 Zn-CO_(2)电池

具有可控晶面的Co_(3)O_(4)催化剂用于高性能电化学析氯反应

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科学通报 2024年第25期69卷 3748-3756页

作者：茆志贤陈珊吉加鹏尹华杰中国科学技术大学合肥230026 中国科学院合肥物质科学研究院固体物理研究所安徽省纳米材料与技术重点实验室环境与能源纳米材料研究中心材料物理重点实验室合肥230031 安徽大学物质科学与信息技术研究院合肥230039 中国科学院深圳先进技术研究院碳中和技术研究所广州518055

电化学析氯反应(CER)是氯碱工业电解池和海水电解池的重要阳极反应,具有优异活性与稳定性的尺寸稳定阳极(DSA)是目前主要使用的CER阳极材料.然而DSA电极面临着Ru和Ir等贵金属稀缺性和昂贵价格等问题,故发展非贵金属基高性能CER电催化剂... 详细信息

电化学析氯反应(CER)是氯碱工业电解池和海水电解池的重要阳极反应,具有优异活性与稳定性的尺寸稳定阳极(DSA)是目前主要使用的CER阳极材料.然而DSA电极面临着Ru和Ir等贵金属稀缺性和昂贵价格等问题,故发展非贵金属基高性能CER电催化剂具重要意义.但当前针对非贵金属基CER催化剂相关研究仍然较少,主要挑战在于难以兼顾CER高活性和酸性电解质高氧化电位下的稳定性.本文提出对尖晶石结构的Co_(3)O_(4)进行晶面调控来提高其CER活性和稳定性的策略.通过诱导{112}晶面的形成以取代较为稳定{111}晶面,从而暴露出更高密度的八面体位点(Cooct).在4 mol l^(-1)NaCl(pH 2)作为电解质的条件下,暴露{112}晶面的Co_(3)O_(4)在电流密度为100 mA cm^(-2)时的CER过电位仅为170 m v,远低于{111}晶面Co_(3)O_(4)的330 mv,并优于商业RuO_(2)的320 mv.此外,其具有接近100%的法拉第效率以及优异的稳定性(在10 mA cm^(-2)持续17 h的恒电流测试后,溶解钴浓度仅为8 ppb(1 ppb=1μg l^(-1))).密度泛函理论(DFT)计算也表明{112}面具有对Cl^(-)更优的吸附能.该研究为如何利用晶面合理设计高效的Co基非贵金属CER催化剂提供新的途径.

关键词：析氯反应海水电解四氧化三钴晶面效应非贵金属

AuNPs@Pullulanase生物传感器检测稻米中直链淀粉含量

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分析试验室 2024年

作者：王艳程美佳孙立瑞窦博鑫谢金晖刘天娇辛嘉英张娜哈尔滨商业大学食品科学与工程重点实验室中国科学院兰州化学物理研究所羰基合成与选择氧化国家重点实验室

本研究利用普鲁兰酶（Pullulanase）可水解直链淀粉分子中的α-1，6 糖苷键的特性，结合纳米金颗粒（AuNPs）放大电信号，采用杂化技术制备酶生物传感器，实现了对直链淀粉的快速定量检测。采用电沉积法制备AuNPs@pullulanase生物传感... 详细信息

本研究利用普鲁兰酶（Pullulanase）可水解直链淀粉分子中的α-1，6 糖苷键的特性，结合纳米金颗粒（AuNPs）放大电信号，采用杂化技术制备酶生物传感器，实现了对直链淀粉的快速定量检测。采用电沉积法制备AuNPs@pullulanase生物传感器，通过循环伏安法，对稻米中的直链淀粉进行检测。优化的实验条件为：选用AuNPs（13 nm）和普鲁兰酶（40 U），利用电沉积法以0.07 v/s的扫速扫描30圈，共修饰4层AuNPs@pullulanase。60 ℃下，pH 4.5的0.3 mol/l乙酸钠溶液为缓冲液，稻米淀粉与缓冲液体积比为1:3时，电流响应值最大。该酶生物传感器在淀粉浓度1×10-7～1×10-5mol/l范围内具有良好的线性关系，线性方程为y=0.0018x+1.3897(R2=0.9987)，检测限为3.904×10-9mol/l。本研究所建立的电化学检测方法为淀粉中直链淀粉的检测提供了新的思路。

