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二元包合水合物储氢及促进剂作用的理论研究

高等学校化学学报 2024年第1期45卷 119-128页

作者：张宏淑梁攀薛颖颖韦瑶瑶陕西学前师范学院化学化工学院西安710100 陕西师范大学化学化工学院西安710119 临沂大学化学化工学院临沂276000

尽管包合水合物因其高储能密度和环境友好等优点,可以作为大规模工业化应用的潜在储氢材料,但在理解包合水合物中氢气的结构和扩散方面尚存在较大争议.本文应用密度泛函理论(DFT)探讨了sI型包合水合物的储氢结构和性质.结果表明,纯氢气... 详细信息

尽管包合水合物因其高储能密度和环境友好等优点,可以作为大规模工业化应用的潜在储氢材料,但在理解包合水合物中氢气的结构和扩散方面尚存在较大争议.本文应用密度泛函理论(DFT)探讨了sI型包合水合物的储氢结构和性质.结果表明,纯氢气水合物中512笼中可容纳2个H_(2)分子,CH_(4)和C_(2)H_(6)促进剂对其结构和性质没有明显影响;而在N_(2)和CO_(2)促进剂作用下512笼可容纳的H_(2)分子增加到3个,氢气水合物稳定性得到提高,主客体间的静电和氢键相互作用增强且H—H伸缩振动峰值蓝移.当N_(2)和CO_(2)包合物512笼中氢气的占据达3个H2分子时,1个H_(2)分子通过五边形面的扩散能垒接近于纯氢气水合物中的2倍,有效阻碍了氢气在笼间的扩散.

关键词：包合水合物储氢稳定性扩散促进剂作用

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液相剥离法高效制备石墨烯的研究进展

化工进展 2024年第1期43卷 215-231页

作者：李文鹏刘晴杨志荣高展鹏王景涛周鸣亮张金利郑州大学化工学院同济大学土木工程学院天津大学化工学院

石墨烯是一种具有优良物理化学性质的二维纳米材料，广泛应用于电池、催化、传感器、印刷、生物医药等领域。然而，石墨烯及其衍生产品的应用与发展面临着巨大挑战——低成本、高品质、规模化生产。本文综述了液相剥离法高效制备石墨烯... 详细信息

石墨烯是一种具有优良物理化学性质的二维纳米材料，广泛应用于电池、催化、传感器、印刷、生物医药等领域。然而，石墨烯及其衍生产品的应用与发展面临着巨大挑战——低成本、高品质、规模化生产。本文综述了液相剥离法高效制备石墨烯的研究进展，重点探讨了电化学插层法、溶剂插层法、高温膨胀法和微波膨胀法等液相剥离的前处理方法原理以及对石墨烯剥离效果的影响；分析了水基溶剂、有机溶剂和混合溶剂等剥离溶剂的优缺点与选取原则；对比了超声、高剪切和微通道等过程强化设备的剥离原理和优缺点；简述了离心分离的后处理方法以及分离效果；最后对液相剥离法宏量制备石墨烯的发展趋势进行了展望：通过结合人工智能等方法进行多目标优化，开发无残留的功能化插层剂并匹配温和快速的膨胀方法，寻找低毒、低沸点、高分散的溶剂体系，精确调控液相剥离设备作用机理，设计连续化梯级离心设备，实现液相剥离制备石墨烯的连续化、规模化、低成本快速制备。

关键词：石墨烯液相剥离二维纳米材料高剪切微通道高效制备

3,5-二硝基苯甲酸功能化的金属有机框架CAU-10-NH-DNBA荧光检测硫化氢

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高等学校化学学报 2024年第8期45卷 80-88页

作者：龚文朋周林楠黄冈师范学院化学化工学院黄冈438000

设计合成了一种基于3,5-二硝基苯甲酸功能化的金属有机框架CAU-10-NH-DNBA荧光探针,可直接用于H_(2)S的检测.首先,以三氯化铝和5-氨基间苯二甲酸为原料,在溶剂热条件下合成了金属有机框架CAU-10-NH_(2);然后,在水溶液中,以CAU-10-NH_(2)... 详细信息

