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黑腹尼虎天牛接触性信息素的不对称合成

有机化学 2024年第1期44卷 301-308页

作者：于士航刘嘉威安碧玉边庆花王敏钟江春中国农业大学理学院应用化学系北京100193

黑腹尼虎天牛是一种危害林木与果树的蛀干害虫,其接触性信息素为(R)-9-甲基二十七烷、(R)-7-甲基二十五烷和(R)-7-甲基二十七烷.以(S)-环氧丙烷为手性源,环氧丙烷与格氏试剂的开环加成、仲磺酸酯与格氏试剂的SN2烷基化以及手性醛的Witti... 详细信息

黑腹尼虎天牛是一种危害林木与果树的蛀干害虫,其接触性信息素为(R)-9-甲基二十七烷、(R)-7-甲基二十五烷和(R)-7-甲基二十七烷.以(S)-环氧丙烷为手性源,环氧丙烷与格氏试剂的开环加成、仲磺酸酯与格氏试剂的SN2烷基化以及手性醛的Wittig偶联为关键步骤,发展了一种新的合成黑腹尼虎天牛接触性信息素的方法.

关键词：黑腹尼虎天牛接触性信息素手性源 (S)-环氧丙烷不对称合成

钯催化的碳(sp^(3))-硅键转化实现碳(sp^(3))-碳(sp^(2))偶联制备三氟丙基(杂)芳烃

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有机化学 2024年第4期44卷 1319-1326页

作者：刘君君卢涛涛马平赵庆阳邝福儿中山大学·深圳药学院(深圳) 广东深圳518107 香港中文大学化学系中国香港

使用商业可得的三烷氧基三氟丙基硅试剂,通过钯催化的碳(sp^(3))-硅键转化实现了C(sp^(3))—C(sp^(2))偶联反应.该偶联反应方法具有良好的官能团兼容性,可以有效制备一系列含多种官能团的三氟丙基(杂)芳烃.氟离子添加剂和双膦配体的脂... 详细信息

使用商业可得的三烷氧基三氟丙基硅试剂,通过钯催化的碳(sp^(3))-硅键转化实现了C(sp^(3))—C(sp^(2))偶联反应.该偶联反应方法具有良好的官能团兼容性,可以有效制备一系列含多种官能团的三氟丙基(杂)芳烃.氟离子添加剂和双膦配体的脂肪链的调节对于提高反应效率有重要的作用.

关键词：钯催化桧山偶联反应氟烷基化有机硅试剂

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可穿戴光谱传感器在医疗监测中的研究进展

分析化学 2024年第04期52卷 449-459页

作者：吴其献胡玉斐李攻科中山大学化学学院

可穿戴光谱传感器是一种由柔性衬底、传感及检测分析单元组成的一体化智能器件，能够无创或微创地对汗液、经皮气体、伤口分泌物、皮下间质液、泪液、呼出气和唾液等人体生理体液中的化学物质进行快速检测和实时跟踪，在药物分析、疾病... 详细信息

可穿戴光谱传感器是一种由柔性衬底、传感及检测分析单元组成的一体化智能器件，能够无创或微创地对汗液、经皮气体、伤口分泌物、皮下间质液、泪液、呼出气和唾液等人体生理体液中的化学物质进行快速检测和实时跟踪，在药物分析、疾病诊断及健康监测等领域中具有重要意义。本文总结了2016年以来可穿戴比色、荧光及表面增强拉曼散射传感器的研究概况，基于可穿戴光谱传感器的组成，综述了表皮、眼部及口部形式的可穿戴光谱传感器的研究进展，并分析了可穿戴光谱传感器未来发展面临的挑战及机遇，以期为可穿戴光谱传感器的设计和开发提供参考。

