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锰酸锂材料在电化学提锂应用中的研究进展

无机盐工业 2024年

作者：付煜张柏爽杨健茂刘建允东华大学分析测试中心上海污染控制与生态安全研究院东华大学环境科学与工程学院生态环境部纺织污染控制工程中心

电化学提锂技术具有分离效率高、成本低和环境友好等优点，被广泛应用于盐湖卤水、地热水及海水等锂资源领域。电化学提锂系统依靠具有选择性的电极材料来实现锂离子(Li+)的选择性吸附，提锂性能主要由锂选择性电极材料决定。在众多锂... 详细信息

电化学提锂技术具有分离效率高、成本低和环境友好等优点，被广泛应用于盐湖卤水、地热水及海水等锂资源领域。电化学提锂系统依靠具有选择性的电极材料来实现锂离子(Li+)的选择性吸附，提锂性能主要由锂选择性电极材料决定。在众多锂选择性电极材料中，锰酸锂(LiMn2O4，LMO)具有电化学活性高、吸附容量大、选择性优异和安全无毒等优点，成为目前电化学提锂系统中最常用的锂选择性材料。然而，LMO本身较差的电子导电性、锰溶损和相转变等问题，使其在长期稳定电化学提锂应用中表现较差，极大的制约了其商业化应用。基于此，本文介绍了电化学提锂技术原理和LMO材料在电化学提锂中的应用，并且总结和概述了LMO的主要改性方法，包括元素掺杂、表面包覆、结构调控和导电材料复合等。最后，从反应机理上概括了LMO现有的改性策略，并从实际应用的角度对电化学提锂系统的升级优化进行了展望和建议。

关键词：盐湖提锂锰酸锂元素掺杂表面包覆结构调控导电基体复合

银盐低共熔萃取剂的制备及在长链烯烃/烷烃分离中的应用

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高等学校化学学报 2024年第7期45卷 18-26页

作者：狄亚明刘世卿周海强余韦鹏米普科牟玉强王力博华东理工大学材料科学与工程学院上海先进聚合物材料重点实验室上海200237 中国石油天然气股份有限公司大庆化工研究中心大庆163714

低共熔溶剂(DES)具有制备简单、价格低廉和毒性低等优点,已广泛应用于共沸物的分离,但在分离长链α-烯烃方面的应用鲜有报道.利用银离子与烯烃双键的络合作用可实现烯烃/烷烃的有效分离.本文以3种常见银盐为氢键受体(HBA),3种酰胺有机... 详细信息

低共熔溶剂(DES)具有制备简单、价格低廉和毒性低等优点,已广泛应用于共沸物的分离,但在分离长链α-烯烃方面的应用鲜有报道.利用银离子与烯烃双键的络合作用可实现烯烃/烷烃的有效分离.本文以3种常见银盐为氢键受体(HBA),3种酰胺有机物和丙三醇为氢键供体(HBD),合成了6种银盐低共熔溶剂(Ag-DES),并应用于长链α-烯烃(C8和C10)的分离,研究了萃取温度和银离子浓度对α-烯烃分离效果的影响.采用红外光谱分析、量子化学几何构型优化及静电势分析对Ag-DES进行了表征.气相色谱-质谱联用(GC-MS)测试结果表明,大部分DES可有效分离烯烃,对1-辛烯的选择性为5.86~31.40,对1-癸烯的选择性为4.78~15.81.实验结果表明,银盐的晶格能越低且Ag-DES中银离子与羰基络合程度越弱,越有利于银离子络合烯烃,Ag-DES分离烯烃的效果越好.同时,烯烃链越长,其双键性越弱,分离效果越差.