设计合成了一种基于3,5-二硝基苯甲酸功能化的金属有机框架CAU-10-NH-DNBA荧光探针,可直接用于H_(2)S的检测.首先,以三氯化铝和5-氨基间苯二甲酸为原料,在溶剂热条件下合成了金属有机框架CAU-10-NH_(2);然后,在水溶液中,以CAU-10-NH_(2)和3,5-二硝基苯甲酸(DNBA)为原料,在偶联剂1-乙基-(3-二甲基氨基丙基)碳二亚胺盐酸盐(EDC)和N-羟基琥珀酰亚胺(NHS)的共同作用下,合成了CAU-10-NH-DNBA.采用红外光谱、X射线衍射谱、固体核磁共振波谱、X射线光电子能谱和扫描电子显微镜对其进行了表征.结果表明,CAU-10-NH-DNBA的激发和发射波长分别为320和412 nm;H_(2)S可使CAU-10-NH-DNBA荧光增强;并考察了pH值、时间和温度对检测效果的影响.在最佳实验条件下,CAU-10-NH-DNBA对H_(2)S的检出限为2.43μmol/L,线性范围为3.9~62.5μmol/L,具有选择性高的优点.该探针可应用于人血清样品中H_(2)S含量的检测,样品回收率为94.5%~96.1%.

关键词：金属有机框架 3,5-二硝基苯甲酸功能化荧光检测硫化氢

基于反应精馏技术的乳酸乙酯工艺流程模拟与优化

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天津大学学报（自然科学与工程技术版） 2024年第4期57卷 382-393页

作者：刘春江黄江辉陈妍希尹天乐项文雨天津大学化工学院天津300350

提出了一种基于反应精馏技术制备乳酸乙酯的工艺流程.通过原料乙醇过量进料及乙醇脱水预处理的方法促进反应向右进行,提高乳酸乙酯产品的纯度;根据不同的乙醇-水共沸体系分离方法,建立了3种不同的乳酸乙酯工艺流程,即反应精馏-变压精馏(... 详细信息

提出了一种基于反应精馏技术制备乳酸乙酯的工艺流程.通过原料乙醇过量进料及乙醇脱水预处理的方法促进反应向右进行,提高乳酸乙酯产品的纯度;根据不同的乙醇-水共沸体系分离方法,建立了3种不同的乳酸乙酯工艺流程,即反应精馏-变压精馏(RD-PSD)流程、反应精馏-萃取精馏(RD-EX)流程和反应精馏-渗透汽化(RD-PV)流程;随后采用粒子群优化算法对各工艺流程进行多参数优化,以最小年总成本(TACmin)为优化目标,优化工艺流程参数,并对各流程进行经济和环境评价.结果表明:相较于RD-PSD流程和RD-EX流程,RD-PV流程有效降低了工艺投资,是一种极具潜力的节能低碳的乳酸乙酯工艺流程,较前两者其TAC分别降低了67.89%和29.33%,全局能量消耗(GEC)分别降低了70.17%和27.85%,CO_(2)排放量(ECO_(2))分别降低了68.36%和25.00%.

关键词：乳酸乙酯反应精馏共沸物优化设计渗透汽化过程强化

两亲Cu-氮杂亚甲基二吡咯染料J-聚集体纳米片的制备及表征

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精细化工 2024年第5期41卷 1001-1007页

作者：赵明瑶张勇杰苏军军潘宏斐陈志坚天津大学化工学院天津300350

以含两条十二烷氧基疏水链的氮杂亚甲基二吡咯(ADP)和含两条聚乙二醇亲水链的ADP为配体与Cu(Ⅱ)络合,合成了一种两亲性Cu(Ⅱ)-ADP配合物(染料Ⅰ),通过1HNMR、MS及元素分析仪确认了其化学结构,采用UV-Vis、AFM、TEM、小角X射线散射仪对... 详细信息

