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镁铁-超镁铁岩的全岩和单矿物钴镍分布特征及其成矿指示

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岩石学报 2024年第8期40卷 2489-2502页

作者：崔梦萌苏本勋王静袁庆晗中国科学院矿产资源研究重点实验室中国科学院地质与地球物理研究所北京100029 中国科学院大学北京100049

本文对不同成因类型的镁铁-超镁铁岩石中全岩及主要造岩矿物中Co、Ni元素分布特征进行了总结,并探讨了不同类型地幔源区及其矿物元素含量差异对Co-Ni成矿的控制作用。结果表明,科马提岩的全岩Co(15×10^(-6)~250×10^(-6))、Ni(28×10^(... 详细信息

本文对不同成因类型的镁铁-超镁铁岩石中全岩及主要造岩矿物中Co、Ni元素分布特征进行了总结,并探讨了不同类型地幔源区及其矿物元素含量差异对Co-Ni成矿的控制作用。结果表明,科马提岩的全岩Co(15×10^(-6)~250×10^(-6))、Ni(28×10^(-6)~5045×10^(-6))含量均高于苦橄岩(Co=11×10^(-6)~177×10^(-6)、Ni=29.9×10^(-6)~2069×10^(-6))和玄武岩(Co=1.1×10^(-6)~300×10^(-6)、Ni=0.5×10^(-6)~2837×10^(-6)),表明地幔高程度部分熔融形成的熔体更加富集Co和Ni。地幔橄榄岩捕掳体的全岩Co(21×10^(-6)~220×10^(-6))和Ni(2.1×10^(-6)~4060×10^(-6))含量均显著高于辉石岩捕掳体(Co=7×10^(-6)~131×10^(-6)、Ni=4.58×10^(-6)~2311×10^(-6)),表明部分熔融过程中橄榄岩地幔源区相较于辉石岩地幔源区更容易形成富Co、Ni的玄武质岩浆。矿物学特征方面,地幔捕掳体中橄榄石的Co、Ni含量分别为41×10^(-6)~437×10^(-6)和148×10^(-6)~8970×10^(-6),尖晶石的Co、Ni含量分别为141×10^(-6)~745×10^(-6)和282×10^(-6)~9587×10^(-6),均高于共生的斜方辉石(Co=10×10^(-6)~364×10^(-6)、Ni=5.02×10^(-6)~4439×10^(-6))、单斜辉石(Co=4.09×10^(-6)~385×10^(-6)、Ni=11.1×10^(-6)~5931×10^(-6))和石榴子石(Co=0.47×10^(-6)~205×10^(-6)、Ni=0.09×10^(-6)~644×10^(-6))。同时,橄榄石和尖晶石的Co含量与其Ni/Co比值呈较好的负相关关系,而斜方辉石和单斜辉石的Co含量与其Ni/Co比值无明显相关性。这些特征表明部分熔融过程中尖晶石相地幔比石榴石相地幔更容易形成富Co、Ni的熔体。侵入岩中主要造岩矿物具有与地幔捕掳体中各矿物相一致的Co、Ni含量变化特征。这表明地幔部分熔融或岩浆结晶分异过程中,橄榄石和尖晶石是控制岩浆中Co、Ni含量的主要矿物相,并且可能造成岩浆中Co-Ni解耦,而斜方辉石和单斜辉石的熔融或结晶过程中Co-Ni倾向于共生。此外,蛇绿岩作为风化壳型镍矿床的成矿母岩,其橄榄岩和铬铁岩中尖晶石和橄榄石具有较高的Co和Ni元素含量,橄榄石的Ni(1280×10^(-6)~5789×10^(-6))含量明显高于尖晶石(229×10^(-6)~2616×10^(-6)),而其Co(41.2×10^(-6)~193×10^(-6))含量则明显低于尖晶石(176×10^(-6)~781×10^(-6)),表明风化过程中富集橄榄石的岩石更容易形成富Ni的风化壳型矿床,而富集尖晶石的岩石更容易贡献于风化壳型镍矿床中的Co矿化。