关键词：可穿戴传感器光谱疾病诊断健康监测评述

来源：博看期刊

经由氮杂邻联烯醌中间体合成轴手性化合物的研究进展

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有机化学 2024年第1期44卷 159-172页

作者：姜权彬中山大学化学学院广州510006

轴手性化合物不仅是不对称合成领域重要的催化剂和配体,许多天然产物和药物也是轴手性化合物.因此,发展轴手性化合物的高效合成方法是有机化学的重要研究课题.相对已经被广泛研究的邻联烯醌中间体,基于氮杂邻联烯醌中间体的不对称催化... 详细信息

轴手性化合物不仅是不对称合成领域重要的催化剂和配体,许多天然产物和药物也是轴手性化合物.因此,发展轴手性化合物的高效合成方法是有机化学的重要研究课题.相对已经被广泛研究的邻联烯醌中间体,基于氮杂邻联烯醌中间体的不对称催化反应近年来才受到人们的关注,研究相对较少,有着很大的发展空间.总结了经由氮杂邻联烯醌中间体构建轴手性化合物的研究进展,介绍了反应范围、机理和合成应用.最后对该研究领域的发展前景进行了总结和展望.

关键词：氮杂邻联烯醌中间体轴手性化合物不对称催化

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影像的“非思之思”:戈达尔的关系思维

电影艺术 2024年第5期 109-115页

作者：李双中山大学哲学系中山大学

戈达尔的电影拆解视听同步的感觉系统、违反现实感知的拍摄手法、拒绝连续性叙事的情境塑造,事实上是利用影像釜底抽薪地撬动现实的语言、意义与思维的权威。与其说戈达尔是凭借艺术理念创作具体的电影经验,毋宁说他在利用电影媒介施行... 详细信息

戈达尔的电影拆解视听同步的感觉系统、违反现实感知的拍摄手法、拒绝连续性叙事的情境塑造,事实上是利用影像釜底抽薪地撬动现实的语言、意义与思维的权威。与其说戈达尔是凭借艺术理念创作具体的电影经验,毋宁说他在利用电影媒介施行一种“非思之思”的思想实验。戈达尔反思连续性现实对纯粹经验的冒认,在影像中实现感觉的逃逸、命名的消弭与关系的开放,以反驳主流的、线性的、因果的知识思维,启示一种陌异的、并置的、关系的影像思维。

关键词：电影哲学影像思维关系思维戈达尔

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钒电池用聚胺薄层复合膜研究

化学学报 2024年第1期82卷 16-25页

作者：滕祥国张良伟韩晓玉李郭威戴纪翠哈尔滨工业大学(威海)海洋科学与技术学院应用化学系威海264209

钒电池(VRB)具有容量和功率相互独立、易于模块化、寿命长和安全性高等优点,因此特别适合作为大规模储能系统使用.隔膜是VRB的核心部件之一,对电池的综合性能和成本影响巨大.全氟磺酸膜如Nafion(杜邦)具有化学稳定性高、电导率高和机械... 详细信息

钒电池(VRB)具有容量和功率相互独立、易于模块化、寿命长和安全性高等优点,因此特别适合作为大规模储能系统使用.隔膜是VRB的核心部件之一,对电池的综合性能和成本影响巨大.全氟磺酸膜如Nafion(杜邦)具有化学稳定性高、电导率高和机械性能好等优点,因此是当前VRB中所广泛使用的商业化隔膜.然而,Nafion用于VRB时存在着钒离子渗透率高和成本高两大主要缺点,严重制约了VRB的商业化进程.薄层复合(TFC)膜具有皮层和支撑层易调控、制备简单和离子选择性高等特点,特别适合于在VRB中使用.但是传统的聚酰胺型TFC膜在VRB强酸电解液中存在潜在的水解和分解问题.为了制备VRB用高稳定性TFC膜,本工作以聚乙烯亚胺(PEI)和三聚氰氯(CC)作为两相单体,通过界面聚合法制备了不含酰胺基的聚胺型TFC膜并应用于VRB.在此基础上,对所制备复合膜进行了钒离子渗透率、单电池充放电性能、化学稳定性和长期循环稳定性等物化性能及电化学性能研究.结果表明:聚胺TFC膜(M_(T))的钒离子渗透系数为3.17×10^(-7) cm^(2)·min^(-1),远小于基膜M_(0) (30.89×10^(-7) cm^(2)·min^(-1))和商业N 115膜(Nafion 115,10.91×10^(-7) cm^(2)·min^(-1)).M_(T)膜在40 m A·cm^(-2)的电流密度下的能量效率(EE)高达86.2%,远高于M_(0) (74.9%)和N 115 (80.0%)膜.化学稳定性测试表明M_(T)膜的钒离子渗透系数损失率为4.42%,低于M_(0) (8.93%)和N 115 (4.86%).在80 m A·cm^(-2)的电流密度下100次充放电循环内,所制备TFC膜具有稳定的库仑效率、电压效率和能量效率.该TFC膜是理想的商业Nafion膜替代产品,在VRB中有良好的应用前景.

