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可控释放二氧化硫的高分子纳米药物

高分子学报 2024年第1期55卷 1-12页

作者：王浩肖春生陈学思中国科学院长春应用化学研究所生态环境高分子材料重点实验室长春130022

近年来,二氧化硫(SO_(2))气体分子在肿瘤治疗领域展现出巨大的潜力.然而,传统的使用气体吸入或亚硫酸盐作为供体的方法难以应用于临床.本综述首先介绍了一系列能够响应性释放SO_(2)的有机小分子供体,梳理了这些小分子供体的化学结构及... 详细信息

近年来,二氧化硫(SO_(2))气体分子在肿瘤治疗领域展现出巨大的潜力.然而,传统的使用气体吸入或亚硫酸盐作为供体的方法难以应用于临床.本综述首先介绍了一系列能够响应性释放SO_(2)的有机小分子供体,梳理了这些小分子供体的化学结构及响应性释放方式.接着,回顾了近年来可控释放SO_(2)的高分子纳米药物在肿瘤治疗研究中的发展,简述了这些纳米药物的治疗机理及抗肿瘤效果.研究表明:将SO_(2)与高分子纳米载体技术相结合,解决了有机小分子供体存在水溶性差、肿瘤靶向性不佳等问题.制备的可控释放SO_(2)的高分子纳米药物能够实现在肿瘤部位的靶向富集及SO_(2)气体的可控释放,表现出良好的抗肿瘤治疗效果.最后,分析并指出了可控释放SO_(2)高分子纳米药物面临的挑战,并对其未来的发展进行了展望.

关键词：二氧化硫高分子纳米药物药物载体肿瘤治疗气体治疗

Fe促进的Pt@CeO_(2)催化剂用于CO_(2)加氢制C_(1)产品

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高等学校化学学报 2024年第4期45卷 62-67页

作者：王子健李雨鸥张玲玲汪啸宋术岩张洪杰中国科学院长春应用化学研究所稀土资源利用国家重点实验室长春130022 中国科学技术大学应用化学与工程学院合肥230026 清华大学化学系北京100084

在Pt@CeO_(2)核壳纳米球表面引入过渡金属助剂,探究了不同过渡金属的引入对其CO_(2)加氢性能的影响.研究结果表明,Fe物种的引入对加氢性能的提升效果最佳,液体C_(1)产率达到6.34×10^(-2) mmol·g^(-1)_(cat.)·h^(-1).透射电子显微镜(T... 详细信息

在Pt@CeO_(2)核壳纳米球表面引入过渡金属助剂,探究了不同过渡金属的引入对其CO_(2)加氢性能的影响.研究结果表明,Fe物种的引入对加氢性能的提升效果最佳,液体C_(1)产率达到6.34×10^(-2) mmol·g^(-1)_(cat.)·h^(-1).透射电子显微镜(TEM)、X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、N_(2)吸附-脱附实验、CO_(2)程序升温脱附(CO_(2)-TPD)和H_(2)程序升温还原(H_(2)-TPR)等表征结果表明,Fe物种在Pt@CeO_(2)表面均匀分散,且Fe的存在降低了Pt物种的电荷密度,产生了更多的Pt^(2+)物种,提高了产物中甲醇的选择性.此外,Fe的存在还促进了更多氧空位(O_(v))的形成,进而促进了对CO_(2)的吸附及后续的加氢反应,提高了催化活性.

关键词： CO_(2)加氢 C_(1)产品核壳纳米球 Fe助剂

铝卟啉折叠催化剂催化二氧化碳/环氧化物共聚反应

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高分子学报 2024年第4期55卷 396-406页

作者：周振震刘顺杰郎涛涛高凤翔王献红中国科学院长春应用化学研究所生态环境高分子材料重点实验室长春130022 中国科学技术大学应用化学与工程学院合肥230026

折叠催化剂因具有“类酶”的二级结构,被广泛应用于小分子化合物合成,然而其在高分子合成中的应用却鲜有报道.基于双氨基功能化的铝卟啉与2,5-吡啶二甲酰氯的缩聚反应,本文报道了一种铝卟啉芳香酰胺折叠体催化剂,有效(300~1250 h^(-1))... 详细信息