关键词：镁铁-超镁铁岩钴镍矿床造岩矿物钴-镍元素

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中华文明起源的地理学透视

地理学报 2024年第7期79卷 1631-1646页

作者：张百平姚永慧刘俊杰李佳宇蒋娅中国科学院地理科学与资源研究所北京100101 中国科学院大学北京100049

地理环境对世界文明起源和历史演进具有深远的影响,特别是中华文明在长江与黄河之间的广阔地理空间上发生与扩展,与地理环境之间具有更为复杂而深厚的联系。但如何从地理学角度解读中华文明的起源与演进还极为少见。本文根据近年对中国... 详细信息

地理环境对世界文明起源和历史演进具有深远的影响,特别是中华文明在长江与黄河之间的广阔地理空间上发生与扩展,与地理环境之间具有更为复杂而深厚的联系。但如何从地理学角度解读中华文明的起源与演进还极为少见。本文根据近年对中国南北过渡带的综合考察,新石器遗址文化的空间关系分析,先秦及秦汉文献的解读,得到如下结论:(1)新石器时代大地湾文化、仰韶文化、马家窑文化及龙山文化的地理分布,揭示了中华早期文明最先在西汉水流域与渭河上游地区出现,并且具有明显的自西向东演进的趋势;(2)青藏高原与嘉陵江之间的西秦岭地区,尤其是内部的成徽盆地和西礼盆地,气候适度、资源丰厚和安全稳定,为文明的产生和发展提供了几乎所有的条件,应该是中华文明孕育的关键地区;(3)实地调查和分析表明,氐羌民族的核心区域、古昆仑原型山以及大禹治水的具体位置等与中华文明起源有重大关系的三大谜团,都与西秦岭有密切的关系;(4)秦人从大禹治水时期走上历史舞台,在多次起落和兴衰中,积累了先进的治水方法,修建了中国史上最宏大的治水工程——都江堰、郑国渠、灵渠等,开启了“书同文”和“郡县制”,促进了华夏社会经济的全面发展,形成了中华文明起源与早期演进的主体脉络;(5)西秦岭地区目前基本上还是中国考古和历史研究的偏弱地区,建议今后对西秦岭地区进行系统、深刻的考古和历史文化研究,以推动中华文明探源工程早日实现突破。

关键词：中华文明起源西秦岭西汉水成徽盆地古昆仑山

智能电子产品典型材料中7种二甲基环硅氧烷含量的测定

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分析测试学报 2024年第4期43卷 643-648页

作者：幸苑娜彭先芝中国科学院广州地球化学研究所广东广州510640 中国科学院大学北京100049

智能电子产品中残留的二甲基环硅氧烷(DMCs)可能随设备报废而进入环境。该研究针对智能电子产品材料基质复杂且溶解性和分散性差的特点,选取硅橡胶、胶黏剂和塑料3种典型材料为代表,采用丙酮对颗粒度为0.5 cm×0.5 cm的样品进行超声萃取... 详细信息

智能电子产品中残留的二甲基环硅氧烷(DMCs)可能随设备报废而进入环境。该研究针对智能电子产品材料基质复杂且溶解性和分散性差的特点,选取硅橡胶、胶黏剂和塑料3种典型材料为代表,采用丙酮对颗粒度为0.5 cm×0.5 cm的样品进行超声萃取,选择SH-Rxi-5Sil MS毛细管柱(30 m×0.25 mm×0.25µm)进行气相色谱-质谱(GC-MS)分离,通过特征碎片离子实现了7种DMCs(D3、D4、D5、D6、D7、D8、D9)的定性定量分析。7种DMCs在0.1~10.0 mg/L质量浓度范围内呈良好的线性关系(r^(2)≥0.9993),方法定量下限为0.5µg/g;7种DMCs在智能电子产品3种典型材料中的平均加标回收率为83.8%~105%,相对标准偏差(RSD,n=6)为1.5%~4.6%。将该方法用于7种不同智能电子产品材料中DMCs的分布分析,结果在6个样品中检出DMCs,总含量为30.0~1.6×10^(3)µg/g。

