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二元包合水合物储氢及促进剂作用的理论研究

高等学校化学学报 2024年第1期45卷 119-128页

作者：张宏淑梁攀薛颖颖韦瑶瑶陕西学前师范学院化学化工学院西安710100 陕西师范大学化学化工学院西安710119 临沂大学化学化工学院临沂276000

尽管包合水合物因其高储能密度和环境友好等优点,可以作为大规模工业化应用的潜在储氢材料,但在理解包合水合物中氢气的结构和扩散方面尚存在较大争议.本文应用密度泛函理论(DFT)探讨了sI型包合水合物的储氢结构和性质.结果表明,纯氢气... 详细信息

尽管包合水合物因其高储能密度和环境友好等优点,可以作为大规模工业化应用的潜在储氢材料,但在理解包合水合物中氢气的结构和扩散方面尚存在较大争议.本文应用密度泛函理论(DFT)探讨了sI型包合水合物的储氢结构和性质.结果表明,纯氢气水合物中512笼中可容纳2个H_(2)分子,CH_(4)和C_(2)H_(6)促进剂对其结构和性质没有明显影响;而在N_(2)和CO_(2)促进剂作用下512笼可容纳的H_(2)分子增加到3个,氢气水合物稳定性得到提高,主客体间的静电和氢键相互作用增强且H—H伸缩振动峰值蓝移.当N_(2)和CO_(2)包合物512笼中氢气的占据达3个H2分子时,1个H_(2)分子通过五边形面的扩散能垒接近于纯氢气水合物中的2倍,有效阻碍了氢气在笼间的扩散.

关键词：包合水合物储氢稳定性扩散促进剂作用

基于化工机理与工业数据孪生建模的甲醇精馏过程优化

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化工进展 2024年第1期43卷 310-319页

作者：王雄杨振宁李越申威峰重庆大学化学化工学院重庆400044 重庆长风化学工业有限公司重庆400021

在化学工业生产中,分布式控制系统(distributedcontrolsystem,DCS)数据作为反映过程生产状况的关键信息,通常由于测量误差影响而不能满足过程精准建模与优化的要求。常规过程建模与优化研究一般无法充分考虑工业实际生产与设计数据产生... 详细信息

在化学工业生产中,分布式控制系统(distributedcontrolsystem,DCS)数据作为反映过程生产状况的关键信息,通常由于测量误差影响而不能满足过程精准建模与优化的要求。常规过程建模与优化研究一般无法充分考虑工业实际生产与设计数据产生的偏差。为此,本工作在结合化工机理、DCS工业数据及工业经验的基础上,从底层逻辑出发,提出一种基于甲醇精馏工业生产数据与化工机理孪生建模框架来指导工业过程更精准的优化。将仪表的测量范围作为权重赋予测量变量,使用非线性规划算法基于化工机理约束对测量变量进行校正并求解校正值。结合校正值和工业经验提出过程变量的置信分数模型,实现对测量变量的置信评价。基于校正后的测量变量构建更贴近工业实际的甲醇双效精馏过程模型并实现对其更精准的过程工艺优化。该工作提出的化工机理与工业数据孪生建模思想,对构建数字化工孪生系统和智能化工厂的数据甄别、工艺优化等过程具有重要的科学意义和实际应用价值。

关键词：数据驱动置信分析数据协同过程优化甲醇精馏数字孪生

高校新进化学类教师实验技能考核探究——以石河子大学化学化工学院教师实验技能考核为例

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教育信息化论坛 2024年第7期 99-101页

作者：王自军郭文刘敏敏石河子大学化学化工学院新疆石河子832000

基础化学实验是一门培养学生实验素养、动手能力、创新能力的实践性课程。高校新进化学类教师作为负责该门课程的新生力量,虽然通过了学校的岗前培训,但仍比较缺乏课程涉及的相关教学技能,因此,还需要在正式上课前对他们进行必要的实验... 详细信息

基础化学实验是一门培养学生实验素养、动手能力、创新能力的实践性课程。高校新进化学类教师作为负责该门课程的新生力量,虽然通过了学校的岗前培训,但仍比较缺乏课程涉及的相关教学技能,因此,还需要在正式上课前对他们进行必要的实验技能考核。考核内容包括基础化学实验过程中涉及的安全环保意识、化学实验素养、基本操作技能、常用仪器的规范操作等内容,考核合格方能开展基础化学实验课程的教学工作。该环节旨在为高校新进化学类教师快速胜任基础化学实验课程的教学任务打下必要的基础,有助于提高新进教师对基础类实践课程的重视程度,同时有助于提高大学化学实验课程的教学质量。

关键词：高校化学类教师实验技能考核

C/N对HN-AD菌藻颗粒污泥体系处理农村污水的影响

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中国环境科学 2024年第3期44卷 1296-1306页

