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CdS/聚合物梯形产氢光催化剂及其原位光照电子转移机制

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Chinese Journal of Catalysis 2022年第3期43卷 586-588页

作者： S.Wageh Ahmed A.Al-Ghamdi Omar A.Al-Hartomy Maged F.Alotaibi 王临曦阿卜杜勒阿齐兹国王大学理学院物理系吉达沙特阿拉伯中国地质大学(武汉)材料与化学学院太阳燃料实验室湖北武汉430074中国

氢气是公认的洁净、高效、可再生的能源载体,有望替代目前广泛使用的化石燃料.太阳能光催化产氢是实现高效、低成本、可持续生产氢能的一种途径.然而,单一组分光催化剂的性能受限于光生电子-空穴的快速复合,并且不能同时满足宽的太阳光... 详细信息

氢气是公认的洁净、高效、可再生的能源载体,有望替代目前广泛使用的化石燃料.太阳能光催化产氢是实现高效、低成本、可持续生产氢能的一种途径.然而,单一组分光催化剂的性能受限于光生电子-空穴的快速复合,并且不能同时满足宽的太阳光吸收范围和强的氧化还原能力的要求,因此需要构建异质结来增强光生载流子的分离并保持高效光吸收和强氧化还原能力.异质结包括II型异质结、Z型(分为传统Z型和全固态Z型)异质结和梯型(Step-scheme,S型)异质结.在II型异质结中,光生电子从较高迁移至较低的导带,而光生空穴从较低迁移至较高的价带.该原理中光生载流子的转移会使其氧化还原能力降低,同时光生电子-空穴间的吸引和同种电荷间的互斥不利于载流子的转移.Z型异质结利用溶解的氧化还原离子对(传统的Z型异质结)或导电材料(全固态Z型异质结)作为电荷转移和分离的穿梭器.然而,具有更强氧化还原能力的光生载流子会优先与该离子对反应或通过导电材料复合,使氧化还原能力下降.S型异质结通过费米能级差产生的电荷转移形成内建电场,在光照下,内建电场促使氧化还原能力较弱的电子-空穴对结合,而保留氧化还原能力强的电子-空穴对,增强光生载流子的传递分离与光催化剂的活性.目前,Cheng等(***.,2021,33,2100317)通过原位生长硫化镉(CdS)与芘-三苯胺交替共聚物(PT),形成一种无机有机梯型(S型)复合异质结光催化剂(CP).负载了1%Pt助催化剂的2%PT/CdS光催化剂显示出高达9.28 mmol h^(-1) g^(-1)的产氢速率,较好的性能归因于S型异质结的高电子-空穴分离效率和强氧化还原活性.利用开尔文探针和原位光照X射线光电子能谱(ISI-XPS)研究了S型异质结的电子转移机理.在光照下,CdS的电势升高而PT的电势降低,说明CdS中的光生电子转移至PT与其中的光生空穴结合,这与S型异质结的电子转移机理是一致的.CdS的ISI-XPS谱图结果表明,在黑暗条件下,CP中Cd 3d和S 2p的结合能低于它们在CdS中的结合能,说明有电子净流入CdS使其结合能降低;在光照下,Cd 3d和S 2p的结合能则升高,说明电子由CdS转移至PT中.该S型异质结光催化剂成功光催化分解水制氢的案例表明,该研究方向具有潜力.

关键词： S型异质结电子转移机理开尔文探针表面电势图像原位光照X射线光电子能谱

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利用飞秒技术研究电荷转移动力学

Chinese Journal of Catalysis 2023年第6期49卷 5-7页

作者：朱君江 S.Wageh Ahmed A.Al-Ghamdi 武汉纺织大学化学与化工学院生物质纤维与生态染整湖北省重点实验室湖北武汉430200 阿卜杜勒阿齐兹国王大学理学院物理系沙特阿拉伯吉达

光催化材料和技术可合理利用太阳能,完成能量转化与存储,并实现环境治理和双碳目标.光催化剂活性是影响其效率的关键,因此光催化剂的合理设计成为研究热点.为抑制光生电子和空穴的快速复合并拓展单一光催化剂的光吸收范围,可通过构建异... 详细信息

