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仿生天然橡胶生胶的流变行为表征

高分子学报 2024年第3期55卷 359-368页

作者：黄绍永徐晓雷叶峰陈全高分子物理与化学国家重点实验室中国科学院长春应用化学研究所长春130022

明确橡胶的流变行为对于理解其链结构和加工行为,以及二者之间的关系至关重要.本文中通过流变学测试手段对比研究了仿生天然橡胶和天然橡胶的生胶的线性黏弹行为和非线性流变行为.相比于商品化合成异戊橡胶,文中的仿生天然橡胶和天然橡... 详细信息

明确橡胶的流变行为对于理解其链结构和加工行为,以及二者之间的关系至关重要.本文中通过流变学测试手段对比研究了仿生天然橡胶和天然橡胶的生胶的线性黏弹行为和非线性流变行为.相比于商品化合成异戊橡胶,文中的仿生天然橡胶和天然橡胶表现出更为相近的线性黏弹行为,主要表现为近乎相同的平台模量、末端弛豫时间、复数黏度,以及在加工窗口区域相同的剪切黏度对剪切速率的依赖性.非线性松弛行为的结果表明,天然橡胶和仿生天然橡胶的松弛模量对于时间均表现为幂律关系,对时间和应变的依赖具有可分离性,二者的衰减函数对应变的依赖性由于链结构和微观精细结构的不同而存在一定差异.

关键词：仿生天然橡胶天然橡胶线性黏弹性衰减函数

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稀土修饰对Cu/Al_(2)O_(3)催化乙酰丙酸乙酯加氢性能的影响

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应用化学 2024年第3期41卷 340-348页

作者：商宗玲张弨赵凤玉中国科学院长春应用化学研究所电分析化学国家重点实验室长春130022 中国科学技术大学应用化学与工程学院合肥230026 中国科学院长春应用化学研究所吉林省绿色化学与过程重点实验室长春130022

生物质催化转化制大宗化学品符合低碳战略的重要研究方向,将纤维素衍生物乙酰丙酸乙酯转化为1,4-戊二醇是最具前景的技术路线之一。非贵金属铜基催化剂在该反应中表现出较好的活性,Cu/Al_(2)O_(3)在160℃、4 MPa H_(2)条件下催化乙酰丙... 详细信息

生物质催化转化制大宗化学品符合低碳战略的重要研究方向,将纤维素衍生物乙酰丙酸乙酯转化为1,4-戊二醇是最具前景的技术路线之一。非贵金属铜基催化剂在该反应中表现出较好的活性,Cu/Al_(2)O_(3)在160℃、4 MPa H_(2)条件下催化乙酰丙酸乙酯氢解制1,4-戊二醇收率为50.8%,经稀土改性后催化剂的活性和选择性显著提升,其中CuNd0.25/Al_(2)O_(3)催化剂上获得1,4-戊二醇的收率高达92.7%。通过对催化剂性能以及X射线衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)、氢气程序升温还原(H_(2)-TPR)、氢气程序升温脱附(NH3-TPD)和CO红外吸附(CO-DRIFT)等表征结果的分析发现,稀土元素的存在不仅改变了Cu活性中心的还原性质、分散度和电子结构,还改变了催化剂表面酸、碱性位点的分布。稀土元素的修饰既促进了催化剂表面反应物的吸附与活化,又抑制了目标产物1,4-戊二醇的脱水副反应,从而提高了活性和选择性。

关键词： Cu/Al_(2)O_(3)催化剂稀土修饰 1,4-戊二醇乙酰丙酸乙酯氢解

β-双亚胺稀土双烷基配合物催化邻甲氧基苯乙烯高间规聚合研究

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高分子学报 2024年第6期55卷 729-737页

作者：王田田孙碧玮吴春姬崔冬梅中国科学院长春应用化学研究所、高分子物理与化学国家重点实验室长春130022 中国科学技术大学应用化学与工程学院合肥230026

设计合成了一类氮原子上含脂肪族取代基的β-双亚胺的配体及其相应的稀土金属配合物1~3.在助催化剂有机硼盐和烷基铝的作用下,将配合物1~3用于催化邻甲氧基苯乙烯(oMOS)聚合中,制得了高间规选择性(rrrr‍>‍99%)聚合物,所得聚合物的玻璃... 详细信息