关键词：烯烃分离低共熔溶剂络合萃取

富氮碳鞘内阶梯层状Mo_(2)C异质结用于高效CO_(2)化学固定

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第3期58卷 138-145页

作者：许玉帅汪红辉李奇远张仕楠夏思源许冬类伟巍陈接胜李新昊上海交通大学化学化工学院变革性分子前沿科学中心上海200240 上海化工研究院有限公司上海200062 迪肯大学前沿材料研究所澳大利亚吉朗维多利亚

在多相催化体系中,开发具有高催化活性的多相催化剂是实现小分子绿色转化的核心.过渡金属碳化物,特别是碳化钼(Mo_(2)C),因其活性与贵金属相当且成本低廉,在小分子转化方面具有应用潜力.二维(2D)过渡金属碳化物因其平面结构两侧具有可... 详细信息

在多相催化体系中,开发具有高催化活性的多相催化剂是实现小分子绿色转化的核心.过渡金属碳化物,特别是碳化钼(Mo_(2)C),因其活性与贵金属相当且成本低廉,在小分子转化方面具有应用潜力.二维(2D)过渡金属碳化物因其平面结构两侧具有可暴露的活性位点,在小分子转化和能量储存方面受到越来越多的关注.然而,在催化剂或电极材料的批量制备过程中,二维层的堆积会导致表面活性位点损失,严重影响其性能.此外,层状材料的堆积还可能阻碍有机分子的有效传递,形成传质屏障,进一步影响催化过程.特别是,二维过渡金属碳化物表面的氧化会导致活性位点的大量损失,这已成为当前亟待解决的关键问题.因此,开发一种能确保层状Mo_(2)C材料的机械和化学稳定性的有效合成方法,对于推动其实际应用至关重要.本文利用可控氧扩散蚀刻法合成了一种富氮碳鞘包覆的“阶梯状”2D-Mo_(2)C异质结材料(2D-Mo_(2)C@NC).该材料因具有独特的阶梯层状结构和整流界面,可以显著促进CO_(2)与邻苯二胺的羰基化反应,并对CO_(2)与多种二胺衍生物的羰基化反应均表现出较好的催化活性.通过密度泛函理论计算和紫外光电子能谱分析发现,Mo_(2)C与NC壳层的接触界面形成了整流接触,导致电子从NC壳层流向Mo_(2)C,进而形成富电子的层状Mo_(2)C.随着NC壳层氮含量的增加,Mo_(2)C的电子富集程度逐渐增加.进一步的理论计算和CO_(2)程序升温脱附实验表明,CO_(2)吸附依赖于2D-Mo_(2)C的电子富集程度,并随2D-Mo_(2)C的电子富集程度增加而增强.这种电子富集特性使得2D-Mo_(2)C表面能够活化CO_(2)分子,形成高度扭曲的预吸附结构(键角为118.8°),有利于后续与二胺的羰基化反应.邻苯二胺与CO_(2)羰基化反应的吉布斯自由能计算结果表明,电子的富集程度对反应决速步的能垒影响较小.因此,推测CO_(2)分子在富电子Mo_(2)C表面的预吸附增强是促进CO_(2)羰基化反应的直接因素.实验结果也表明,2D-Mo_(2)C@NC催化剂催化邻苯二胺与CO_(2)羰基化反应的催化活性随2D-Mo_(2)C的电子密度增强而提高.优化后的阶梯状异质结2D-Mo_(2)C@NC样品的CO_(2)吸附量高于核壳状异质结Mo_(2)C@NC样品,且催化性能和CO_(2)吸附量存在明显的正相关关系,证实了阶梯状异质结结构所暴露出的更多富电子Mo_(2)C活性位点可以促进CO_(2)的预吸附及随后的活化过程.此外,X射线光电子能谱结果表明,富电子的2D-Mo_(2)C表现出优于Mo_(2)C的化学稳定性,不易被氧化.在优化条件下制得的2D-Mo_(2)C@NC催化剂表现出了最佳催化性能,在较低的反应温度下,其催化邻苯二胺与CO_(2)羰基化反应生成2-苯并咪唑啉酮的TOF值为6.1‒10.2 h^(‒1),比文献报道的最佳结果高4.2倍.综上,本文成功地开发了一种有效的可控氧扩散蚀刻策略,合成出具有高机械和化学稳定性的“阶梯状”2D-Mo_(2)C异质结材料,并用于高效催化CO_(2)和邻苯二胺羰基化生成2-苯并咪唑啉酮.该可控氧扩散蚀刻方法可以扩展到其他二维碳化物的制备,并进一步扩展其在光催化和电催化系统中的应用,为二维异质结材料的合成和应用提供了参考和新思路.