关键词：钒电池聚胺薄层复合膜界面聚合多孔膜

揭示配体拓扑结构对Fe-Nx-C单原子催化剂表面氧还原反应中间体吸附的影响（英文）

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第4期59卷 214-224页

作者：吴德贵熊孝根赵中栋宋树芹丁朝斌中山大学化学工程与技术学院中山大学中法核工程与技术学院中山大学材料科学与技术学院

过渡金属单原子氮掺杂碳催化剂（TM-N-CSAC）因其更高的金属原子效率而被认为是提升氧还原反应（ORR）效率的重要途径.TM-N-CSAC反应中心的活性与配体结构密切相关,构建基于配体结构的ORR活性描述符是高效设计高催化活性单原子催化剂的... 详细信息

过渡金属单原子氮掺杂碳催化剂（TM-N-CSAC）因其更高的金属原子效率而被认为是提升氧还原反应（ORR）效率的重要途径.TM-N-CSAC反应中心的活性与配体结构密切相关,构建基于配体结构的ORR活性描述符是高效设计高催化活性单原子催化剂的关键.然而目前大多配体描述符基于催化剂的综合表观性质,如OH吸附能和金属中心d带中心等,其获取仍需进行额外计算,不利于通过配体结构快速推测反应活性;而目前基于配体结构拓扑参数,如金属中心原子及其配位原子属性、数量等设计的描述符存在对催化活性的描述较差或仅适用于特定配体等问题.解决该难题的关键在于理清OH与TM-N-C SAC成键的微观机制.本文全面考察了ORR中间体OH在21种具有不同氮原子数量、位置以及不同配体尺寸的卟啉型FeNxC SAC表面上的吸附机制.对有限尺寸卟啉型Fe-Nx-C （x=0-4）SAC模型上OH吸附的密度泛函理论计算结果表明, OH吸附能与SAC的配位氮原子的数量并不线性相关,且受氮原子排布方式的影响.利用能量分解分析（EDA）将OH与SAC的成键作用分解,重点讨论氮的掺入对静电作用、泡利排斥作用和轨道作用的影响.针对静电作用, Bader分析与电荷密度差值分析结果表明,氮的掺入一方面将电荷向配位原子上聚集,且配位原子上电荷数随氮原子数量增加而线性增加;另一方面大幅增强铁-配体键（Fe-L）的离子性,减少铁与配体间的电子密度,提高铁中心电子能量,并从而改变静电作用能量.对于泡利排斥作用,其影响因素与静电作用类似,因而作用强度与静电作用强度呈较好线性关系.对于轨道作用,结合扩展过渡态-化学价的自然轨道（ETS-NOCV）和电子定域化（LOL-π）等综合分析发现,氮原子的掺入破坏了配体的离域π键,从而影响OH与配体的轨道在成键时的相互作用.此外,对配体大小影响的研究表明,配体边缘原子仅当出现在包含配位原子的环上时才对OH与SAC成键有较大影响,这充分证明了OH吸附这一过程的局域性.综上,本文提供了Fe-N-C型SAC上完整的OH吸附键形成机制,强调了配位原子及其近邻原子对吸附活性的影响,为构建基于SAC拓扑特征的ORR活性描述符,实现SAC配体的快速筛选提供参考.