折叠催化剂因具有“类酶”的二级结构,被广泛应用于小分子化合物合成,然而其在高分子合成中的应用却鲜有报道.基于双氨基功能化的铝卟啉与2,5-吡啶二甲酰氯的缩聚反应,本文报道了一种铝卟啉芳香酰胺折叠体催化剂,有效(300~1250 h^(-1))、高选择性(99%)地催化了二氧化碳(CO_(2))与环氧化物的共聚反应.值得一提的是,该催化剂可以实现无助催化剂条件下CO_(2)和环氧丙烷的共聚,催化活性可达525 h^(-1),同时聚合物选择性在95%以上,并且在80℃下表现出“类酶”的最佳温度特性.在催化CO_(2)与环氧环己烷共聚时,催化活性与二氧化碳压力(1~7 MPa)呈线性正相关关系,催化活性最高可达1250 h^(-1),聚合物选择性和碳酸酯单元含量保持在99%以上.本文报道的铝卟啉折叠体催化剂为芳香酰胺折叠体在催化领域的发展提供了借鉴,同时也进一步拓展了折叠催化在高分子合成中的应用.

关键词：铝卟啉芳香酰胺折叠体二氧化碳环氧化物协同催化

N,N-二甲基甲酰胺促进的富勒烯稠合噁唑啉衍生物的合成

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有机化学 2024年第1期44卷 242-250页

作者：徐利军李宗军韩福社高翔中国科学院长春应用化学研究所绿色化学与过程实验室长春130022 中国科学技术大学应用化学与工程学院合肥230026 吉林化工学院材料科学与工程学院吉林132022

富勒烯稠合噁唑啉衍生物的合成已建立多种方法,但绝大多数方法仅限于芳香族类底物.发展了一种N,N-二甲基甲酰胺(DMF)促进富勒烯C60与酰胺类底物在碱性条件下合成富勒烯稠合噁唑啉的方法,该方法对脂肪族和芳香族酰胺均具有较好的兼容性,... 详细信息

富勒烯稠合噁唑啉衍生物的合成已建立多种方法,但绝大多数方法仅限于芳香族类底物.发展了一种N,N-二甲基甲酰胺(DMF)促进富勒烯C60与酰胺类底物在碱性条件下合成富勒烯稠合噁唑啉的方法,该方法对脂肪族和芳香族酰胺均具有较好的兼容性,能以27%~62%的收率成功合成了一系列富勒烯稠合噁唑啉衍生物.实验结果表明N,N-二甲基甲酰胺(DMF)在此反应中作为共溶剂,可以显著提高目标化合物的收率.现场可见近红外吸收光谱和对照实验研究表明,富勒烯稠合噁唑啉二负离子是反应的关键中间体,DMF有利于此二负离子的生成并对此二负离子起到稳定作用.电化学性质研究显示,富勒烯稠合噁唑啉产物的噁唑啉环上不含取代基和含芳基取代基的衍生物,其起始还原电位相对于C60无明显变化,但噁唑啉环上含脂肪烷基的衍生物的起始还原电位有较大负移,达到0.1 V.

关键词：富勒烯稠合噁唑啉衍生物亲核反应 N,N-二甲基甲酰胺现场可见近红外吸收光谱电化学性质

入口电离-高分辨质谱法分析人参皂苷同分异构体

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质谱学报 2024年第3期45卷 396-400,I0004页

作者：郭云龙迟鸿悦王洋郑飞戴雨霖黄鑫越皓刘淑莹长春中医药大学吉林省人参科学研究院吉林长春130117 中国科学院长春应用化学研究所长春质谱中心吉林长春130022

本文建立了入口电离-高分辨质谱法快速区分人参皂苷同分异构体,通过正、负离子模式及最佳入口温度,对人参皂苷同分异构体进行敞开式质谱分析。结果表明,在正、负离子全扫描模式及最佳实验温度下,根据人参皂苷同分异构体所形成的聚体数... 详细信息