关键词：电子富集2D-Mo_(2)C CO_(2)固定肖特基异质结羰基化非均相催化

多孔表面结构对立体光固化成型氧化锆疲劳强度的影响

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北京大学学报(医学版) 2024年

作者：赵健霄丁茜李文锦马全诠兰一笑张磊韩建民北京大学口腔医学院·口腔医院修复科北京大学口腔医学院·口腔医院材料研究室国家口腔医学中心国家口腔疾病临床医学研究中心口腔生物材料和数字诊疗装备国家工程研究中心国家药品监督管理局口腔材料重点实验室

目的：研究多孔表面结构对立体光固化成型氧化锆疲劳强度的影响，为3D打印氧化锆种植体表面优化设计提供参考。方法：通过立体光固化成型技术制备氧化锆试件，根据表面结构分为无孔组、200μm孔组、400μm孔组。通过三维激光形貌显微镜... 详细信息

目的：研究多孔表面结构对立体光固化成型氧化锆疲劳强度的影响，为3D打印氧化锆种植体表面优化设计提供参考。方法：通过立体光固化成型技术制备氧化锆试件，根据表面结构分为无孔组、200μm孔组、400μm孔组。通过三维激光形貌显微镜及扫描电镜观察其表面微观形貌，测定表面粗糙度、孔隙参数、晶粒尺寸。通过三点弯曲试验检测试件弯曲强度，并进行Weibull分析；通过疲劳试验检测试件的疲劳强度，扫描电镜观察断口，采用X射线衍射仪对疲劳试验前后的试件进行晶相分析，分析疲劳机制。结果：立体光固化成型无孔组、200μm孔组及400μm孔组试件表面孔间粗糙度分别为（0.79±0.09）μm、（0.81±0.16）μm、（0.81±0.09）μm，组间差异无统计学意义；表面晶粒尺寸分别为（324.11±21.38）nm、（308.06±11.34）nm、（311.62±15.02）nm，组间差异无统计学意义。三点弯曲试验结果显示，无孔组三点弯曲强度[（1030.70±111.71）MPa]显著高于两组多孔组（P＜0.001），200μm孔组[（272.04±61.16）MPa]显著高于400μm孔组[（201.21±25.58）MPa]，P＜0.01。疲劳试验结果显示，无孔组疲劳强度[（702.29±21.62）MPa]显著高于两组多孔组（P＜0.001），200μm孔组[（159.57±9.30）MPa]显著高于400μm孔组[（125.36±6.11）MPa]，P＜0.001。断口分析结果显示，疲劳裂纹源主要为材料内部缺陷、气孔、夹杂及打印层结合处等。疲劳试验前后各组试件之间相比，氧化锆单斜相含量差异均无统计学意义。结论：表面多孔微观结构会显著降低立体光固化成型氧化锆试件的疲劳强度，且孔径增大可造成疲劳强度下降；未来应着重改进3D打印氧化锆的材料及打印工艺，进一步优化表面结构设计，以提升3D打印氧化锆的力学性能。

关键词：氧化锆多孔 3D打印疲劳

基于SSR标记的花椰菜育种种质遗传多样性分析

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农业生物技术学报 2024年第9期32卷 1982-1995页

作者：宋晓玉韩硕甘德芳宋顺华刘凡郭宁孟淑春北京市农林科学院蔬菜研究所/蔬菜生物育种全国重点实验室/国家蔬菜工程技术研究中心/农业农村部蔬菜种子质量检验测试中心安徽农业大学园艺学院

花椰菜(Brassica oleracea var. botrytis)起源于欧洲，我国种质资源的遗传多样性较狭窄，亟待开展种质创新及创新种质的评价技术等研究。利用小孢子培养技术创制双单倍体(double haploid, DH)不但能缩短育种年限而且也是种质创新的重... 详细信息