关键词：单原子催化剂氧还原反应配体拓扑结构能量分解分析密度泛函理论

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什么是存在?——再论《兰亭序》的经典化

哲学研究 2024年第1期 56-67,126页

作者：陈少明中山大学哲学系中山大学博雅学院

本文通过对书法名帖《兰亭序》经典化历程的分析,探讨“存在”一词的使用方式及其所运用的意义,从一种独特的艺术史现象中提取出一个有广泛意义的哲学论题。作者从“存在”的常规用法中区分出三种具体的存在类型(物理、意识与信息),并... 详细信息

本文通过对书法名帖《兰亭序》经典化历程的分析,探讨“存在”一词的使用方式及其所运用的意义,从一种独特的艺术史现象中提取出一个有广泛意义的哲学论题。作者从“存在”的常规用法中区分出三种具体的存在类型(物理、意识与信息),并以之为概念框架,分诞生、隐没、重现、经典和遗产诸环节,描述《兰亭序》经典化过程所经历的存在变化,努力刻画事物的各种存在特征,较普遍者如物品与事件,存在与存在感,事件、运动与传统,存在与身份,以及次一级的如文与字、笔迹与人格、原作与衍生品等等。论文致力于呈现《兰亭序》存在状态的丰富性与复杂性,并揭示考察具体存在(动词)对理解抽象存在(名词)的重要性,从而打开面对形而上学的另一扇思想窗口。

关键词：《兰亭序》书法经典存在形而上学

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广东省村镇聚落体系演化及其优化重组

地理学报 2024年第2期79卷 281-298页

作者：杨忍邓颖贤中山大学地理科学与规划学院广州510006 中山大学乡村振兴联合研究院广州510275 中山大学土地研究中心广州510275

面向城乡融合发展和乡村振兴战略,村镇聚落体系重组是优化城乡地域空间结构重要基础。本文聚焦村镇聚落体系的等级规模和空间组织特征两方面,全面揭示1990—2020年广东省111个行政单元村镇聚落体系的演化过程和地域类型特征,并探讨其演... 详细信息

面向城乡融合发展和乡村振兴战略,村镇聚落体系重组是优化城乡地域空间结构重要基础。本文聚焦村镇聚落体系的等级规模和空间组织特征两方面,全面揭示1990—2020年广东省111个行政单元村镇聚落体系的演化过程和地域类型特征,并探讨其演化机制和空间优化重组的地域模式。结果表明:(1)广东省村镇聚落体系等级规模分布特征具有显著的区域差异性,村镇聚落斑块呈现以各行政单元几何中心为核向心聚集分布特征。村镇聚落体系位序累积规模系数呈现西南高、东北低和沿海高、内陆低的空间分布格局,位序累积规模系数下降区域集中于珠江口东岸和粤东沿海地区,上升区域主要分布在珠江口西岸。(2)自然本底、经济发展、城镇化发展、交通区位、制度与政策等因素协同驱动村镇聚落体系的发展演变。处于城镇化成熟阶段的城区型村镇聚落体系规模小斑块数量少,逐渐消亡并融入城市;在城镇化、工业化和政策制度共同驱动下,近郊型村镇聚落经历了优胜劣汰并保持着稳定的数量与规模,城乡用地混杂发展使村镇空间组织日渐松散;远郊型村镇聚落在生产要素持续外流驱动下普遍呈现“空心化”,村民回乡建房和宅基地退出机制缺位等使其规模持续稳定增长,空间分布愈加离心外围扩散;山区型发展区位欠佳的村镇在政策制度支持下缓慢发展,呈现沿交通线为发展轴延展的聚集特征。(3)面向城乡空间关联融合发展,凝练提出城乡融合发展、双核驱动发展、中心地等级体系发展和泛中心链式集群化发展4种村镇空间优化重组模式。

关键词：村镇聚落体系乡村转型发展城乡融合发展空间重组乡村振兴广东省