作者：刘欢杨晨曦秦树敏龙昆赵婷婷张千重庆理工大学化学化工学院重庆400054

通过在传统菌-藻共生好氧颗粒污泥体系(ABGS)中引入异养硝化-好氧反硝化(HN-AD)菌构建H-ABGS体系,以合成农村污水为研究对象,考察碳氮比(C/N=1,2,4,6,8,10)对H-ABGS系统中污染物去除性能和微生物特性影响.结果表明,C/N为4时,H-ABGS系统... 详细信息

通过在传统菌-藻共生好氧颗粒污泥体系(ABGS)中引入异养硝化-好氧反硝化(HN-AD)菌构建H-ABGS体系,以合成农村污水为研究对象,考察碳氮比(C/N=1,2,4,6,8,10)对H-ABGS系统中污染物去除性能和微生物特性影响.结果表明,C/N为4时,H-ABGS系统的总氮去除率高于ABGS系统(12.05%)和好氧颗粒污泥(AGS)系统(44.86%).微生物群落分析显示,适应低碳环境的Thauera菌属和脱氨关键菌属norank_f__A4b可能是确保H-ABGS系统在低碳环境下具备高脱氮性能的关键.微生物群落的共生模式和相关性分析表明,引入HN-AD菌有助于最小化生态位,与藻共同形成稳定的共生体系,从而确保系统的稳定性.此外, C/N为4时,高表达的硝酸还原酶可能有助于确保H-ABGS系统在低碳环境下具备卓越的脱氮性能.

关键词：菌藻共生 HN-AD菌微生物群落脱氮

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微波焙烧赤泥-稻壳压块回收铁

中国有色金属学报 2024年第5期34卷 1702-1711页

作者：曾一钧曾奎全学军姜启彬闫春宇蒋孟芝重庆理工大学化学化工学院重庆400054

本文提出了一种利用微波体相加热还原焙烧赤泥−稻壳压块并从中回收铁的新方法,研究了进料方式、生物质用量、焙烧温度和时间等主要工艺参数对铁回收的影响。结果表明:在稻壳赤泥比为3、焙烧温度为1000℃、焙烧时间为20 min的优化条件下... 详细信息

本文提出了一种利用微波体相加热还原焙烧赤泥−稻壳压块并从中回收铁的新方法,研究了进料方式、生物质用量、焙烧温度和时间等主要工艺参数对铁回收的影响。结果表明:在稻壳赤泥比为3、焙烧温度为1000℃、焙烧时间为20 min的优化条件下,得到铁品位为60.1%、回收率为86.3%的铁精矿。利用X射线衍射和X射线荧光光谱分析研究了赤泥中铁氧化物还原过程的机理,赤泥中的含铁矿物被还原成Fe和FeO等磁性物质。

关键词：微波体相加热还原焙烧赤泥−稻壳压块铁回收

Ni-Co-B-RE(Sm、Dy、Tb)复合电极:化学沉积法制备及电催化析氢性能研究

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无机材料学报 2024年第5期39卷 467-476,I0001-I0005页

作者：景欣欣陈必清翟佳鑫袁美玲青海师范大学化学化工学院西宁810000

开发低成本、高活性的非贵金属电催化剂对电解水的实际应用具有重要意义,稀土(Rare Earth,RE)元素因其独特的电子结构成为金属催化剂改性的研究热点,但在泡沫镍(Nickel Foam,NF)基体上制备稀土复合催化剂的方法存在成本高、工艺复杂和... 详细信息

开发低成本、高活性的非贵金属电催化剂对电解水的实际应用具有重要意义,稀土(Rare Earth,RE)元素因其独特的电子结构成为金属催化剂改性的研究热点,但在泡沫镍(Nickel Foam,NF)基体上制备稀土复合催化剂的方法存在成本高、工艺复杂和耗时长等问题。本研究采用一步化学沉积法,在NF基体上制备了三种稀土复合电极Ni-Co-B-Tb/NF、Ni-Co-B-Sm/NF和Ni-Co-B-Dy/NF,对催化电极的结构和形貌进行了表征,并研究其在1 mol·L^(–1)KOH溶液中的析氢性能。结果表明,添加Sm、Dy和Tb可使电极的电子结构发生改变,改善催化剂材料的本征性质,进而提高析氢反应(Hydrogen Evolution Reaction,HER)的催化性能。其中,Ni-Co-B-Tb/NF表现出最佳的析氢性能,达到10 mA·cm^(–2)的电流密度仅需58 mV的过电位,Tafel斜率为65 mV·dec^(–1),析氢反应由Volmer-Heyrovsky步骤控制。进一步研究发现稀土浓度对电催化性能影响较大,当Tb浓度为3 g·L^(–1)时,Ni-Co-B-Tb/NF表面颗粒尺寸较小且分布均匀,暴露出更多的活性位点,有利于HER的电荷转移,析氢性能最佳。此外,经过100 h长期稳定性测试和2000次循环伏安(Cyclic Voltammetry,CV)测试后,该催化剂表现出良好的电化学稳定性。

