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MOFs基光电化学传感界面及其应用

化学进展 2024年第6期36卷 893-903页

作者：周存银黄娟王琼唐浩胡云楚王文磊中南林业科技大学理学院长沙410004 湖南师范大学化学化工学院化学生物学及中药分析教育部重点实验室长沙410081

光电化学传感分析是近年来迅速发展的一种新型分析技术,光电化学传感界面中的光电活性材料是光电化学传感检测的关键。金属有机框架(MOFs)及其衍生物可能是分散光电活性物质构建光电化学传感界面的理想载体。因MOFs材料中有机配体的“... 详细信息

光电化学传感分析是近年来迅速发展的一种新型分析技术,光电化学传感界面中的光电活性材料是光电化学传感检测的关键。金属有机框架(MOFs)及其衍生物可能是分散光电活性物质构建光电化学传感界面的理想载体。因MOFs材料中有机配体的“天线效应”,金属簇可看作被活化的分立的半导体量子点,使其具有与半导体类似的光电特性。对MOFs材料进行碳基化合物、有机聚合物、贵金属纳米粒子、无机氧化物、量子点修饰,构建MOFs基光电化学传感界面,可以提高MOFs的导电性,促进光生电子-空穴的分离,从而提高光电转换效率。利用MOFs基光电化学传感界面对光电化学传感产生信号放大的作用,可实现对目标物的超灵敏检测。基于此,本文对MOFs基材料光电活性机理、合成方法及光电活性界面构建策略进行了介绍,综述了近年来MOFs基材料在小分子化合物、免疫分析、酶活性及环境分析等光电化学传感检测中的应用,并对其发展前景进行了展望。

关键词： MOFs基材料光电化学传感界面光电化学传感分析

自支撑枝晶铜电极的控制制备及其电还原硝酸盐产氨性能

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材料工程 2024年

作者：周锐陈思敏张恩薇陈琳黄炜湖南师范大学石化新材料与资源精细利用国家地方联合工程实验室化学生物学及中药分析教育部重点实验室化学化工学院

硝酸盐污染物在水中富集在水中会给生态环境带来极大危害，同时严重威胁着人类的生命健康。研究可持续发展的高效率电催化硝酸盐还原制氨的电催化剂材料对保护生态环境、形成可持续氮循环意义重大。基于此，本研究选择泡沫铜（CF）作为... 详细信息

硝酸盐污染物在水中富集在水中会给生态环境带来极大危害，同时严重威胁着人类的生命健康。研究可持续发展的高效率电催化硝酸盐还原制氨的电催化剂材料对保护生态环境、形成可持续氮循环意义重大。基于此，本研究选择泡沫铜（CF）作为基底，采用氢气泡动态模板（DHBT）电沉积方法，在CF骨架上原位得到了枝晶铜/CF（Dendritic Cu/CF）自支撑电极。用于电还原硝酸盐合成氨时，其三维枝晶结构的取向尖端大幅提升活性位点数量和本征活性。通过探究沉积时间以及不同电位对电化学性能造成的影响，在最优化条件下，Dendritic Cu/CF表现出了高达 0.379 mmolh-1cm-2的产氨速率和 92.8%的法拉第效率，且在 6 次电还原硝酸盐循环测试中保持产氨速率稳定、法拉第效率均在90%以上。并且 3h内硝酸盐的降解率高达 92%。进一步地，在实际水样测试中，Dendritic Cu/CF电催化剂表现出良好电还原综合性能，展现出较大的潜在实际应用价值。

关键词：枝晶铜自支撑电还原硝酸盐产氨高稳定性高选择性

Mn^(4+)掺杂氟化物红色发光粒子的表面钝化和白色发光二极管应用

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发光学报 2024年第2期45卷 299-307页

作者：杨晨叶梦琳周文理光能转换材料湖南省高校重点实验室湖南长沙410081 湖南师范大学化学化工学院湖南长沙410081

Mn^(4+)掺杂的氟化物红色荧光粉的耐湿性差,严重影响了白色发光二极管(WLEDs)的光色稳定性。本工作基于绿矾溶液的还原性,将K_(2)SiF_(6)∶Mn^(4+)颗粒表面的Mn^(4+)还原成可溶的低价态Mn^(2+),实现了氟化物粒子的表面钝化及高耐湿性。... 详细信息

