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矿物溶解再沉淀过程研究综述

矿物岩石地球化学通报 2024年第1期43卷 240-258页

作者：李富杰齐有强弓昊天中国科学院地球化学研究所矿床地球化学国家重点实验室贵阳550081 中国科学院大学北京100049

溶解再沉淀过程可促进矿物-流体之间充分的反应,使一些元素再次迁移富集,在许多地质过程中扮演着重要角色。近年来,随着聚焦离子束透射电镜(FIB-TEM)、纳米二次离子质谱仪(Nano-SIMS)等制样观测及精细分析技术的发展,矿物界面化学研究... 详细信息

溶解再沉淀过程可促进矿物-流体之间充分的反应,使一些元素再次迁移富集,在许多地质过程中扮演着重要角色。近年来,随着聚焦离子束透射电镜(FIB-TEM)、纳米二次离子质谱仪(Nano-SIMS)等制样观测及精细分析技术的发展,矿物界面化学研究取得了众多成果。已有研究证实,在低温、溶剂存在的条件下,溶解再沉淀过程相对于固体扩散是更高效的物质交换机制。本文回顾了溶解再沉淀过程的研究历史,综述了近20年来取得的主要研究进展,包括不同矿物相(硅酸盐、磷酸盐、碳酸盐矿物及氧化物、硫化物等)中主要鉴别结构特征、元素迁移富集规律及主要观测分析手段,系统总结了溶解再沉淀过程的主要影响因素,最后展望了其发展方向。

关键词：溶解再沉淀过程交代反应成矿作用矿物相界面化学

DLC基纳米多层膜摩擦学性能的研究进展与展望

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表面技术 2024年第8期53卷 52-62页

作者：汤鑫王静静李伟胡月鲁志斌张广安上海理工大学材料与化学学院上海200093 中国科学院兰州化学物理研究所固体润滑国家重点实验室兰州730000

类金刚石(DLC)薄膜是一种良好的固体润滑剂,能够有效延长机械零件、工具的使用寿命。DLC基纳米多层薄膜的设计是耐磨薄膜领域的一项研究热点,薄膜中不同组分层具备不同的物理化学性能组合,能从多个角度(如高温、硬度、润滑)进行设计来... 详细信息

类金刚石(DLC)薄膜是一种良好的固体润滑剂,能够有效延长机械零件、工具的使用寿命。DLC基纳米多层薄膜的设计是耐磨薄膜领域的一项研究热点,薄膜中不同组分层具备不同的物理化学性能组合,能从多个角度(如高温、硬度、润滑)进行设计来提升薄膜力学性能、摩擦学性能以及耐腐蚀性能等。综述了DLC多层薄膜的设计目的与研究进展,以金属/DLC基纳米多层膜、金属氮化物/DLC基纳米多层膜、金属硫化物/DLC基纳米多层膜以及其他DLC基纳米多层膜为主,对早期研究成果及现在的研究方向进行了概述。介绍了以上几种DLC基纳米多层膜的现有设计思路(形成纳米晶/非晶复合结构、软/硬交替沉积,诱导转移膜形成,实现非公度接触)。随后对摩擦机理进行了分析总结:1)层与层间形成特殊过渡层,提高了结合力;2)软/硬的多层交替设计,可以抵抗应力松弛和裂纹偏转;3)高接触应力和催化作用下诱导DLC中的sp3向sp2转化,形成高度有序的转移膜,从而实现非公度接触。最后对DLC基纳米多层膜的未来发展进行了展望。

关键词： DLC基纳米多层膜力学性能摩擦学性能摩擦机理结构

β-双亚胺稀土双烷基配合物催化邻甲氧基苯乙烯高间规聚合研究

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高分子学报 2024年第6期55卷 729-737页

作者：王田田孙碧玮吴春姬崔冬梅中国科学院长春应用化学研究所、高分子物理与化学国家重点实验室长春130022 中国科学技术大学应用化学与工程学院合肥230026

设计合成了一类氮原子上含脂肪族取代基的β-双亚胺的配体及其相应的稀土金属配合物1~3.在助催化剂有机硼盐和烷基铝的作用下,将配合物1~3用于催化邻甲氧基苯乙烯(oMOS)聚合中,制得了高间规选择性(rrrr‍>‍99%)聚合物,所得聚合物的玻璃... 详细信息

