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Ni-Co-B-RE(Sm、Dy、Tb)复合电极:化学沉积法制备及电催化析氢性能研究

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无机材料学报 2024年第5期39卷 467-476,I0001-I0005页

作者：景欣欣陈必清翟佳鑫袁美玲青海师范大学化学化工学院西宁810000

开发低成本、高活性的非贵金属电催化剂对电解水的实际应用具有重要意义,稀土(Rare Earth,RE)元素因其独特的电子结构成为金属催化剂改性的研究热点,但在泡沫镍(Nickel Foam,NF)基体上制备稀土复合催化剂的方法存在成本高、工艺复杂和... 详细信息

开发低成本、高活性的非贵金属电催化剂对电解水的实际应用具有重要意义,稀土(Rare Earth,RE)元素因其独特的电子结构成为金属催化剂改性的研究热点,但在泡沫镍(Nickel Foam,NF)基体上制备稀土复合催化剂的方法存在成本高、工艺复杂和耗时长等问题。本研究采用一步化学沉积法,在NF基体上制备了三种稀土复合电极Ni-Co-B-Tb/NF、Ni-Co-B-Sm/NF和Ni-Co-B-Dy/NF,对催化电极的结构和形貌进行了表征,并研究其在1 mol·L^(–1)KOH溶液中的析氢性能。结果表明,添加Sm、Dy和Tb可使电极的电子结构发生改变,改善催化剂材料的本征性质,进而提高析氢反应(Hydrogen Evolution Reaction,HER)的催化性能。其中,Ni-Co-B-Tb/NF表现出最佳的析氢性能,达到10 mA·cm^(–2)的电流密度仅需58 mV的过电位,Tafel斜率为65 mV·dec^(–1),析氢反应由Volmer-Heyrovsky步骤控制。进一步研究发现稀土浓度对电催化性能影响较大,当Tb浓度为3 g·L^(–1)时,Ni-Co-B-Tb/NF表面颗粒尺寸较小且分布均匀,暴露出更多的活性位点,有利于HER的电荷转移,析氢性能最佳。此外,经过100 h长期稳定性测试和2000次循环伏安(Cyclic Voltammetry,CV)测试后,该催化剂表现出良好的电化学稳定性。

关键词：稀土化学沉积析氢反应泡沫镍

α-MnO_(2)作为先进的双功能ORR/IOR电催化剂构建可充电锌空电池

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燃料化学学报（中英文） 2024年第2期52卷 266-276页

作者：王振赵慧周菊红盛可发王涛江彬彬安庆师范大学化学化工学院光电磁材料安徽省重点实验室安徽安庆246011

析氧反应(oxygen evolution reaction,OER)和氧还原反应(oxygen reduction reaction,ORR)是可充电锌空电池(rechargeable Zn-air batteries,RZABs)重要的两个反应。其中,析氧反应具有较高的热力学平衡电位和复杂的反应路径,实际应用中需要高的充电电压驱动其发生,这将带来一系列问题并且限制了RZABs的商业化应用。基于此,本研究构造α-MnO_(2)并作为ORR/IOR双功能催化剂。在碱性体系中引入反应改性剂KI,α-MnO_(2)对碘离子氧化反应(iodide oxidation reaction,IOR)具有更低的阳极氧化电位和更快的催化动力学。当1.0 mol/L KOH电解液中添加0.5 mol/L KI时,相比于OER(1.709 V@10 mA/cm^(2)),α-MnO_(2)在IOR过程中电流密度达到10 mA/cm^(2)时阳极电位减小了398 mV(1.311 V ***),且表现出低至57.5 mV/dec塔菲尔斜率。相对于与Pt/C,在含有KI的KOH电解液中,α-MnO_(2)表现出与Pt/C相媲美的ORR活性。此外,以α-MnO_(2)为空气电极组装成RZAB后,该电池也表现出了优异的充电活性和良好的循环寿命,在5 mA/cm^(2)电流密度下,充放电电压间隙由0.97 V缩减为0.61 V,能量转换效率由54.9%提升至66.2%。

关键词：可充电锌空电池析氧反应碘离子氧化反应 α-MnO_(2)

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粉煤灰中锂元素的浸出及动力学研究

湿法冶金 2024年

作者：王沙秦伟韩雪王钧伟安庆师范大学化学化工学院

研究了用碳酸钠焙烧活化—硫酸浸出法从粉煤灰中提取锂，考察了粉煤灰与碳酸钠质量比、焙烧温度、焙烧时间、液固质量比，硫酸浓度、酸浸温度及酸浸时间等因素对锂浸出率的影响。采用缩芯模型对浸出过程进行动力学分析研究。结果表明：... 详细信息