光催化材料和技术可合理利用太阳能,完成能量转化与存储,并实现环境治理和双碳目标.光催化剂活性是影响其效率的关键,因此光催化剂的合理设计成为研究热点.为抑制光生电子和空穴的快速复合并拓展单一光催化剂的光吸收范围,可通过构建异质结特别是新兴的梯型(S型异质结)的策略.在保有体系最大氧化还原能力的同时,实现光生电荷的有效分离.可通过原位光照X射线光电子能谱和原位光照原子力显微镜等技术研究梯型异质结的电荷转移机制,然而,目前尚缺少对于异质结界面处瞬态动力学的深入研究.近期,中国地质大学(武汉)余家国教授、张留洋教授与湖北文理学院梁桂杰教授合作,通过原位生长策略,在芘基共轭聚合物(PDB)表面原位生长硫化镉(Cd S)纳米晶体,制备了一系列硫化镉/聚合物梯型异质结(CPDB),并系统地研究了异质结界面处的稳态电荷分布以及瞬态电荷转移动力学.密度泛函理论计算和开尔文探针测试结果表明,暗态下电子由PDB向Cd S转移,并在界面处形成内建电场和能带弯曲.原位光照X射线光电子能谱表明,在内建电场和能带弯曲的驱动下,Cd S的光生电子与PDB的光生空穴复合,而PDB的光生电子与Cd S的光生空穴得以保留.利用飞秒瞬态吸收技术揭示了异质结界面处的电荷转移演化过程.通过实验信号的拟合分析,Cd S的光生电子有三条衰减路径:晶格间的电子扩散、光生电子空穴对直接复合以及光生电子与捕获态空穴复合.对于CPDB复合物而言,除了上述三种衰减路径,还发现Cd S的光生电子与PDB的光生空穴复合路径.作者通过调控Cd S/PDB配比,阐述了异质结界面电荷转移过程动力学与其光催化性能的关系.结果表明,随着PDB含量的增加,Cd S与PDB之间界面电荷转移寿命越短(速度越快);然而,加入过量PDB会导致聚合物发生聚集,从而抑制界面电荷转移.该结论与CPDB复合物的光催化性能表现一致.综上,该工作通过使用飞秒瞬态吸收技术,对梯型异质结光催化剂的界面电荷转移过程进行了直接跟踪观测,为揭示光催化过程中的复杂机制提供了新思路.

关键词：光催化飞秒瞬态吸收梯型异质结硫化镉共轭聚合物

梯型2D/2D Bi_(2)M_(o)O_(6)/BiOI范德华异质结的制备及CO_(2)光还原性能

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Chinese Journal of Catalysis 2022年第7期43卷 1657-1666页

作者：王中辽程蓓张留洋余家国李佑稷 S.Wageh Ahmed A.Al‐Ghamdi 武汉理工大学材料复合新技术国家重点实验室湖北武汉430070 中国地质大学材料科学与化学学院太阳燃料实验室湖北武汉430074 吉首大学化学化工学院湖南吉首416000 阿卜杜勒阿齐兹国王大学理学院物理系吉达沙特阿拉伯

利用太阳能将CO_(2)还原为具有高能量附加值的含碳气相或液相燃料为解决能源枯竭和气候异常等问题提供一个有前景的方案.然而,由于CO_(2)光还原过程是上坡反应且具有高的反应能垒,目前光催化CO_(2)还原的转化效率仍然很低.为实现高效率C... 详细信息