Mn^(4+)掺杂的氟化物红色荧光粉的耐湿性差,严重影响了白色发光二极管(WLEDs)的光色稳定性。本工作基于绿矾溶液的还原性,将K_(2)SiF_(6)∶Mn^(4+)颗粒表面的Mn^(4+)还原成可溶的低价态Mn^(2+),实现了氟化物粒子的表面钝化及高耐湿性。在水浸360 h后,表面钝化的K_(2)SiF_(6)∶Mn^(4+)粒子的发光强度仍保持初始强度的95%,而未处理的K_(2)SiF_(6):Mn^(4+)颗粒发光强度迅速降为初始值的46%。此外,采用绿矾溶液对表面已水解的氟化物荧光粉进行简单的浸泡,可使其完全恢复原来的发光强度。电感耦合等离子体-原子发射光谱、X射线光电子谱、元素能谱等表征结果显示,经绿矾溶液处理的K_(2)SiF_(6):Mn^(4+)粒子表面的Mn^(4+)浓度显著减小,证实了惰性壳层K_(2)SiF_(6)的形成,揭示了氟化物粒子耐湿性显著提升的原因。此外,经高温(85℃)高湿(85%)的条件老化1 000 h后,WLEDs器件中表面钝化的K_(2)SiF_(6)∶Mn^(4+)粒子仍保持着100%的红色发光强度,明显高于未钝化的氟化物的59%,进一步证实了绿矾溶液钝化的K_(2)SiF_(6)∶Mn^(4+)红色荧光粉具有非常优异的环境稳定性。

关键词： Mn^(4+)掺杂红色荧光粉耐湿性绿矾溶液表面钝化

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酶催化杂Diels-Alder反应

合成生物学 2024年第1期5卷 107-125页

作者：王翠珍陈窕王健博湖南师范大学化学化工学院化学生物学及中药分析教育部重点实验室植化单体开发与利用湖南省重点实验室湖南长沙410081 浙江大学基础医学院药物生物技术研究所浙江大学医学院附属第二医院综合ICU科室浙江杭州310030

Diels-Alder反应被认为是合成复杂天然产物的最有效的方法之一,一直以来都深受化学家的关注。而杂原子参与的HDA(Hetero-Diels-Alder)反应是合成各种天然杂环的重要工具,其中以氧杂DA反应和氮杂DA反应最为常见。酶催化HDA反应以其绿色... 详细信息

Diels-Alder反应被认为是合成复杂天然产物的最有效的方法之一,一直以来都深受化学家的关注。而杂原子参与的HDA(Hetero-Diels-Alder)反应是合成各种天然杂环的重要工具,其中以氧杂DA反应和氮杂DA反应最为常见。酶催化HDA反应以其绿色温和、高效、高选择性等优势受到人们广泛关注。随着杂环天然产物中酶催化HDA反应的不断发现,对HDA相关酶的立体选择性、底物特异性的研究也不断深入,有效促进了人们对这一类酶序列与功能关系的了解,为其挖掘和改造奠定了基础。本文集中对目前已知的酶催化HDA反应合成杂环天然产物的成果进行概述,主要包括吡喃类化合物和吲哚生物碱生物合成中涉及的酶促HDA反应,以期通过对途径和催化机理的分析,为发展新的相关生物催化剂用于合成非天然的杂环产物提供思路。