设计合成了一类氮原子上含脂肪族取代基的β-双亚胺的配体及其相应的稀土金属配合物1~3.在助催化剂有机硼盐和烷基铝的作用下,将配合物1~3用于催化邻甲氧基苯乙烯(oMOS)聚合中,制得了高间规选择性(rrrr‍>‍99%)聚合物,所得聚合物的玻璃化转变温度Tg为-90℃,熔点Tm为240℃.将配合物2用于催化异戊二烯(IP)均聚合,得到了以1,4-结构为主(含量约88.6%)的聚合物,玻璃化转变温度Tg为-57℃.此外,借助DFT理论计算,发现配位模式是决定邻甲氧基苯乙烯聚合物立体选择性的关键.

关键词：稀土催化剂高间规选择性邻甲氧基聚苯乙烯

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遥爪型聚丙二醇熔体动力学的宽频介电谱研究

高等学校化学学报 2024年第6期45卷 163-174页

作者：白蓉李尚伟陈全孙昭艳徐文生中国科学院长春应用化学研究所高分子物理与化学国家重点实验室长春130022 中国科学技术大学应用化学与工程学院合肥230026

性能优异的聚合物电解质需要兼具较高的离子电导率和良好的机械性能.深入理解聚合物的结构和分子动力学及其与材料宏观性能之间的关系,对于从分子尺度设计高性能聚合物电解质至关重要.本文选取玻璃化转变温度低、氢键缔合基团位于链端... 详细信息

性能优异的聚合物电解质需要兼具较高的离子电导率和良好的机械性能.深入理解聚合物的结构和分子动力学及其与材料宏观性能之间的关系,对于从分子尺度设计高性能聚合物电解质至关重要.本文选取玻璃化转变温度低、氢键缔合基团位于链端的非晶遥爪型聚丙二醇模型体系,通过化学修饰端基合成了分子量为1000,2000和4000的两端端基均为烯丙基的聚丙二醇,并利用宽频介电谱研究了链端基团相互作用强度及分子量对聚丙二醇多尺度动力行为的影响.实验结果表明,具有两种不同端基的聚丙二醇均出现了对应链段尺度的α松弛和对应整链尺度的Normal Mode松弛.在相同温度下,端基相互作用会同时影响两个松弛过程,相互作用越强,松弛时间越长.由于端基含量随分子量减小而增加,分子量越小,缔合端基对高分子动力学的影响越明显.此外,利用高分子玻璃化熵理论研究了端基缔合强度和分子量对遥爪型高分子熔体链段动力学的影响,理论预测与实验结果定性一致.研究结果为聚合物电解质的分子设计提供了指导.

关键词：遥爪型高分子玻璃化介电谱熵理论

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可控释放二氧化硫的高分子纳米药物

高分子学报 2024年第1期55卷 1-12页

作者：王浩肖春生陈学思中国科学院长春应用化学研究所生态环境高分子材料重点实验室长春130022

近年来,二氧化硫(SO_(2))气体分子在肿瘤治疗领域展现出巨大的潜力.然而,传统的使用气体吸入或亚硫酸盐作为供体的方法难以应用于临床.本综述首先介绍了一系列能够响应性释放SO_(2)的有机小分子供体,梳理了这些小分子供体的化学结构及... 详细信息

近年来,二氧化硫(SO_(2))气体分子在肿瘤治疗领域展现出巨大的潜力.然而,传统的使用气体吸入或亚硫酸盐作为供体的方法难以应用于临床.本综述首先介绍了一系列能够响应性释放SO_(2)的有机小分子供体,梳理了这些小分子供体的化学结构及响应性释放方式.接着,回顾了近年来可控释放SO_(2)的高分子纳米药物在肿瘤治疗研究中的发展,简述了这些纳米药物的治疗机理及抗肿瘤效果.研究表明:将SO_(2)与高分子纳米载体技术相结合,解决了有机小分子供体存在水溶性差、肿瘤靶向性不佳等问题.制备的可控释放SO_(2)的高分子纳米药物能够实现在肿瘤部位的靶向富集及SO_(2)气体的可控释放,表现出良好的抗肿瘤治疗效果.最后,分析并指出了可控释放SO_(2)高分子纳米药物面临的挑战,并对其未来的发展进行了展望.