利用太阳能将CO_(2)还原为具有高能量附加值的含碳气相或液相燃料为解决能源枯竭和气候异常等问题提供一个有前景的方案.然而,由于CO_(2)光还原过程是上坡反应且具有高的反应能垒,目前光催化CO_(2)还原的转化效率仍然很低.为实现高效率CO_(2)光还原,半导体光催化剂需要有宽的光吸收范围、强的氧化还原能力和丰富的活性位点.但同时满足上述条件的光催化剂有限.在半导体中,BiOI具有1.8 eV的窄带隙,可以响应波长大于600 nm的可见光且具有很强的还原能力,因此广泛应用于CO_(2)光还原、全水分解和重金属离子还原等领域.此外,BiOI是一种典型的二维材料,交替的[Bi_(2)O_(2)]^(2+)和I-离子层会导致不同层间产生固有极化和内建电场(IEF).因此,BiOI可以凭借内在的IEF有效地实现电荷分离.然而,CO_(2)光还原还需要质子参与,而质子通常来自水氧化.但BiOI价带的氧化能力不足,影响CO_(2)光还原效率的提升.另一方面,Bi_(2)MoO_(6)也是二维结构,并显示出强氧化能力,在光降解、细菌灭活、分子氧活化、水氧化和水分解等领域被广泛研究.此外,Bi_(2)MoO_(6)具有[Bi_(2)O_(2)]^(2+)和MoO_(4)2-离子层交替的结构,同样可以产生强自发极化和固有IEF.同时,这种二维层状结构有利于形成片状的形貌,这有利于与其他二维材料构建大接触面积的异质结,从而实现电荷的快速输运,并使表面CO_(2)还原反应活性位点增多.本文通过水热法在少层Bi_(2)MoO_(6)纳米片上原位生长BiOI纳米片,设计制备了梯型二维/二维(2D/2D)Bi_(2)MoO_(6)/BiOI范德华异质结复合材料,并用于改进CO_(2)光还原性能.通过功函数、差分电荷密度和X射线光电子能谱证实了Bi_(2)MoO_(6)/BiOI异质结是范德华异质结,且Bi_(2)MoO_(6)和BiOI之间存在梯型的电荷转移机制.通过电子顺磁共振光谱进一步研究了Bi_(2)MoO_(6)/BiOI复合材料的氧化还原能力,结果发现,梯型异质结可以有效保留单一组分强的氧化或还原能力.此外,通过电化学测试以及稳态和时间分辨光致发光光谱研究了电荷分离效率,结果表明,梯型2D/2D Bi_(2)MoO_(6)/BiOI范德华异质结可以加速光生电荷转移.利用原位漫反射红外傅里叶变换光谱揭示了CO_(2)光还原过程中的中间体,并通过理论计算研究了中间体的吸附自由能的变化,确定了CO_(2)光还原的决速步骤和反应势垒.梯型2D/2D Bi_(2)MoO_(6)/BiOI范德华异质结复合材料表现出增强的CO_(2)光还原性能.这种2D/2D复合形成的大接触面积的异质结可作为电荷转移通道并促进电荷的快速分离.另外,Bi_(2)MoO_(6)的引入也将BiOI表面上CO_(2)光还原的能垒降低了0.35 eV,从而促进了CO_(2)还原过程.此外,梯型2D/2D Bi_(2)MoO_(6)/BiOI范德华异质结复合材料的强氧化还原能力也为CO_(2)光还原提供了强的驱动力.综上,本文为新型梯型2D/2D范德华异质结在增强CO_(2)光还原活性上的应用提供了参考.

关键词：二维/二维梯型异质结范德华异质结 CO_(2)光还原

氮自掺杂暴露(001)晶面TiO_2微米片的可见光光催化CO_2还原性能增强（英文）

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Chinese Journal of Catalysis 2015年第12期36卷 2127-2134页

作者： Maxwell Selase Akple 刘敬祥秦志扬 S.Wageh Ahmed.A.Al-Ghamdi 余家国刘升卫武汉理工大学材料复合新技术国家重点实验室湖北武汉430070 霍城理工机械工程系阿卜杜勒阿齐兹国王大学理学院

化石能源的使用可产生大量CO2,带来严重的温室效应.光催化CO2还原生产太阳燃料技术既有望缓解温室效应,又可以将低能量密度的太阳能转化为高能量密度的化学能储存起来方便使用.高效光催化材料的开发是发展光催化技术的关键.迄今,在已开... 详细信息