以含两条十二烷氧基疏水链的氮杂亚甲基二吡咯(ADP)和含两条聚乙二醇亲水链的ADP为配体与Cu(Ⅱ)络合,合成了一种两亲性Cu(Ⅱ)-ADP配合物(染料Ⅰ),通过1HNMR、MS及元素分析仪确认了其化学结构,采用UV-Vis、AFM、TEM、小角X射线散射仪对染料Ⅰ聚集体的形貌和结构进行了表征。结果表明,染料Ⅰ在乙醇/水混合溶剂中自组装形成J-聚集体,最大吸收峰发生89 nm的红移。染料Ⅰ聚集体呈现二维纳米片形貌,并以双分子层形式进行堆积。

关键词：功能染料 J-聚集体分子自组装氮杂亚甲基二吡咯纳米片功能材料

一种新型的用于萃取铷的冠醚功能化磁性固相纳米材料

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材料导报 2024年第17期38卷 278-283页

作者：付华陈慧媛宋维君赵云青海大学化工学院西宁810016

本研究成功制备了一种新型的用于萃取铷的冠醚功能化磁性固相纳米材料(CFE)。通过溶剂热法合成了Fe_(3)O_(4)纳米颗粒磁核,利用3-氨丙基三乙氧基硅烷在碱性环境下的酯水解反应,在磁核表面包覆SiO_(2)并修饰氨基,制备了Fe_(3)O_(4)@SiO_(... 详细信息

本研究成功制备了一种新型的用于萃取铷的冠醚功能化磁性固相纳米材料(CFE)。通过溶剂热法合成了Fe_(3)O_(4)纳米颗粒磁核,利用3-氨丙基三乙氧基硅烷在碱性环境下的酯水解反应,在磁核表面包覆SiO_(2)并修饰氨基,制备了Fe_(3)O_(4)@SiO_(2)-NH_(2)中间产物,再利用4′-羧基苯并-18-冠6-醚上的羧基与修饰在Fe_(3)O_(4)@SiO_(2)-NH_(2)表面的氨基在1-乙基-(3-二甲基氨基丙基)碳二亚胺盐酸盐的催化下发生酰胺化反应,将该冠醚修饰在中间产物的表面,制备了CFE新型材料。分析了Fe_(3)O_(4)、Fe_(3)O_(4)@SiO_(2)-NH_(2)、CFE的微观形貌、磁化性质、X射线衍射性质、红外吸收性质、元素组成,佐证了材料被成功制备,验证了CFE对Rb^(+)的萃取能力,研究了溶液pH对Rb^(+)萃取效果的影响。结果表明,室温下萃取30 min,在pH为13时CFE对Rb^(+)具有最佳的萃取效果,萃取率为90.0%。

关键词：铷磁性固相萃取冠醚功能材料纳米材料

有机溶剂和聚电解质提升MHET水解酶催化性能

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天津大学学报（自然科学与工程技术版） 2024年第5期57卷 452-461页

作者：余林玲张盼盼孙彦天津大学化工学院天津300350

聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)是一种广泛应用的塑料,但由于其难以自然降解导致严重的污染问题.PET水解酶和对苯二甲酸单乙二醇酯水解酶(MHETase)被认为是级联降解PET的关键酶,但尚未实现工业应用,本文针对MHETase开展稳定性研究以促进其... 详细信息

聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)是一种广泛应用的塑料,但由于其难以自然降解导致严重的污染问题.PET水解酶和对苯二甲酸单乙二醇酯水解酶(MHETase)被认为是级联降解PET的关键酶,但尚未实现工业应用,本文针对MHETase开展稳定性研究以促进其工业开发.首先,选用4种不同的水溶性有机溶剂二甲基亚砜(DMSO)、N,N-二甲基甲酰胺、异丙醇和乙腈构建反应体系探寻最佳的MHETase反应条件,随后进一步研究有机溶剂和聚电解质预处理对MHETase催化活力和稳定性的影响.结果表明,当反应体系DMSO含量不高于10%时MHETase的活力几乎不受影响,其他条件下有机溶剂均会抑制MHETase活性,但这种抑制作用是可逆的,即该抑制可以通过去除有机溶剂来恢复.此外,低浓度的有机溶剂预处理能够提高MHETase的催化活力,且DMSO预处理能够提升MHETase的储存稳定性及热稳定性,MHETase在4℃下10%DMSO中储存96 h后的活力为原有活力的113%,在30℃下10%DMSO中孵育6 h后也能保持原有活力的103%.研究发现,MHETase活力可以通过阴、阳离子聚电解质孵育来提升,与等量阴、阳离子聚电解质共孵育的MHETase在4℃下10%DMSO中储存144 h也能保持118%的活力,但与DMSO预处理相比,聚电解质预处理对MHETase活力提升程度有限.本研究系统考察了有机溶剂和聚电解质对MHETase催化性能的影响,并指出DMSO和聚电解质的预处理有助于MHETase在常温下的储存和应用,为MHETase的工业应用提供了更多参考.