本文建立了入口电离-高分辨质谱法快速区分人参皂苷同分异构体,通过正、负离子模式及最佳入口温度,对人参皂苷同分异构体进行敞开式质谱分析。结果表明,在正、负离子全扫描模式及最佳实验温度下,根据人参皂苷同分异构体所形成的聚体数目不同,形成的离子峰类型不同,可实现人参皂苷同分异构体的区分。该方法简单、快速,仅需简单的样品前处理,即可区分人参皂苷同分异构体。

关键词：入口电离高分辨质谱人参皂苷同分异构体

钠/钾离子电池用锑基负极研究进展:失效分析及解决方案

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应用化学 2024年第5期41卷 616-636页

作者：张冬玉王春丽程勇王立民中国科学院长春应用化学研究所稀土资源利用国家重点实验室长春130022 中国科学技术大学应用化学与工程学院合肥230026

钠/钾离子电池因其丰富的资源储量被认为是后锂离子电池时代大规模储能应用中最有希望的选择。在众多的钠/钾离子电池负极材料中,锑(Antimony,Sb)基负极由于其高理论比容量受到关注。然而,Sb基材料在储能过程中存在的棘手问题阻碍了它... 详细信息

钠/钾离子电池因其丰富的资源储量被认为是后锂离子电池时代大规模储能应用中最有希望的选择。在众多的钠/钾离子电池负极材料中,锑(Antimony,Sb)基负极由于其高理论比容量受到关注。然而,Sb基材料在储能过程中存在的棘手问题阻碍了它的实际应用,比如:巨大的体积膨胀导致材料粉化脱离集流体,电池失效;欠佳的导电性,电化学动力缓慢;电极-电解液界面副反应,电池性能差等。为解决这些问题,研究者们从结构设计、掺杂催化改性和电解液界面调控等方面进行了探究,期望将Sb基材料高容量的优势发挥出来。因此,本文总结了近10年“钠/钾离子电池用Sb基负极”研究方面的亮点工作,详细讨论Sb基材料的失效机理,并系统地综述了相应的解决方案,为高性能Sb基及其他合金类负极材料的优化策略提供参考。

关键词：钠/钾离子电池 Sb基负极失效分析电化学性能优化

基于CRISPR/Cas技术的传染性病原精准便携化检测系统

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分析化学 2024年第2期52卷 187-197页

作者：刘一辰赵茹健吕佰阳宋德锋唐艺丹姜艳芳李冰凌中国科学技术大学应用化学与工程学院中国科学院长春应用化学研究所电分析化学国家重点实验室吉林大学中日联谊医院普通外科吉林大学第一医院基因诊断中心

以核酸为检测靶向的分子诊断方法是传染性病原体检测的金标准，但将其应用于便携化或现场快速诊断时仍存在多种限制和挑战，如特异性差、操作繁琐和便携化难等。规律间隔成簇短回文重复序列（CRISPR）/CRISPR相关蛋白（Cas）-荧光检测... 详细信息

以核酸为检测靶向的分子诊断方法是传染性病原体检测的金标准，但将其应用于便携化或现场快速诊断时仍存在多种限制和挑战，如特异性差、操作繁琐和便携化难等。规律间隔成簇短回文重复序列（CRISPR）/CRISPR相关蛋白（Cas）-荧光检测方法有望大幅提升核酸识别的特异性和信噪比。本研究开发了环介导等温扩增（LAMP）-CRISPR/Cas-便携化灰度读取仪检测系统。在CRISPR RNA (crRNA)存在下，利用CRISPR/Cas12a体系实现了对自主设计的甲型和乙型流感病毒核酸LAMP扩增反应体系的精准荧光检测，验证了CRISPR/Cas体系的高选择性和通用性。配套自主开发的便携化灰度读取仪，可同时实现荧光信号的低成本采集和高可靠性可视化判读，检测结束后直接输出样品的阳/阴性结果。利用本检测系统对实际样本进行了分析，验证了其可靠性和实用性，证明了本系统能够实现流感病毒的高灵敏、高特异性便携化分析。