花椰菜(Brassica oleracea var. botrytis)起源于欧洲，我国种质资源的遗传多样性较狭窄，亟待开展种质创新及创新种质的评价技术等研究。利用小孢子培养技术创制双单倍体(double haploid, DH)不但能缩短育种年限而且也是种质创新的重要手段。花椰菜小孢子再生株后代的遗传多样性评估，是利用双单倍技术进行种质创新和育种应用要解决的关键问题。本研究筛选出29对带型清晰稳定、多态性较好的SSR引物，PIC变幅为0.29～0.57，平均值为0.42。利用这29对引物，对由66份DH系和18份高代自交系组成的84份花椰菜育种种质群体进行标记分型研究。结果显示，材料的遗传距离主要集中在0.3～0.6，平均为0.56，遗传相似系数在0.50～0.97之间，平均为0.57，在遗传相似系数为0.55时，将材料共分为4组。通过DH材料的亲缘关系分析发现，F1杂种的DH系后代材料中能够获得遗传多样性较高的材料，DH育种可以作为花椰菜种质创新的重要手段。本研究为花椰菜遗传多样性的评价与利用提供理论支撑和技术支持。

关键词：花椰菜 SSR标记双单倍体遗传多样性聚类分析

三维网状有机-无机杂化型DABCO锰配合物的合成及性能研究

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化工新型材料 2024年

作者：吕美霞胡宏志刘洋夏合娜孜·吐尔逊江刘尊奇新疆农业大学化学化工学院聚合物新型成型装备国家工程研究中心新疆分中心新疆农业化学与生物材料重点实验室

室温下以1，4-二氮杂二环[2.2.2]辛烷-甲基氯化物 [DABCO-CH2Cl]+·Cl-、MnCl2·4H2O和氢溴酸为原料，在甲醇和水的混合溶液中以缓慢蒸发方式，得到一种氢键三维网状结构有机-无机杂化型锰配合物[HDABCO-CH2Cl]·MnBr4（1），通过单晶X... 详细信息

室温下以1，4-二氮杂二环[2.2.2]辛烷-甲基氯化物 [DABCO-CH2Cl]+·Cl-、MnCl2·4H2O和氢溴酸为原料，在甲醇和水的混合溶液中以缓慢蒸发方式，得到一种氢键三维网状结构有机-无机杂化型锰配合物[HDABCO-CH2Cl]·MnBr4（1），通过单晶X射线衍射仪、红外光谱仪、粉末X射线衍射仪、热重分析仪（TG）、介电性能测试仪对晶体材料的结构、热性能和电性能进行分析和测试。单晶结构分析表明：合成的化合物属于单斜晶系，空间群为P21/n，其中[HDABCO-CH2Cl]2+阳离子和[MnBr4]2-四面体阴离子在晶体内部通过氢键相互作用形成三维网状结构；随着温度的改变，[HDABCO-CH2Cl]2+阳离子发生扭动、[MnBr4]2-四面体阴离子发生伸缩变形，引起晶体在240 ～270K范围内产生显著的可逆介电异常现象。

关键词： 1 4-二氮杂二环[2.2.2]辛烷氢键三维网状结构锰配合物介电异常

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磷灰石骨水泥材料的物性研究

生物医学工程学杂志 2000年第1期17卷 13-15页

作者：陈德敏上海第二医科大学附属九院上海生物材料研究测试中心上海200023

为探讨自行研制的磷灰石骨水泥材料作为生物材料应用的可能性 ,采用磷酸钙、碳酸钙和磷酸氢钙为起始原料 ,经高温固相反应合成制得仅含有羟磷灰石和α-磷酸三钙两晶相组成的粉剂 ,以柠檬酸水溶液为基本组成配制若干种固化液。结果显示 ... 详细信息