关键词：二甲基环硅氧烷气相色谱-质谱智能电子产品硅橡胶胶黏剂塑料

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以重水为氘源的钴催化脱卤氘代反应

Chinese Journal of Catalysis 2024年第4期59卷 250-259页

作者：陈炳志季定纬周博超王小雨刘恒万伯顺胡向平陈庆安中国科学院大连化学物理研究所辽宁大连116023 中国科学院大学北京100049

自2017年氘代丁苯那嗪获得美国食品药品监督管理局批准以来,氘代化合物在药物开发领域的潜力受到越来越多的重视.开发高效实用的有机分子选择性氘化方法成为有机和药物化学家的研究热点.有机卤化物是性质稳定且来源广泛的化学品,其脱卤... 详细信息

自2017年氘代丁苯那嗪获得美国食品药品监督管理局批准以来,氘代化合物在药物开发领域的潜力受到越来越多的重视.开发高效实用的有机分子选择性氘化方法成为有机和药物化学家的研究热点.有机卤化物是性质稳定且来源广泛的化学品,其脱卤氘代反应已经发展成为构建氘代化合物的有效策略.然而,已报道的制备方法普遍存在氘代试剂昂贵、底物适用范围较窄或需要使用特殊的反应设备(光催化或电化学)等诸多问题.因此,开发简单普适的廉价金属催化体系,实现以廉价重水为氘源的脱卤氘代反应,具有重要的研究意义.相较于钯、铑等贵金属,储量丰富且毒性较低的钴金属催化剂对水分敏感度较低,且对C(sp2)-X和C(sp3)-X键活化都表现出较好的反应活性.基于此,本文开发了制备简单、普适性较好的钴催化体系,实现了位点选择性氘代化合物的构建.反应以锰金属为还原剂,重水为氘源,对各种类有机卤化物或类卤化合物,如芳基、烯基、苄基、烯丙基或烷基卤化物,均获得较好的收率和氘代率.值得注意的是,对于炔丙基乙酸酯类化合物,该催化体系也展现出较好的适用性,可以专一的选择性得到氘代联烯类化合物.在此基础上,成功将该方法应用于一系列药物类似物的选择性脱卤氘代.利用简单的C-O偶联和脱溴氘代反应,即可实现氘代的N-甲基度洛西汀的合成.鉴于药物分子直接进行氢-氘同位素交换时位点选择性控制的挑战,本文发展了卤代-氘代的两步策略.该策略成功应用于生育酚、萘普生、黄毒素、萘丁美酮等多个药物分子的位点选择性氢-氘同位素交换,充分展现出该催化合成方法在药物开发领域的应用潜力.为了验证反应机理,开展了一系列对照实验.结果表明,反应可能是由一价钴物种催化启动的.此外,自由捕获和抑制实验结果表明,反应并非通过自由基反应过程进行.基于以上实验结果提出了一个反应机理,它涉及Co(I)到Co(III)再回到Co(I)的催化循环.具体来说,首先,一价钴络合物与底物发生氧化加成生成三价钴络合物;随后,三价钴物种与重水络合,并通过还原消除的方式生成氘代化合物和一价钴物种.最后,为了验证这一机理,还利用密度泛函理论进行了计算,结果进一步证明了该机理的合理性.综上,本文利用钴催化体系,以廉价重水为氘源,实现芳基、烯基、苄基、烯丙基或烷基等卤化物,以及炔丙基乙酸酯类类卤化合物的选择性氘代反应.该反应表现出较好的底物适用性,为相关氘代有机化合物的制备提供了新思路.

关键词：钴催化脱卤氘代位点选择性氘代有机卤代物氘代药物

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氮掺杂二硫化钼纳米催化剂的电催化析氢性能

化工进展 2024年第1期43卷 465-472页

作者：杨成功黄蓉王冬娥田志坚中国科学院大连化学物理研究所辽宁大连116023 中国科学院大学北京100049

以钼酸钠为钼源,L-半胱氨酸为硫源和还原剂,双氰胺为氮源,采用水热法合成了一系列氮掺杂二硫化钼纳米催化剂(N-MoS_(2))。通过XRD、SEM、XPS、Raman等手段表征了不同N掺杂量的N-MoS_(2)催化剂的形貌、元素分布、晶体结构和电子性质。表... 详细信息