关键词：二氧化硫高分子纳米药物药物载体肿瘤治疗气体治疗

Fe促进的Pt@CeO_(2)催化剂用于CO_(2)加氢制C_(1)产品

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高等学校化学学报 2024年第4期45卷 62-67页

作者：王子健李雨鸥张玲玲汪啸宋术岩张洪杰中国科学院长春应用化学研究所稀土资源利用国家重点实验室长春130022 中国科学技术大学应用化学与工程学院合肥230026 清华大学化学系北京100084

在Pt@CeO_(2)核壳纳米球表面引入过渡金属助剂,探究了不同过渡金属的引入对其CO_(2)加氢性能的影响.研究结果表明,Fe物种的引入对加氢性能的提升效果最佳,液体C_(1)产率达到6.34×10^(-2) mmol·g^(-1)_(cat.)·h^(-1).透射电子显微镜(T... 详细信息

在Pt@CeO_(2)核壳纳米球表面引入过渡金属助剂,探究了不同过渡金属的引入对其CO_(2)加氢性能的影响.研究结果表明,Fe物种的引入对加氢性能的提升效果最佳,液体C_(1)产率达到6.34×10^(-2) mmol·g^(-1)_(cat.)·h^(-1).透射电子显微镜(TEM)、X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、N_(2)吸附-脱附实验、CO_(2)程序升温脱附(CO_(2)-TPD)和H_(2)程序升温还原(H_(2)-TPR)等表征结果表明,Fe物种在Pt@CeO_(2)表面均匀分散,且Fe的存在降低了Pt物种的电荷密度,产生了更多的Pt^(2+)物种,提高了产物中甲醇的选择性.此外,Fe的存在还促进了更多氧空位(O_(v))的形成,进而促进了对CO_(2)的吸附及后续的加氢反应,提高了催化活性.

关键词： CO_(2)加氢 C_(1)产品核壳纳米球 Fe助剂

羟基功能化3,4-聚2-芳基-1,3-丁二烯的合成

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高分子学报 2024年第2期55卷 153-160页

作者：黄立贤桑丽鹏苏高攀郭翔李世辉中国科学院长春应用化学研究所高分子物理与化学国家重点实验室长春130022 中国科学技术大学应用化学与工程学院合肥230026 湖北航天化学技术研究所航天化学动力技术重点实验室襄阳441003

采用(C13H8CH_(2)CH_(2)(NCHCCHN)■)Lu(CH_(2)SiMe_(3))2(1)、Ph_(2)P(=NDip)(NDip)Lu■(THF)(Dip=■)、Ph_(2)P(=NDip)(■)Lu(CH_(2)SiMe_(3))2(THF)(3)和Ph_(2)P(=NDip)(■)Sc(CH_(2)SiMe_(3))2(THF)(4)4种稀土催化剂,催化2-对甲基苯基-1,3-丁二烯(2-MPBD)均聚合.通过核磁共振(NMR)、凝胶渗透色谱(GPC)和示差扫描量热法(DSC)等对聚合物的微观结构和热性能进行了表征.催化剂1对2-MPBD聚合活性低,3,4-选择性低(65.2%);催化剂2几乎无催化活性;催化剂3和4表现出非常高的催化活性(2 min转化率达100%)和3,4-选择性(分别为98.1%和>99%).催化剂4对催化2-MPBD聚合具有活性聚合特征,产生的3,4-聚2-MPBD分子量随单体投入量呈线性增加,分子量分布介于1.12~1.25之间.对于苯基、间甲基苯基、4-戊基苯基、4-氟苯基和4-氯苯基取代的1,3-丁二烯单体,催化剂4也表现出较高的催化活性和3,4-选择性.3,4-聚芳基1,3-丁二烯侧链双键与硼烷、双氧水和氢氧化钠反应之后,转变为醇羟基功能化的3,4-聚芳基1,3-丁二烯.