为探讨自行研制的磷灰石骨水泥材料作为生物材料应用的可能性 ,采用磷酸钙、碳酸钙和磷酸氢钙为起始原料 ,经高温固相反应合成制得仅含有羟磷灰石和α-磷酸三钙两晶相组成的粉剂 ,以柠檬酸水溶液为基本组成配制若干种固化液。结果显示 ,当固化液采用单一柠檬酸时 ,30 % (w/ w)浓度水溶液的压缩强度为 2 4.96 MPa,凝固时间为 6分钟 ,水中溶解率为 1.40 % ;当液剂中添加钾或钠盐时 ,可使固化体的压缩强度增强 ;当添加丙烯酸 -衣康酸共聚液时 ,可使强度成倍提高 ,但凝固时间缩短。

关键词：骨水泥磷酸钙羧磷灰石人工骨

大气多环芳烃的浓度水平、来源与健康风险评价综述

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首都师范大学学报（自然科学版） 2024年第3期45卷 121-131页

作者：骆亮陈凯涛杨一帆尹中一田世丽李杏茹首都师范大学化学系分析测试中心北京100048 北京市科学技术研究院分析测试研究所(北京市理化分析测试中心) 北京100083

多环芳烃(PAHs)主要源于有机材料的不完全燃烧,具有生物蓄积性和毒性(致癌、致畸形和致突变),是一类持久性有毒物质。本文综述了大气PAHs的分类、排放特征、时空分布特征、来源解析和健康风险评价,根据不同相对分子质量、存在形式、化... 详细信息

多环芳烃(PAHs)主要源于有机材料的不完全燃烧,具有生物蓄积性和毒性(致癌、致畸形和致突变),是一类持久性有毒物质。本文综述了大气PAHs的分类、排放特征、时空分布特征、来源解析和健康风险评价,根据不同相对分子质量、存在形式、化学结构进行PAHs分类。指出了PAHs浓度呈现季节性变化,变化趋势由高到低为:冬季、春季、秋季和夏季。比较了分子诊断比率(DRs)和受体模型,包括主成分分析(PCA)、化学质量平衡模型(CMB)、正矩阵分解(PMF)和多变量受体模型(Unmix)等多种PAHs源解析方法的优缺点。来源解析表明:DRs和PCA是应用最广泛的方法,但是其来源解析结果的准确性受到诸多因素的影响;PMF和Unmix相结合来解析PAHs来源,能仅根据受体部位的测量浓度来分配源,提供了PAHs源贡献的时间序列并且弥补了需要人为解读的局限性。文中展示了如何利用终身癌症风险增量(ILCR)模型将PAHs的来源分配用于评估健康风险,并在此过程中,确定了影响ILCR准确性的关键因素。以期为进一步开展大气PAHs污染相关研究提供参考。

关键词：多环芳烃(PAHs) 来源解析分子诊断比率(DRs) 受体模型癌症风险评估

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Evergel人工髓核的生物相容性评价

复旦学报（医学版） 2002年第5期29卷 372-375页

作者：吴靖平陈统一陈中伟黄哲玮顾国珍陆华孟爱英钱云芳李雅谷复旦大学附属中山医院骨科上海生物材料研究测试中心上海200032 EverbloomingMedicalTechnology公司上海200023

目的　对一种由改良的聚乙烯醇水凝胶制成的新型人工髓核———Evergel进行生物相容性评价。方法　按照国家标准GB/T16 886的要求 ,对Evergel人工髓核材料进行了包括细胞毒性试验、致敏试验、溶血试验、Ames试验、小鼠骨髓细胞微核试验... 详细信息

目的　对一种由改良的聚乙烯醇水凝胶制成的新型人工髓核———Evergel进行生物相容性评价。方法　按照国家标准GB/T16 886的要求 ,对Evergel人工髓核材料进行了包括细胞毒性试验、致敏试验、溶血试验、Ames试验、小鼠骨髓细胞微核试验和哺乳细胞体外染色体畸变试验在内的毒理学测试。结果　Evergel人工髓核材料无细胞毒性作用 ,无致敏性 ,无明显的溶血现象。Ames试验、小鼠骨髓细胞微核试验和哺乳细胞体外染色体畸变试验结果显示材料无致突变性。结论　Evergel人工髓核材料具有良好的生物相容性。

关键词： Evergel人工髓核人工器官生物相容性