关键词：普鲁兰酶纳米金杂化酶酶生物传感器直链淀粉检测

1.74μm大应变InGaAs/InGaAsP半导体锁模激光器

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红外与激光工程 2024年第6期53卷 90-97页

作者：段阳林中晞苏辉中国科学院福建物质结构研究所光电材料化学与物理重点实验室福建福州350002 中国科学院大学物理科学学院北京101408 中国福建光电信息科学与技术创新实验室(闽都创新实验室) 福建福州350108 福建中科光芯光电科技有限公司福建福州350003

针对光频梳、医学光声成像及痕量气体探测等应用需要,研制了一种InP基碰撞锁模半导体激光器,可在1.74μm波段实现重复频率为19.3GHz的高效锁模,其射频(RF)谱半高全宽(FWHM)约14kHz。在可饱和吸收区未加偏压时,激光器的阈值电流为83mA,... 详细信息

针对光频梳、医学光声成像及痕量气体探测等应用需要,研制了一种InP基碰撞锁模半导体激光器,可在1.74μm波段实现重复频率为19.3GHz的高效锁模,其射频(RF)谱半高全宽(FWHM)约14kHz。在可饱和吸收区未加偏压时,激光器的阈值电流为83mA,最大出光功率可达到25.83mW。固定吸收区偏置电压在-1.6v,增益区驱动电流高于130mA时,锁模激光器开始输出微波射频信号,并且RF谱的FWHM随着电流增加可下降至十几kHz。固定驱动电流为520mA,在吸收区偏置电压从-1.4v降至-2v过程中,激光发射光谱逐渐展宽,在-2v偏压下,光谱的FWHM为9.88nm,包含40多个间隔为0.2nm的纵模。对比分析了不同驱动电流和偏置电压下的射频频谱和发射光谱的变化趋势,证明了该锁模器件具有高效、稳定的锁模机制。

关键词：半导体激光器碰撞锁模 InP基材料 InGaAs/InGaAsP多量子阱

碰撞/反应池电感耦合等离子体质谱(ICP-MS)法测定血液中16种元素

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中国无机分析化学 2024年第1期14卷 131-138页

作者：于宏洋王萌汪冰王娟李孟楠胡克北京莱伯泰科仪器股份有限公司北京101312 中国科学院高能物理研究所北京100049

采用直接稀释法,使用电感耦合等离子体质谱仪测定血液中元素的过程中,由于血液样本成分复杂,容易产生较大的基体效应,同时一系列多原子离子(例如,^(40)Ar^(16)O^(+)、^(40)Ar^(40)Ar^(+)等)会影响与其有相同质荷比核素的检测,进而影响... 详细信息

采用直接稀释法,使用电感耦合等离子体质谱仪测定血液中元素的过程中,由于血液样本成分复杂,容易产生较大的基体效应,同时一系列多原子离子(例如,^(40)Ar^(16)O^(+)、^(40)Ar^(40)Ar^(+)等)会影响与其有相同质荷比核素的检测,进而影响测定结果。通过使电感耦合等离子体质谱仪(ICP-MS)分别工作在标准模式、氦气模式和氢气模式下,对比仪器的氧化物离子产率(CeO/Ce)、双电荷离子产率(Ba^(++)/Ba)、灵敏度与检出限情况,同时对氢气模式时仪器上述指标优于其他两种模式的潜在机理进行分析;随后再使用氢气作为碰撞/反应池气体,使用直接稀释法分析全血标准品以及小鼠血液样本中16种元素的含量情况。结果表明,使用氢气作为碰撞/反应池气体时,氧化物离子产率(CeO/Ce)、双电荷离子产率(Ba^(++)/Ba)、灵敏度与检出限情况优于标准模式和氦气模式,且16种元素在0.5~100.0μg/l线性关系良好(R2≥0.99991),对全血标准品中分析准确度为86.0%~114%,分析小鼠血液样本时的加标回收率为81.2%~115%,仪器精密度为2.3%~4.8%,使用氢气作为电感耦合等离子体质谱仪技术的碰撞/反应池气体,为分析血液样品中16种元素(v、Cr、Mn、Fe、Co、Ni、Cu、Zn、Ge、As、Se、Cd、Hg、Tl、Pb、Bi)开发一种新的分析方法,也为血液金属组学分析提供了新方法。

关键词：电感耦合等离子体质谱仪碰撞反应池血液金属组学