设计合成了一类氮原子上含脂肪族取代基的β-双亚胺的配体及其相应的稀土金属配合物1~3.在助催化剂有机硼盐和烷基铝的作用下,将配合物1~3用于催化邻甲氧基苯乙烯(oMOS)聚合中,制得了高间规选择性(rrrr‍>‍99%)聚合物,所得聚合物的玻璃化转变温度Tg为-90℃,熔点Tm为240℃.将配合物2用于催化异戊二烯(IP)均聚合,得到了以1,4-结构为主(含量约88.6%)的聚合物,玻璃化转变温度Tg为-57℃.此外,借助DFT理论计算,发现配位模式是决定邻甲氧基苯乙烯聚合物立体选择性的关键.

关键词：稀土催化剂高间规选择性邻甲氧基聚苯乙烯

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密度泛函理论在光催化中的普遍应用

Chinese Journal of Catalysis 2024年第6期61卷 1-36页

作者：杜仕文章福祥中国科学院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室洁净能源国家实验室能源材料化学协同创新中心辽宁大连116023

在低碳发展的背景下,开发利用清洁无污染的太阳能对满足未来日益增长的能源需求至关重要.半导体光催化技术可将太阳能转化为化学能,为可再生能源的发展提供了重要支持.因此,深入理解光催化剂与光催化活性之间的内在关联,对于优化和提升... 详细信息

在低碳发展的背景下,开发利用清洁无污染的太阳能对满足未来日益增长的能源需求至关重要.半导体光催化技术可将太阳能转化为化学能,为可再生能源的发展提供了重要支持.因此,深入理解光催化剂与光催化活性之间的内在关联,对于优化和提升光催化效率至关重要.尽管科研人员在设计开发用于光催化反应的新材料方面付出了巨大努力,但对半导体的内在性质、表面活性位点和催化反应机理之间的深层次联系,仍缺乏充分的理解和认识.基于密度泛函理论(DFT)的第一性原理计算是揭示材料内禀电子结构性质和反应过程能量变化的重要工具,正逐渐获得研究者的广泛关注.并且,随着计算方法的不断优化,该领域也取得了显著的进步.本文通过系统梳理国内外代表性研究工作,深入探讨了DFT计算在光催化领域中的广泛应用.首先,总结了DFT计算在光催化领域中的六大优势:(1)预测光催化材料的电子结构,如能带结构、能带间隙和能级;(2)预测表面反应的吸附位点、吸附能等变化;(3)在原子水平上揭示电荷转移过程,包括电子和空穴的运动;(4)阐明光催化剂与底物之间的相互作用;(5)预测光催化材料中空位、间隙和掺杂等缺陷的形成及其影响;(6)阐明光催化反应的机理细节,包括中间物种、过渡态和反应途径等.接着,简要概述了常用于第一性原理计算的软件和计算方法,并特别关注了如何利用不同策略来纠正传统DFT方法对半导体电子结构特性的不适当估计.随后,分析了基于DFT计算的半导体电子和能量特性的典型研究案例,如能带结构、态密度、电荷分布、功函数、形成能和吸附自由能等.此外,还详细阐述了半导体催化剂在多种太阳能驱动反应中的基本应用,包括析氢反应、析氧反应、氧还原反应、CO_(2)还原反应和氮还原反应等.最后,指出了DFT计算在光催化研究中的机遇与挑战,并展望了未来可能的发展方向.综上,本文系统综述了DFT计算在光催化领域中的广泛应用,旨在深入理解光催化反应中“组成-结构-功能”之间的关系,并为未来开发设计用于太阳能到化学能催化转化的高效稳定催化剂提供参考.