关键词：稀土化学沉积析氢反应泡沫镍

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以路易斯碱硼烷为氢供体电催化还原喹啉及酮

有机化学 2024年第3期44卷 966-971页

作者：陈红斌杨思佳叶智鹏陈凯向皞月阳华中南大学化学化工学院长沙410083

以路易斯碱-硼烷络合物(LB-BH3)为氢供体,开发了一种通用的、直接的喹啉电化学还原策略,从而快速获得多种具有生物活性的1,2,3,4-四氢喹啉类化合物.此外,该方法还被成功地应用于其他双键的还原,包括C=O,N=N和C=C.该方法具有操作简单、... 详细信息

以路易斯碱-硼烷络合物(LB-BH3)为氢供体,开发了一种通用的、直接的喹啉电化学还原策略,从而快速获得多种具有生物活性的1,2,3,4-四氢喹啉类化合物.此外,该方法还被成功地应用于其他双键的还原,包括C=O,N=N和C=C.该方法具有操作简单、反应条件温和及底物范围广等特点.

关键词：硼烷电化学还原 1,2,3,4-四氢喹啉类

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使固态化学反应100%完成的方法

无机化学学报 2024年第1期40卷 182-196页

作者：雷立旭东南大学化学化工学院南京211198

无溶液形成的固态化学反应具有“一旦发生,就必完全”的特质,但因为固体的非流动性,它常常会因严重的传质困难而有始无终。为了克服这个困难,作者提出了少溶剂固态化学反应(LSR)的概念,即通过使用少量的溶剂赋予固体流动性,使反应物固... 详细信息

无溶液形成的固态化学反应具有“一旦发生,就必完全”的特质,但因为固体的非流动性,它常常会因严重的传质困难而有始无终。为了克服这个困难,作者提出了少溶剂固态化学反应(LSR)的概念,即通过使用少量的溶剂赋予固体流动性,使反应物固体部分溶解,再使用搅拌反应器解决其“三传”问题,使之完全反应,从而达到使一些化学工业过程绿色化的目的。本文用平衡热力学数值计算的方法图解了几种代表性LSR的Gibbs自由能随反应进度的关系,进而指出:LSR的中间阶段如同没有溶液形成的固态化学反应,两端像溶液化学反应,因此,LSR虽继承了混合自由能导致的化学平衡,但其平衡点比溶液化学反应更接近100%完全。特别地,在LSR即将结束时,通过逐步移除溶剂以使反应物和产物固体持续存在而延长中段,能推动反应达到100%完全;对于连串反应,LSR仍有可能通过控制反应物的物质的量之比来获得中间产物;对于Δ_rG_m~?略小于零的反应,可以通过使用较多的溶剂跨越可能的早期平衡态,或者使用大量的产物固体“种子”使所有的产物一直与其饱和溶液平衡,最终通过逐渐蒸发溶剂推动反应进行到底;LSR的反应速度与反应物或产物的溶解度关系不大,但与反应物的溶解速度、化学反应速度和产物的结晶速度紧密相关。本文还讨论了使一些竞争反应、非自发反应进行到底的方法,获得高度的反应控制能力。

关键词：少溶剂固态化学反应固态化学反应溶液反应吉布斯自由能绿色化学 100%转化率

MoSe_(2)/Co-MOF/NF复合材料的制备及电催化产氧性能

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无机化学学报 2024年第1期40卷 79-87页

作者：商文静邓鑫王炳昊田翌钦李香娄永兵陈金喜东南大学化学化工学院南京211189

设计高效的催化剂对于电解水制氢至关重要。基于过渡金属硒化物(TMSe)的高催化活性和金属有机骨架(MOFs)的灵活结构,我们提出了一种将MOFs与TMSe复合的策略,在导电基底泡沫镍(NF)上生长的复合材料不仅继承了2种单体的优点,还有效地改善... 详细信息

设计高效的催化剂对于电解水制氢至关重要。基于过渡金属硒化物(TMSe)的高催化活性和金属有机骨架(MOFs)的灵活结构,我们提出了一种将MOFs与TMSe复合的策略,在导电基底泡沫镍(NF)上生长的复合材料不仅继承了2种单体的优点,还有效地改善了MOFs导电性差、TMSe易团聚的缺点。MoSe_(2)/Co-MOF/NF在碱性溶液中展示出优异的电催化产氧活性,在电流密度为10 mA·cm^(-2)时其过电位仅为242 mV,塔菲尔斜率仅为50.64 mV·dec^(-1)。此外,该材料在碱性溶液中经1 000圈循环伏安(CV)循环测试和30 h的恒电压电解测试均表现出良好的稳定性。

关键词：电解水金属有机骨架过渡金属硒化物析氧反应