化石能源的使用可产生大量CO2,带来严重的温室效应.光催化CO2还原生产太阳燃料技术既有望缓解温室效应,又可以将低能量密度的太阳能转化为高能量密度的化学能储存起来方便使用.高效光催化材料的开发是发展光催化技术的关键.迄今,在已开发的所有半导体光催化材料中,Ti O2仍是广泛研究的明星材料.在实际使用中,Ti O2的光催化效率仍受限于其极弱的可见光利用率和较高的电子-空穴复合几率.近年来,越来越多的研究表明Ti O2的结构与形貌特征极大地影响其光催化效率.尤其,Ti O2的外露晶面设计与晶面效应研究引起了广泛关注.由于具有较高表面能和较多表面不饱和键,起初大多数理论和实验研究认为锐钛矿Ti O2(001)晶面是光催化活性晶面.后来,越来越多研究表明并非锐钛矿Ti O2(001)晶面的暴露比例越高其光催化活性就越高.最近,我们发现锐钛矿Ti O2(001)晶面与(101)晶面在调控光催化CO2还原性能上具有良好的协同效应.密度泛函理论计算表明,锐钛矿Ti O2的(001)晶面与(101)晶面的能带结构有差异,(001)晶面的导带位置相对于(101)晶面而言较高,而(101)晶面的价带位置相对于(001)晶面而言较低.基于此我们提出,具有合适比例的锐钛矿Ti O2的(001)晶面与(101)晶面的交界处可以形成最佳的表面异质结或晶面异质结.表面异质结的形成导致光生电子倾向于向(101)扩散,光生空穴倾向于向(001)扩散,从而促进光生电子-空穴分离,降低光生电子-空穴复合几率.在此工作基础上,我们直接以氮化钛为原料,氢氟酸为添加剂,通过简单的水热反应一步合成了氮自掺杂的Ti O2微米片.利用X射线粉末衍射、扫描电镜、X射线光电子能谱、紫外-可见漫反射光谱、氮气吸附-脱附以及电化学阻抗谱等方法手段对所制备的光催化剂进行了基本结构与理化性质表征分析,并研究了其可见光光催化CO2还原性能.电镜照片结果表明,我们所制备的氮自掺杂锐钛矿Ti O2微米片的(001)晶面与(101)晶面比例分别为65%和35%.基于我们前期研究结果,Ti O2微米片的(001)晶面与(101)晶面可以形成表面异质结,具有良好的电荷分离效率,这也得到了电化学阻抗谱研究结果的证明.同时,由于N的原位掺杂,所制备的Ti O2微米片具有优异的可见光捕获能力.由于可见光利用效率增强与光生电子-空穴分离效率提高这两方面的综合作用,所制备的氮自掺杂Ti O2微米片具有非常好的可见光光催化CO2还原制甲醇性能,比商用P25及氮掺杂Ti O2纳米粒子等参考样品的可见光光催化性能更优异.研究表明,通过原位自掺杂方法与晶面设计方法相结合,可以同时改善Ti O2的可见光利用效率和光生电子-空穴分离效率,优化Ti O2的可见光光催化性能,这也为后续开发新型高效光催化材料提供了新思路.

关键词：氮自掺杂二氧化钛 (001)晶面二氧化碳还原表面异质结

Casson流体作磁流体动力学流动时的Soret和Dufour效应

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应用数学和力学 2012年第10期33卷 1211-1221页

作者： T·哈亚特 S·A·谢赫扎德 A·阿尔舍德黄锋(译) 张禄坤(校) 真纳大学数学系 45320伊斯兰堡44000巴基斯坦阿卜杜勒阿齐兹国王大学理学院数学系吉达21589沙特阿拉伯不详

考虑Soret和Dufour效应,对Casson流体在可伸缩表面上,作磁流体动力学流动时的影响.首先导出相关的方程,然后用同伦法构造级数解.给出并讨论了速度、温度和浓度的场结果;在不同的物理参数下,得到并分析了表面摩擦因数、Nusselt数和Sherw... 详细信息

考虑Soret和Dufour效应,对Casson流体在可伸缩表面上,作磁流体动力学流动时的影响.首先导出相关的方程,然后用同伦法构造级数解.给出并讨论了速度、温度和浓度的场结果;在不同的物理参数下,得到并分析了表面摩擦因数、Nusselt数和Sherwood数的值;并验证了级数解的收敛性.

关键词： Soret和Dufour效应磁流体动力学(MHD)流动 Casson流体传热传质

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双曲拉伸面上的流动及其热交换

应用数学和力学 2012年第4期33卷 425-433页

作者： A·艾哈迈德 S·阿司哈吴承平张禄坤 COMSATS信息技术研究所巴基斯坦伊斯兰堡阿卜杜勒阿齐兹国王大学数学系沙特阿拉伯吉达不详

研究不可压缩粘性流体,在双曲拉伸面上的边界层流动及其热传导.分别使用级数展开法和局部非相似(LNS)法,得到解析结果和数值结果,给出了表面摩擦和Nusselt数的解析结果和数值结果,并进行了互相比较.同时发现动量和热边界层厚度,随着离... 详细信息

研究不可压缩粘性流体,在双曲拉伸面上的边界层流动及其热传导.分别使用级数展开法和局部非相似(LNS)法,得到解析结果和数值结果,给出了表面摩擦和Nusselt数的解析结果和数值结果,并进行了互相比较.同时发现动量和热边界层厚度,随着离前缘距离的增加而减小.众所周知,线性拉伸项方程的解,可以作为双曲拉伸首次项方程的解.