关键词：光催化密度泛函理论第一性原理计算电子结构能量性质

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新污染物筛查和评估系统方法

科学通报 2024年第6期69卷 651-652页

作者：阮挺江桂斌中国科学院生态环境研究中心环境化学与生态毒理学国家重点实验室北京100085

中国是世界工业品的重要生产基地,且拥有高强度的农业和养殖业.伴随着工业化和城镇化的持续推进,在促进人与自然和谐共生大前提下,有毒有害化学物质污染严重已成为制约我国社会经济保持高速增长的核心问题[1].在我国“十四五”规划和203... 详细信息

中国是世界工业品的重要生产基地,且拥有高强度的农业和养殖业.伴随着工业化和城镇化的持续推进,在促进人与自然和谐共生大前提下,有毒有害化学物质污染严重已成为制约我国社会经济保持高速增长的核心问题[1].在我国“十四五”规划和2035年远景目标纲要中,“重视新污染物治理”已明确成为国家未来发展的重大战略需求.

关键词：重要生产基地有毒有害化学物质工业化和城镇化评估系统污染物治理战略需求持续推进养殖业

基于原位液相飞行时间二次离子质谱的电化学固液界面研究

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质谱学报 2024年第1期45卷 1-13,I0001页

作者：张燕燕汪福意中国科学院化学研究所活体分析化学院重点实验室北京分子科学国家研究中心北京100190 中国科学院大学北京100049 北京质谱中心北京100190

电化学界面是能源转换与存储、生物化学、传感器和腐蚀等领域的核心,研究电化学界面结构与性能的关系一直是电化学和化学测量学的热点与难点。本文重点介绍了基于高真空兼容微流控装置的原位液相飞行时间二次离子质谱(ToF-SIMS)技术的... 详细信息

电化学界面是能源转换与存储、生物化学、传感器和腐蚀等领域的核心,研究电化学界面结构与性能的关系一直是电化学和化学测量学的热点与难点。本文重点介绍了基于高真空兼容微流控装置的原位液相飞行时间二次离子质谱(ToF-SIMS)技术的原理、特性,及其在电化学固液界面实时、原位探测方面的研究进展。随着微流控装置的进一步创新以及ToF-SIMS仪器的不断发展,原位液相ToF-SIMS将为电催化、电池等领域的复杂电化学固液界面研究提供重要手段。

关键词：电化学固液界面原位液相飞行时间二次离子质谱原位分析实时分析

优化润滑性能：聚氨酯润滑材料的分子结构设计策略

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摩擦学学报 2024年

作者：王晓月李宋王廷梅王齐华张新瑞中国科学院兰州化学物理研究所固体润滑国家重点实验室

本研究从分子结构设计的角度出发，通过引入氢键与刚性单元，成功合成了3种聚氨酯（PU）弹性体，分别命名为PU1、PU2和PU3。通过采用傅里叶变换红外光谱、电子万能试验机、同步热分析仪、扫描电子显微镜以及摩擦磨损试验机等多种表征技... 详细信息

本研究从分子结构设计的角度出发，通过引入氢键与刚性单元，成功合成了3种聚氨酯（PU）弹性体，分别命名为PU1、PU2和PU3。通过采用傅里叶变换红外光谱、电子万能试验机、同步热分析仪、扫描电子显微镜以及摩擦磨损试验机等多种表征技术，对PU弹性体的结构、力学性能、热稳定性和摩擦学性能进行了全面的分析。其中，PU1表现出最佳的力学性能，其拉伸强度达到48.4±1.6MPa，断裂伸长率达到1352.9%±192.7%，韧性达到263.9±40.9 MJ/m3。这主要归因于刚性单元与可形成氢键的位点协同作用促进了硬链段聚集形成硬畴。另外，在水润滑条件下，PU1表现出优异的摩擦学性能，其摩擦系数和磨损率分别为0.014和5.45×10-6mm3/（N·m）。相比于PU2和PU3,PU1的摩擦系数分别降低了52%和70%，磨损率分别降低了40%和63%。这主要归因于氢键和刚性单元的引入赋予了PU1分子结构最佳的韧性，使其在摩擦过程中能够吸收更多的能量，在剪切应力作用下材料不易发生断裂和破坏，从而减缓磨损提高摩擦学性能。综上所述，本研究通过PU弹性体的分子结构设计策略—刚性单元与氢键的协同作用，实现了PU弹性体力学性能和摩擦学性能的同步提升，加深了分子结构与材料性能间构效关系的认知，为高性能聚合物材料的设计与开发提供了新的思路和策略。