以钼酸钠为钼源,L-半胱氨酸为硫源和还原剂,双氰胺为氮源,采用水热法合成了一系列氮掺杂二硫化钼纳米催化剂(N-MoS_(2))。通过XRD、SEM、XPS、Raman等手段表征了不同N掺杂量的N-MoS_(2)催化剂的形貌、元素分布、晶体结构和电子性质。表征结果表明,合成的N-MoS_(2)催化剂均为纳米片层组成的花球,N原子均匀掺杂进了MoS_(2)晶格中。N掺杂使得N原子周围的Mo和S原子的电子密度增加,生成更多具有催化活性的不饱和配位点。采用电化学工作站在酸性介质中测试了催化剂的线性扫描伏安曲线和塔菲尔斜率,评价了N-MoS_(2)纳米催化剂的电催化析氢(HER)性能。结果表明,MoS_(2)催化剂和N-MoS_(2)催化剂上的析氢反应均通过Volmer-Heyrovsky路径进行。MoS_(2)催化剂上析氢反应速控步骤为Volmer反应,N-MoS_(2)催化剂上析氢反应的速控步骤为Heyrovsky反应。与MoS_(2)催化剂相比,N-MoS_(2)催化剂的塔菲尔斜率较低,析氢反应速率较快,显示出更好的电催化析氢性能。尤其当N与Mo的原子为0.1时(N/Mo=0.1),制备的N-MoS_(2)-0.1催化剂表现出最好的电催化析氢性能,其塔菲尔斜率为60mV/dec。N-MoS_(2)催化剂的电催化活性提高可归结为不饱和配位点暴露量的增加和富电子的Mo对Mo-H*的弱化。

关键词：氮掺杂二硫化钼催化剂电化学氢

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微反应器内FOX-7的连续合成工艺

含能材料 2024年第3期32卷 235-241页

作者：刘璇尧超群廉应江韩梅陈光文中国科学院大连化学物理研究所辽宁大连116023 中国科学院大学北京100049

研究以2-甲基-4,6-嘧啶二酮(MPO)为原料,在微通道反应器中探索了与硝硫混酸的硝化反应规律,并进一步通过水解反应来制备1,1-二氨基-2,2-二硝基乙烯(FOX-7)。研究通过引入惰性溶剂正辛烷,使反应体系呈弹状流,反应发生于分散液滴内部,解... 详细信息

研究以2-甲基-4,6-嘧啶二酮(MPO)为原料,在微通道反应器中探索了与硝硫混酸的硝化反应规律,并进一步通过水解反应来制备1,1-二氨基-2,2-二硝基乙烯(FOX-7)。研究通过引入惰性溶剂正辛烷,使反应体系呈弹状流,反应发生于分散液滴内部,解决了硝化中间体2-(二硝基亚甲基)-5,5-二硝基嘧啶-4,6-二酮(TNMPO)在微通道反应器中的堵塞难题,实现了过程强化和连续化;并研究了反应温度、停留时间、物料配比、水解条件等因素对产品收率的影响,提出了微反应器与搅拌釜串联的反应工艺。结果表明,在硝酸与MPO摩尔比为4.4,微反应器中停留时间3 min,反应温度30 oC时,串联搅拌釜保温反应30 min后,用冰水水解开环2 h,FOX-7收率可达90.1%,纯度高于99%。

关键词：微反应器过程强化过程安全 1,1-二氨基-2,2-二硝基乙烯(FOX-7) 硝化反应

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GH3535合金焊缝高温氦离子辐照效应

金属学报 2024年第3期60卷 299-310页

作者：白菊菊李健健付崇龙陈双建李志军林俊中国科学院上海应用物理研究所上海201800 中国科学院大学北京100049

焊缝因其组织及力学性能不均匀性常被视为结构材料的薄弱环节。本工作对焊缝进行高温氦离子辐照效应研究,明确辐照缺陷在焊缝与母材中的演化差异。850℃下,对GH3535合金焊接接头进行2×10^(16) ions/cm^(2)氦离子辐照,利用TEM和纳米压... 详细信息