关键词：双曲拉伸面边界层流动热交换级数展开法局部非相似(LNS)方法

功能梯度空心及实心圆柱体旋转时的弹性及粘弹性解

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应用数学和力学 2008年第12期29卷 1457-1471页

作者： A·M·任库尔 K·A·伊莉莎白 D·S·玛沙特黄锋(译) 张禄坤(校) 阿卜杜勒阿齐兹国王大学理学院数学系 80203邮箱吉达21589沙特阿拉伯曼苏拉大学理学院数学系曼苏拉35516埃及不详

逐步分析了旋转的功能梯度空心及实心长圆柱体问题的解.假设圆柱体的弹性模量和材料密度沿径向呈指数变化,Poisson比为常数.由平衡方程、相容方程、弹性变形理论及应力-应变关系,导出了统一的控制方程.根据超几何函数,求解该二阶微分控... 详细信息

逐步分析了旋转的功能梯度空心及实心长圆柱体问题的解.假设圆柱体的弹性模量和材料密度沿径向呈指数变化,Poisson比为常数.由平衡方程、相容方程、弹性变形理论及应力-应变关系,导出了统一的控制方程.根据超几何函数,求解该二阶微分控制方程,得到旋转功能梯度圆柱体的弹性变形.检验并讨论了圆柱体中的应力与非均质参数、几何、边界条件之间的相互关系.将旋转功能梯度空心及实心圆柱体的分析结果,与旋转均质各向同性圆柱体的结果进行了对比分析.同时,提出了旋转粘弹性圆柱体的粘弹性解,并验证了空心及实心圆柱体中应力与时间参数间的依赖关系.

关键词：旋转空心圆柱体实心轴功能梯度材料

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变厚度非均匀粘弹性复合圆柱体的旋转应力

应用数学和力学 2011年第4期32卷 483-496页

作者： A·M·任库尔黄锋(译) 张禄坤(校) 阿卜杜勒阿齐兹国王大学理学院数学系 80203邮箱吉达21589沙特阿拉伯卡夫拉一谢赫大学理学院数学系卡夫拉-谢赫35516埃及不详

在平面应变的假设下,给出了两个复合弹性圆柱体旋转时的解析解.外柱是由厚度按公式变化的正交各向异性材料所组成,它包裹着一个等厚度纤维增强粘弹性均匀各向同性的实心圆柱体.外圆柱体的厚度和弹性性质按半径方向的幂函数变化.应用边... 详细信息

在平面应变的假设下,给出了两个复合弹性圆柱体旋转时的解析解.外柱是由厚度按公式变化的正交各向异性材料所组成,它包裹着一个等厚度纤维增强粘弹性均匀各向同性的实心圆柱体.外圆柱体的厚度和弹性性质按半径方向的幂函数变化.应用边界和连续条件,确定复合圆柱体旋转时的径向位移和应力,应用等效模量和Illyushin逼近法,得到问题的粘弹性解.讨论了各向异性、厚度变化、本构参数以及时间参数,对径向位移和应力的影响.

关键词：旋转的复合圆柱体正交各向异性非均匀性变厚度纤维增强的粘弹性核心体

传导-辐射和磁流体组合对磁化可渗透平板自然对流影响的数值解法

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应用数学和力学 2012年第6期33卷 692-709页

作者： M·阿什拉夫 S·阿斯加尔 M·A·侯赛因吴承平(译) 张禄坤(校) COMSATS信息技术学院数学系泽沙赫扎德分校巴基斯坦伊斯兰堡44000 阿卜杜勒·阿齐兹国王大学数学系沙特阿拉伯吉达达卡大学数学系孟加拉国达卡不详

研究粘性、不可压缩、导电流体,在磁化可渗透竖直平板上作自然对流时,数值地分析辐射和磁流体组合的影响.采用两种方法数值地求解非相似的控制方程:1)对所有吸入参数值ξ,采用有限差分法;2)为小数值和大数值的吸入参数值ξ,分别建立起... 详细信息

研究粘性、不可压缩、导电流体,在磁化可渗透竖直平板上作自然对流时,数值地分析辐射和磁流体组合的影响.采用两种方法数值地求解非相似的控制方程:1)对所有吸入参数值ξ,采用有限差分法;2)为小数值和大数值的吸入参数值ξ,分别建立起级数的渐近解.用图形和列表形式,给出Prandtl数Pr,磁Prandtl数Pm,磁力参数S,辐射参数Rd,壁面温度θw的变化,对壁面摩擦因数、热交换率和电流密度的影响.最后分析上述物理参数对速度分布、温度分布和磁场横向分量的影响.

关键词：磁流体脉动自然对流磁化板:电流密度热交换