关键词：对苯二甲酸单乙二醇酯水解酶二甲基亚砜稳定性助溶剂聚电解质

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有机液体储氢载体催化脱氢技术研究进展

天津大学学报（自然科学与工程技术版） 2024年第6期57卷 557-574页

作者：潘伦韩泽昊闫晓高睿杰张香文邹吉军天津大学化工学院天津300072

绿氢(可再生能源制氢)的开发及利用是推动能源绿色转型和实现“双碳”目标的重点发展方向之一.然而,大规模绿氢的安全储运技术仍需进一步完善.以环烷烃/芳烃为主的有机液体储氢载体(LOHCs)体系因其高储氢密度、安全高效、运输方便等优... 详细信息

绿氢(可再生能源制氢)的开发及利用是推动能源绿色转型和实现“双碳”目标的重点发展方向之一.然而,大规模绿氢的安全储运技术仍需进一步完善.以环烷烃/芳烃为主的有机液体储氢载体(LOHCs)体系因其高储氢密度、安全高效、运输方便等优势成为绿氢长距离大规模输送的关键技术.相比于工艺成熟的芳烃加氢技术,富氢LOHCs(环烷烃)脱氢技术开发的难度较大,是近年来研究的热点.本文系统综述了环己烷(CH)、甲基环己烷(MCH)、十氢萘(DHN)和全氢二苄基甲苯(H18-DBT)4类典型富氢LOHCs脱氢技术的研究进展.基于目前的研究结果,阐述了单环烷烃(CH、MCH)和多环烷烃(DHN、H18-DBT)的脱氢反应路径和机理,重点从活性组分和载体两方面总结了脱氢催化剂的设计思路、构效关系和研究进展,详细分析了基于不同模型的富氢LOHCs脱氢动力学,探讨了4类典型脱氢反应装置的优缺点.总体来讲,环烷烃作为LOHCs距离工业化应用还有一段距离,继续完善环烷烃脱氢动力学和脱氢机理、提高Pt系催化剂的催化活性和稳定性、开发具有实际应用意义的非贵金属催化剂以及优化反应器结构成为未来环烷烃脱氢技术研究需要聚焦的难点.

关键词：有机液体储氢载体环烷烃催化脱氢脱氢催化剂反应动力学

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吸热型纳米流体燃料研究进展

化工学报 2024年第4期75卷 1167-1182页

作者：申州洋薛康刘青史成香邹吉军张香文潘伦天津大学化工学院天津300072

吸热型纳米流体燃料是一种有潜力解决高超声速飞行器发动机过热问题的新型燃料。为探究吸热型纳米流体燃料的裂解性能,并为后续研究提供参考,首先介绍了纳米流体燃料的分散稳定性机理,并概述了其制备及提高稳定性的方法;其次,综述了吸... 详细信息

吸热型纳米流体燃料是一种有潜力解决高超声速飞行器发动机过热问题的新型燃料。为探究吸热型纳米流体燃料的裂解性能,并为后续研究提供参考,首先介绍了纳米流体燃料的分散稳定性机理,并概述了其制备及提高稳定性的方法;其次,综述了吸热型纳米流体燃料的裂解研究进展,从纳米添加剂、有机保护配体及反应机理和路径等多方面分析了影响裂解的关键因素;最后对吸热型纳米流体燃料的未来发展趋势提出展望。

关键词：燃料表面活性剂分散稳定性纳米粒子催化裂解催化机理

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