关键词：聚氨酯润滑材料结构设计摩擦磨损氢键

盾构机主驱动用丁腈橡胶密封材料的加工、力学及耐磨性能研究

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摩擦学学报 2024年

作者：张彩霞王廷梅陈守兵张新瑞王齐华中国科学院兰州化学物理研究所固体润滑国家重点实验室

盾构机主驱动密封件是1种大型异形橡胶密封件，橡胶材料的加工性能在其精细结构成型过程中发挥着举足轻重的作用，而焦烧时间和门尼黏度是影响橡胶材料加工性能的关键因素。针对盾构机主驱动橡胶密封件的成型工艺对丁腈橡胶(NBR)加工性... 详细信息

盾构机主驱动密封件是1种大型异形橡胶密封件，橡胶材料的加工性能在其精细结构成型过程中发挥着举足轻重的作用，而焦烧时间和门尼黏度是影响橡胶材料加工性能的关键因素。针对盾构机主驱动橡胶密封件的成型工艺对丁腈橡胶(NBR)加工性能的要求，本研究以松明油、癸二酸二丁酯和固体古马隆树脂为原料，合成复合增塑剂；并使用高结构炭黑和低结构炭黑并用的补强体系，对NBR密封材料进行加工性能、物理机械性能和摩擦性能的宏观调控。研究结果表明，由于复合增塑剂中三组分的协同作用，当复合增塑体系中松明油的使用量为0.9 phr (parts per hundred parts of rubber，每百克橡胶中组份的含量)时，本研究制备的高性能NBR密封材料，不仅满足大型盾构机用异形密封圈的成型工艺要求，混炼胶焦烧时间T10可长达168.6 s，门尼黏度值M_(L(1+4))可低至46.95；还是1种兼具高强度、高韧性、高耐磨、高回复性与高耐热性的自润滑橡胶密封材料，且该材料的耐磨性能已在盾构机主驱动模拟试验台中进行了验证，可以满足盾构机主驱动系统对密封有效性和寿命的需求，本研究可以为大型盾构机主驱动密封材料的设计制备提供支撑。

关键词：丁腈橡胶盾构机主驱动密封焦烧时间门尼黏度密封材料

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细胞器超分辨成像荧光染料

化工学报 2024年第4期75卷 1333-1354页

作者：江文钞徐兆超中国科学院大连化学物理研究所分离分析化学重点实验室辽宁大连116023 中国科学院大学北京100049

超分辨显微镜提供超越传统光学显微镜衍射极限的成像能力,彻底改变了细胞生物学领域研究。在这一背景下,具有光稳定性、易于修饰和荧光开关可调等独特性能的有机小分子染料获得了新的发展机遇。聚焦于不同细胞器超分辨成像荧光染料,总... 详细信息

超分辨显微镜提供超越传统光学显微镜衍射极限的成像能力,彻底改变了细胞生物学领域研究。在这一背景下,具有光稳定性、易于修饰和荧光开关可调等独特性能的有机小分子染料获得了新的发展机遇。聚焦于不同细胞器超分辨成像荧光染料,总结了目前可用的超分辨荧光探针的设计和靶向策略。首先简要介绍了三种主要的超分辨成像技术,包括结构光照明显微镜技术、受激发射损耗显微技术和单分子定位成像技术,以及它们对荧光染料性能的不同要求,并介绍了近五年来用于线粒体、溶酶体、细胞膜、脂滴和细胞核的超分辨成像的荧光染料。最后讨论了该领域当前所面临的挑战。

关键词：荧光染料超分辨成像荧光探针细胞器动态