关键词：稀土催化剂功能化聚烯烃 3,4-选择性共轭双烯反应性功能化法

基于环状构象两性离子聚合物的抗粘附/光热杀菌表面性能分析

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分析化学 2024年第5期52卷 717-724页

作者：夏效禹张光宇苏朝晖中国科学院长春应用化学研究所高分子物理与化学国家重点实验室中国科学技术大学应用化学与工程学院

耐药细菌附着在医疗器械表面易引起感染，对公众健康造成严重威胁，因此，研发长效抗粘附与杀菌表面具有重要的意义。本研究在玻璃基底表面顺序沉积聚多巴胺(PDA)、银纳米粒子(AgNPs)和PDA，然后在PDA表面接枝环状构象的聚磺酸甜菜碱(PS... 详细信息

耐药细菌附着在医疗器械表面易引起感染，对公众健康造成严重威胁，因此，研发长效抗粘附与杀菌表面具有重要的意义。本研究在玻璃基底表面顺序沉积聚多巴胺(PDA)、银纳米粒子(AgNPs)和PDA，然后在PDA表面接枝环状构象的聚磺酸甜菜碱(PSBMA)，构建了具有抗粘附与光热杀菌作用的双重抗菌涂层PAP-PSBMA-loop。该涂层具有两性离子聚合物表面优良的抗污能力和PDA与AgNPs良好的光热转化能力，在近红外光辐照下显示出优异的抗细菌粘附与杀菌性能，与细菌共孵育7 d后，表面的细菌覆盖率仅为1.7%，有效地阻止了生物被膜的形成，在光照下可杀灭99%以上的表面细菌。

关键词：光热杀菌抗菌表面环状构象抗污涂层银纳米粒子

铝卟啉折叠催化剂催化二氧化碳/环氧化物共聚反应

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高分子学报 2024年第4期55卷 396-406页

作者：周振震刘顺杰郎涛涛高凤翔王献红中国科学院长春应用化学研究所生态环境高分子材料重点实验室长春130022 中国科学技术大学应用化学与工程学院合肥230026

折叠催化剂因具有“类酶”的二级结构,被广泛应用于小分子化合物合成,然而其在高分子合成中的应用却鲜有报道.基于双氨基功能化的铝卟啉与2,5-吡啶二甲酰氯的缩聚反应,本文报道了一种铝卟啉芳香酰胺折叠体催化剂,有效(300~1250 h^(-1))... 详细信息

折叠催化剂因具有“类酶”的二级结构,被广泛应用于小分子化合物合成,然而其在高分子合成中的应用却鲜有报道.基于双氨基功能化的铝卟啉与2,5-吡啶二甲酰氯的缩聚反应,本文报道了一种铝卟啉芳香酰胺折叠体催化剂,有效(300~1250 h^(-1))、高选择性(99%)地催化了二氧化碳(CO_(2))与环氧化物的共聚反应.值得一提的是,该催化剂可以实现无助催化剂条件下CO_(2)和环氧丙烷的共聚,催化活性可达525 h^(-1),同时聚合物选择性在95%以上,并且在80℃下表现出“类酶”的最佳温度特性.在催化CO_(2)与环氧环己烷共聚时,催化活性与二氧化碳压力(1~7 MPa)呈线性正相关关系,催化活性最高可达1250 h^(-1),聚合物选择性和碳酸酯单元含量保持在99%以上.本文报道的铝卟啉折叠体催化剂为芳香酰胺折叠体在催化领域的发展提供了借鉴,同时也进一步拓展了折叠催化在高分子合成中的应用.

关键词：铝卟啉芳香酰胺折叠体二氧化碳环氧化物协同催化

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