关键词： Hetero-Diels-Alder反应酶杂原子吡喃类化合物吲哚生物碱

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单纳米粒子表面的甲醇电催化氧化过程

Chinese Journal of Catalysis 2024年第2期57卷 59-67页

作者：周湘淇李丽丽王俊刚李展波邵希吉程付鹏张林娟王建强 Akhil Jaing 林涛静超中国科学院上海应用物理研究所中国科学院微观界面物理与探测重点实验室中国上海201800 上海应用技术大学化学与环境工程学院中国上海201418 深圳技术大学新材料与新能源学院中国广东深圳518118 山东大学晶体材料国家重点实验室晶体材料研究院中国山东济南250100 湖南师范大学化学化工学院化学生物学及中药分析教育部重点实验室中国湖南长沙410081 韶关学院智能工程学院物理系中国广东韶关512005 诺丁汉大学药学院再生医学与细胞诊疗生物电子实验室英国诺丁汉中国科学院大学中国北京100049

由于全球资源短缺和环境污染等问题日益加剧,开发利用洁净高效的新能源已成为当今社会研究热点.其中,直接甲醇燃料电池(DMFC)具有低温启动、无需重整制氢、洁净环保和体积小巧等特性,展现出较好的应用前景.DMFC的阳极反应为甲醇氧化反应... 详细信息

由于全球资源短缺和环境污染等问题日益加剧,开发利用洁净高效的新能源已成为当今社会研究热点.其中,直接甲醇燃料电池(DMFC)具有低温启动、无需重整制氢、洁净环保和体积小巧等特性,展现出较好的应用前景.DMFC的阳极反应为甲醇氧化反应,甲醇的完全氧化涉及到复杂的六步电子转移反应过程.揭示甲醇氧化的反应路径与机理,阐明催化剂的真实活性中心以及毒化效应,对于高效催化剂的设计和制备至关重要.随着纳米技术的发展,在单颗粒水平对纳米催化剂进行表征受到了越来越多的关注.因此,亟需发展具有高灵敏度的原位界面表征方法,实现纳米尺度的精准测量,排除催化剂平均效应,获取纳米表界面真实的催化反应信息.本文结合纳米等离子共振散射光谱与电化学技术,获得了单个纳米催化剂的同步光电响应信号,实现单颗粒水平纳米粒子表面化学、电化学反应过程(如电荷转移、分子吸附等)的高灵敏监测,揭示纳米尺度表界面催化反应机制.利用这一技术,动态监测了单个金/铂包金纳米颗粒表面的甲醇氧化过程.结果表明,在金纳米颗粒表面,甲醇氧化主要通过HCOOH路径,生成产物为HCOOH或CO_(2).其中,反应中间体与羟基离子的竞争性吸附起到重要作用,反应决速步为Au-OH和Au-CHO的共吸附.而铂催化甲醇氧化主要经过CO路径,决速步为Pt-OH和Pt-CO氧化生成Pt-COOH过程.此外,观测到金和铂氢氧化物为催化反应的活性物种,进一步证实了金属氧化物对于催化活性的钝化作用.结合密度泛函理论模拟,明确了甲醇氧化反应中间体吸附与金属氢氧化物演变之间的内在联系.综上,本文利用纳米等离子共振散射光谱,原位监测了单个纳米粒子表面的甲醇电催化氧化过程,实现了催化剂真实活性物种演变与失活过程的直接观测,揭示了不同催化剂表面的决速步骤,为提高催化反应效率提供了更加准确的反应信息.本文将有益于纳米等离子共振散射光谱在电催化反应高灵敏监测方面的广泛应用,并为高效甲醇催化剂的制备提供参考.

关键词：单个纳米粒子检测暗场显微镜等离子体共振散射光谱甲醇氧化反应纳米电化学

噻吩基二维共价有机框架中的拓扑结构诱导局部电荷极化促进光催化制氢

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第4期59卷 225-236页

作者：白浚贤沈荣晨梁桂杰秦朝朝许第发胡浩斌李鑫华南农业大学生物质工程研究院农业部能源植物资源与利用重点实验室广东广州510642 湖北文理学院低维光电材料与器件重点实验室湖北襄阳441053 河南师范大学物理学院红外材料与光谱测量及应用重点实验室河南新乡453007 长沙大学应用环境光催化重点实验室湖南长沙410022 陇东学院石油化工学院陇东油气资源高效利用重点实验室甘肃庆阳745000