研究了用碳酸钠焙烧活化—硫酸浸出法从粉煤灰中提取锂，考察了粉煤灰与碳酸钠质量比、焙烧温度、焙烧时间、液固质量比，硫酸浓度、酸浸温度及酸浸时间等因素对锂浸出率的影响。采用缩芯模型对浸出过程进行动力学分析研究。结果表明：在850 ℃条件下，将粉煤灰与碳酸钠按质量比1∶1混合焙烧180 min后，再于温度90 ℃的下用浓度为2 mol/L硫酸浸出120 min，能取得显著浸出效果，锂浸出率可达99.97%。浸出动力学分析结果表明：浸出过程主要受扩散作用控制。该研究对固废资源中锂元素的浸出回收具有一定参考价值。

关键词：粉煤灰锂提取焙烧活化硫酸浸出动力学

二氟甲基溴代腙与β-(N,N-二甲氨基)烯酮/丙烯酸酯/丙烯酰胺的[3+2]环化反应研究

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有机化学 2024年第4期44卷 1226-1239页

作者：李晓勇黄丹凤周玉秀刘小康王克虎王君娇胡雨来西北师范大学化学化工学院兰州730070

报道了在碱存在下,由二氟甲基溴代腙原位生成的二氟甲基腈亚胺与β-(N,N-二甲氨基)烯酮/丙烯酸酯/丙烯酰胺的[3+2]环化反应.该反应首先产生了一个吡唑啉中间体,然后从该中间体上自发消除一分子二甲胺,最后以中等至良好的产率得到了一系... 详细信息

报道了在碱存在下,由二氟甲基溴代腙原位生成的二氟甲基腈亚胺与β-(N,N-二甲氨基)烯酮/丙烯酸酯/丙烯酰胺的[3+2]环化反应.该反应首先产生了一个吡唑啉中间体,然后从该中间体上自发消除一分子二甲胺,最后以中等至良好的产率得到了一系列3,4-二取代-3-二氟甲基吡唑类化合物.该反应具有高度的区域选择性:即它是由1,3-偶极体的最低空轨道和富电子烯烃的最高占有轨道相互作用的反电子需求的环加成反应.该方法拓展了二氟甲基腈亚胺参与的[3+2]环化反应的类型,提供了一种简单、高效地合成3,4-二取代-3-二氟甲基吡唑类化合物的新方法.

关键词： 3-二氟甲基吡唑二氟甲基溴代腙 [3+2]环化区域选择性

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聚集诱导发光分子纳米酶复合材料的研究进展

有机化学 2024年第8期44卷 2469-2478页

作者：张洁李楠赵娜陕西师范大学化学化工学院

聚集诱导发光(aggregation-inducedemission,AIE)分子是近年来荧光材料研究领域中的明星分子,在聚集态具有高的发光效率以及优异的活性氧产生能力.纳米酶是一类具有类酶催化性能的纳米材料,具有良好的生物相容性和优异的酶催化活性.AIE... 详细信息

聚集诱导发光(aggregation-inducedemission,AIE)分子是近年来荧光材料研究领域中的明星分子,在聚集态具有高的发光效率以及优异的活性氧产生能力.纳米酶是一类具有类酶催化性能的纳米材料,具有良好的生物相容性和优异的酶催化活性.AIE分子与纳米酶结合的纳米复合材料兼具AIE分子与纳米酶的独特性能.综述了AIE分子纳米酶复合材料的制备以及在化学/生物传感、光学诊疗等领域的最新研究成果,并对其存在的不足和未来发展前景进行了展望.

关键词：聚集诱导发光纳米酶化学/生物传感光学诊疗

通过金属离子刺激调节金属有机骨架结构用于光催化CO_(2)还原

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无机化学学报 2024年第1期40卷 209-220页

作者：路新钱建磊葛发源李浩天郑和根张传磊安庆师范大学化学化工学院光电磁功能材料安徽省重点实验室安庆246133 南京大学化学化工学院配位化学国家重点实验室南京210023

通过自组装得到一种具有适中配位键强度和适度骨架柔性的二维Cd基金属有机骨架(MOF){[Cd(HL)(BPY)_(0.5)(H_(2)O)]·2H_(2)O}_(n)(1),其中H_(3)L=4,4′,4″-(亚硝基三(亚甲基))三苯甲酸,(BPY=4,4′-联吡啶)。由于其独特的结构特征,在金... 详细信息