关键词：等温扩增 CRISPR-Cas 荧光便携化检测流行性病原灰度读取仪

中性镍催化制备聚烯烃弹性体：位阻与次级配位协同作用

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有机化学 2024年

作者：李乾坤穆红亮简忠保中国科学院长春应用化学研究所高分子物理与化学国家重点实验室中国科学技术大学应用化学与工程学院

水杨醛亚胺中性镍是一类经典的乙烯聚合催化剂，通过对其结构的精细调控，能够制备出多种不同特性的聚乙烯材料，如高支化的聚乙烯油以及低支化的超高分子量聚乙烯等。然而，在制备弹性体材料方面，该催化剂面临一定的挑战。本工作中设... 详细信息

水杨醛亚胺中性镍是一类经典的乙烯聚合催化剂，通过对其结构的精细调控，能够制备出多种不同特性的聚乙烯材料，如高支化的聚乙烯油以及低支化的超高分子量聚乙烯等。然而，在制备弹性体材料方面，该催化剂面临一定的挑战。本工作中设计合成了两种同时含有大位阻和邻位杂原子基团的芳胺，用于合成水杨醛亚胺配体及相应的中性镍催化剂（Ni2和Ni3）。系统地考察了温度和乙烯压力对催化性能的影响，揭示了催化剂热稳定性、催化活性，以及聚乙烯分子量和支化度的变化规律。杂原子基团的次级配位效应与芳胺的空间位阻效应相结合，使得包含-SO2Ph基团的催化剂Ni3实现了支化度（61 brs/1000C）与分子量(M_n=15.29×10～4 g mol-1)的平衡，为制备性能优异的聚乙烯弹性体材料提供了有力支撑。空间位阻与次级配位效应的协同作用为新型水杨醛亚胺中性镍催化剂的开发，以及相关催化剂的设计和优化提供了新的思路。

关键词：次级作用位阻效应中性镍催化剂水杨醛亚胺聚烯烃弹性体

双核异金属锰(Ⅲ)-碱金属(Ⅰ)配合物催化环酯类开环聚合反应研究

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高分子学报 2024年

作者：王霖铎张绪刚段然龙边新超中国科学院长春应用化学研究所中国科学院生态环境高分子材料重点实验室黑龙江省科学院石油化学研究院

设计合成了一系列以氯为轴向基团的锰(Ⅲ)和碱金属(Ⅰ)为核心的大环双金属中心配合物催化剂，并通过基质辅助激光解吸飞行时间质谱(MALDI-TOF-MS)和元素分析对其结构进行了详细表征.该系列催化剂可以在环氧环己烷(CHO)存在下催化丙交酯(... 详细信息

设计合成了一系列以氯为轴向基团的锰(Ⅲ)和碱金属(Ⅰ)为核心的大环双金属中心配合物催化剂，并通过基质辅助激光解吸飞行时间质谱(MALDI-TOF-MS)和元素分析对其结构进行了详细表征.该系列催化剂可以在环氧环己烷(CHO)存在下催化丙交酯(LA)和ε-己内酯(ε-CL)聚合.对不同的碱金属离子进行筛选和优化，以确保实现最佳的聚合效果.研究了配合物中不同的碱金属中心对其催化性能的影响，实验结果表明碱金属中心的引入改善了配合物的催化性能，表现出相较单核席夫碱锰催化剂更好的催化性能，配合物胺桥部分的空间位阻效应对其催化活性具有明显影响，同时，在外消旋丙交酯的立体选择性聚合中，这一系列的配合物催化聚合倾向于得到具有等规立构结构的聚合物，通过MALDI-TOF-MS表征了聚合得到的聚乳酸(PLA)的端基结构，说明这一系列双金属中心配合物在环氧化物存在下的原位引发机理.

关键词：双核异金属催化剂聚乳酸聚己内酯开环聚合非均相催化剂