共价有机框架(COFs)是近年来新兴的一类多孔聚合物,在气体吸附、传感器、能源转换和光/电催化等领域表现出较大的应用潜力.然而,欲实现多样化的应用需求常需要对其结构进行合成后改性,这在单一步骤中难以实现.二维亚化学计量共价有机框... 详细信息

共价有机框架(COFs)是近年来新兴的一类多孔聚合物,在气体吸附、传感器、能源转换和光/电催化等领域表现出较大的应用潜力.然而,欲实现多样化的应用需求常需要对其结构进行合成后改性,这在单一步骤中难以实现.二维亚化学计量共价有机框架(2D-SSCOFs)因其独特的周期性官能团和保持结晶性及孔隙率的能力,成为COFs功能化的新途径.然而,已报道的2D-SSCOFs多具有相同的拓扑结构以及弱电荷极化等问题,限制了其应用潜力.因此,开发具有新颖拓扑结构的2D-SSCOFs对于实现更前沿的功能至关重要.窄带隙噻吩是有机半导体材料的常见单元,它们可以显著地调控共价聚合物骨架的电子和化学环境.本文通过5,5',5''-(苯-1,3,5-三基)三(噻吩-2-甲醛)(TT-3CHO)与4,4',4'',4''-(芘-1,3,6,8-四基)四苯胺(PY-4HN2)的席夫碱缩合反应合成具有大表面积和高结晶度的亚胺连接的新型2D-SSCOF(PTT-COF).噻吩环中2,5位之间的键的弯曲角度使得PTT-COF具有新型的2D亚化学计量拓扑结构,并呈现出非中心对称的优势极化结构.在使用有机空穴传输配体(二茂铁甲醛,FC)精确修饰和Pt作为助催化剂时,PTT-COF-FC体系在可见光照明下表现出较高的析氢产率(79.610 mmol g^(-1) h^(-1)).同时,在420 nm波长的光照下,2 mg的光催化剂表观量子效率达到1.72%.此外,经过24 h循环稳定性测试,PTT-COF-FC体系的活性没有明显下降.为了深入研究PTT-COF-FC体系的高效的产氢机制,通过X射线衍射、红外和固体碳谱等对PTT-COF-FC体系的组成和结构进行分析,确定了PTT-COF-FC的成功合成.通过瞬态吸收、变温荧光和理论计算等研究了材料的激子解离和载流子转移行为.结果表明,得益于独特的富含噻吩的结构设计以及有机空穴传输配体的修饰作用,PTT-COF-FC展现出高效的激子解离和丰富的自由电荷载流子特性.综上所述,本文设计和合成了一种新型PTT-COF光催化材料,其独特的二维亚化学计量拓扑结构和显著的局部电荷极化特性赋予了材料良好的光催化性能.实验和理论研究表明,PTT-COF中的非中心对称拓扑结构和噻吩单元的引入,有效扩展了π离域,进而诱导了局部极化并抑制了激子效应,从而大幅提高了光催化效率.此外,通过二茂铁甲醛的后修饰,结合这些独特的结构特性,PTT-COF在光催化析氢反应中表现出高活性和出色的长期耐久性.本文的研究不仅为设计和构建具有独特结构的新型2D-SSCOF提供新思路,也为构建具有丰富光催化功能的材料开辟了新途径.