焊缝因其组织及力学性能不均匀性常被视为结构材料的薄弱环节。本工作对焊缝进行高温氦离子辐照效应研究,明确辐照缺陷在焊缝与母材中的演化差异。850℃下,对GH3535合金焊接接头进行2×10^(16) ions/cm^(2)氦离子辐照,利用TEM和纳米压痕仪对焊缝和母材的微观结构及力学性能进行表征,对比分析高温下焊缝中微观缺陷的演化行为及力学性能变化。结果表明,850℃下,焊缝中He泡多分布在位错线和碳化物-基体界面上,碳化物-基体界面上的He泡较位错线上的He泡尺寸更小,密度更高;焊缝中峰值处He泡平均数密度小于母材,尺寸略大于母材,而位错环的数密度和尺寸均小于母材。纳米压痕结果表明,同样辐照条件下,焊缝的辐照硬化程度(36%)约为母材(70%)的一半。经DBH模型计算确认辐照后样品中He泡和位错环是造成辐照硬化的主要因素。分析认为,高温下纳米碳化物和位错线对He原子以及间隙子的捕获是导致焊缝与母材辐照行为差异的关键原因。

关键词： GH3535焊接接头氦离子辐照 He泡位错环辐照硬化

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基于双光斑的深度学习波前复原及校正

中国激光 2024年第13期51卷 24-33页

作者：许元斋唐秋艳王小军郭亚丁张林魏花彭钦军吕品中国科学院理化技术研究所北京100190 中国科学院大学北京100049 中国科学院软件研究所北京100191 中国科学院自动化研究所北京100190

探索了深度学习算法求解光强反演波前的非线性映射,实现了基于深度学习的波前探测(DLWFS)在自适应光学波前校正中的应用。采用聚焦和离焦双光斑反演波前,既简化了探测器结构,又减小了探测器体积。由于光强反演波前的过程在物理上不存在... 详细信息

探索了深度学习算法求解光强反演波前的非线性映射,实现了基于深度学习的波前探测(DLWFS)在自适应光学波前校正中的应用。采用聚焦和离焦双光斑反演波前,既简化了探测器结构,又减小了探测器体积。由于光强反演波前的过程在物理上不存在显式解,因此可以利用深度学习模型cGAN,通过类似图像处理的方式,建立光强-相位的非线性映射,将光斑的强度分布反演为波前分布,最终使波前校正系统配备较为紧凑的波前探测器。训练数据集通过物理衍射仿真获得,模型在测试集上的波前复原的最小残差RMS<0.3μm。在实验中,DLWFS与参考哈特曼波前探测器波前的残差RMS在0.0965~0.1531μm之间。在自适应光学波前校正实验中,将DLWFS作为自适应光学闭环校正过程中的波前探测器,验证了DLWFS的实用效果,光束质量因子从10.83校正至3.61。此外,还讨论了DLWFS的参数敏感性。

关键词：自适应光学波前复原深度学习光束质量

祝贺我国著名有机化学家、中国科学院院士黄乃正先生七十华诞

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有机化学 2020年第10期40卷 I0001-I0002页

作者：丁奎岭侯雪龙《有机化学》中国科学院中国科学院上海有机化学研究所

黄乃正先生生于1950年11月,籍贯广东台山.1973年以一等荣誉学位毕业于香港中文大学,而后进入英国伦敦大学学院(University College London)师从著名的***教授进行研究生学习,1976年获博士学位.随后于哈佛大学跟随诺贝尔化学奖获得者***... 详细信息

黄乃正先生生于1950年11月,籍贯广东台山.1973年以一等荣誉学位毕业于香港中文大学,而后进入英国伦敦大学学院(University College London)师从著名的***教授进行研究生学习,1976年获博士学位.随后于哈佛大学跟随诺贝尔化学奖获得者***教授进行博士后研究,两年后回到英国,开始其独立研究.

关键词：博士学位中国科学院院士有机化学家诺贝尔化学奖研究生学习英国伦敦大学博士后研究荣誉学位