关键词：光催化产氢电荷分离亚化学计量共价有机框架拓扑结构激子效应

电镀铂/金的金电极上As(Ⅲ)电化学行为的电化学石英晶体微天平研究

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分析化学 2011年第7期39卷 978-984页

作者：黄素清黄钊谷铁安谢青季姚守拙湖南师范大学化学生物学及中药分析教育部重点实验室化学化工学院

采用电化学石英晶体微天平(EQCM)技术研究了Britton-Robinson(B-R,pH=1.8～11.2)缓冲溶液和H2SO4介质中电镀铂/金的金电极上As(Ⅲ)的循环伏安行为。通过实时监测EQCM频率等参数的变化过程并利用预电沉积As(0)放大电极响应信号,考察了两... 详细信息

采用电化学石英晶体微天平(EQCM)技术研究了Britton-Robinson(B-R,pH=1.8～11.2)缓冲溶液和H2SO4介质中电镀铂/金的金电极上As(Ⅲ)的循环伏安行为。通过实时监测EQCM频率等参数的变化过程并利用预电沉积As(0)放大电极响应信号,考察了两电极上As(0)的电沉积、As(Ⅲ)和As(Ⅲ)组分的吸附特性以及As组分电化学行为的pH依赖性。主要结论如下:(1)As(0)在两电极表面均可电沉积,但在镀铂金电极上更明显,且足量电沉积的As(0)的电氧化过程出现外/内层As(0)依次氧化的两个电流峰;(2)As(Ⅲ)在镀铂电极上可强烈吸附,且被氧化成As(Ⅲ)时解吸,而镀金电极上As(Ⅲ)和As(Ⅲ)的吸附能力均很弱;(3)在pH=1.8的B-R缓冲溶液和0.1 mol/L H2SO4介质中,镀铂/金电极上As(Ⅲ)的电催化氧化电流趋于最大。通过As(Ⅲ)在镀铂/金电极上的吸附预富集和随后的电催化氧化溶出,提出了高敏检测As(Ⅲ)的线性扫描伏安法,检测灵敏度提高约40倍。

关键词：镀铂金电极镀金金电极电化学石英晶体微天平 As(Ⅲ)电化学

压电-红外光谱-电化学联用技术研究邻氨基苯酚聚合过程及其膜的性质

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分析化学 2007年第5期35卷 685-690页

作者：张友玉王美玲刘美玲杨琴谢青季姚守拙湖南师范大学化学化工学院化学生物学及中药分析省部共建教育部重点实验室湖南师范大学化学化工学院化学生物学及中药分析省部共建教育部重点实验室长沙410081

建立了一种现场压电传感-红外反射光谱-电化学三维联用技术,并应用该技术现场监测了聚邻氨基苯酚在金电极上的沉积过程,研究了邻氨基苯酚的电氧化和电聚合性质以及聚邻氨基苯酚聚合膜在酸性介质中的电化学性质,同步获取并讨论了聚合膜... 详细信息

建立了一种现场压电传感-红外反射光谱-电化学三维联用技术,并应用该技术现场监测了聚邻氨基苯酚在金电极上的沉积过程,研究了邻氨基苯酚的电氧化和电聚合性质以及聚邻氨基苯酚聚合膜在酸性介质中的电化学性质,同步获取并讨论了聚合膜质量、离子掺杂行为和聚合膜的化学结构变化等信息。结果表明,该技术有望广泛用于多种电极表面过程研究。

关键词：现场压电红外光谱电化学压电石英晶体微天平红外反射光谱电化学邻氨基苯酚

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末端炔烃二聚反应合成共轭烯炔的研究进展

有机化学 2007年第9期27卷 1078-1086页

作者：陶李明梁云李金恒湖南师范大学化学化工学院化学生物学与中药分析教育部重点实验室

综述了不同催化体系催化末端炔烃二聚反应合成共轭烯炔化合物的研究进展.其中催化体系主要包括过渡金属配合物、镧系和锕系金属配合物、第三主族元素配合物以及有机催化剂.实验结果表明:不同催化体系对末端炔烃二聚反应的选择性控制有影... 详细信息

综述了不同催化体系催化末端炔烃二聚反应合成共轭烯炔化合物的研究进展.其中催化体系主要包括过渡金属配合物、镧系和锕系金属配合物、第三主族元素配合物以及有机催化剂.实验结果表明:不同催化体系对末端炔烃二聚反应的选择性控制有影响,尤其是区域选择性(头-头二聚或头-尾二聚).

关键词：末端炔烃二聚反应烯炔化合物选择性