通过自组装得到一种具有适中配位键强度和适度骨架柔性的二维Cd基金属有机骨架(MOF){[Cd(HL)(BPY)_(0.5)(H_(2)O)]·2H_(2)O}_(n)(1),其中H_(3)L=4,4′,4″-(亚硝基三(亚甲基))三苯甲酸,(BPY=4,4′-联吡啶)。由于其独特的结构特征,在金属离子(Zn^(2+)/Ni^(2+)/Co^(2+))刺激下,1逐渐转变成相应金属离子主导的MOF结构2、3和4。在此过程中,随着金属离子Cd^(2+)→Zn^(2+)、Cd^(2+)→Ni^(2+)和Cd^(2+)→Co^(2+)的交换,1通道中自由的Cd^(2+)和L^(3-)与MOF的骨架进行融合,导致通道空间的扩大,发生次级构筑单元(SBU)的转变,进而形成可调节的骨架。光催化二氧化碳还原结果表明,由离子交换所得到的新结构在催化效率上并没有很大改观,但在产物选择性上却有极大地提升(其中配合物3展示出100%的CO选择性)。

关键词：金属有机骨架离子刺激结构转换光催化二氧化碳还原

三异丙基硅烷(TIPS)保护苯酚的无过渡金属催化区域选择性硫氰化反应

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有机化学 2024年第4期44卷 1327-1336页

作者：鞠国栋周冠宇赵应声苏州大学材料与化学化工学部江苏苏州215123 河南师范大学化学化工学院河南新乡453000

芳基硫氰酸酯化合物在有机化学中非常重要,广泛存在于农用化学品、药品和材料中.以NH_(4)SCN为硫氰化试剂,过氧单磺酸钾/(2KHSO_(5)·KHSO_(4)·K_(2)SO_(4),oxone)为氧化剂,实现了三异丙基硅烷(TIPS)保护的苯酚衍生物无过渡金属催化区... 详细信息

芳基硫氰酸酯化合物在有机化学中非常重要,广泛存在于农用化学品、药品和材料中.以NH_(4)SCN为硫氰化试剂,过氧单磺酸钾/(2KHSO_(5)·KHSO_(4)·K_(2)SO_(4),oxone)为氧化剂,实现了三异丙基硅烷(TIPS)保护的苯酚衍生物无过渡金属催化区域选择性硫氰化反应.在温和的反应条件下,以良好至优异的收率实现了转化,并且多种官能团对反应条件都有良好的耐受性.该方法的实用性在麝香草酚、戊甲酚和苯乙基间苯二酚等生物活性分子的硫氰化反应中得到了很好的体现.

关键词：硫氰化三异丙基硅烷(TIPS)保护的苯酚无过渡金属催化自由基阳离子

深共晶溶剂中电沉积制备Co-Fe-Gd/NF电极及其析氢性能研究

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功能材料 2024年第3期55卷 3229-3236页

作者：翟佳鑫陈必清景欣欣袁美玲青海师范大学化学化工学院西宁810000

为了制备出在碱性环境中具备高效能的廉价析氢电极催化剂,选择不同的沉积电位在氯化胆碱-尿素(ChCl-urea)中电沉积制备出五种Co-Fe-Gd/NF电极催化剂。通过扫描电镜(SEM)和光谱仪(EDX)对电极表面形貌、元素含量及分布情况进行表征,X射线... 详细信息

为了制备出在碱性环境中具备高效能的廉价析氢电极催化剂,选择不同的沉积电位在氯化胆碱-尿素(ChCl-urea)中电沉积制备出五种Co-Fe-Gd/NF电极催化剂。通过扫描电镜(SEM)和光谱仪(EDX)对电极表面形貌、元素含量及分布情况进行表征,X射线光电子能谱(XPS)对电极表面化学性质进行表征。结合线性扫描伏安法(LSV)、电化学阻抗技术(EIS)和循环伏安法(CV)电化学测试结果,表明-1.24 V沉积电位下制备的Co-Fe-Gd/NF-3电极具备优异的析氢催化性能,在10 mA·cm^(-2)时的过电位仅为71 mV,最小的塔菲尔斜率(45 mV·dec^(-1))与电荷转移电阻(0.28503Ω·cm^(-2))表明其具备更快的析氢反应动力学过程,电化学活性表面积(ECSA)最大为390.5,为析氢过程提供更多的反应活性位点。对电极进行循环伏安耐久性测试与计时电流法(I-t)测试,结果表明Co-Fe-Gd/NF-3电极催化剂在碱性环境中稳定性良好。

关键词：电沉积稀土合金析氢性能稳定性泡沫镍

退役NCM333正极材料热化学还原转化过程研究

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中国材料进展 2024年第5期43卷 369-373,407页

作者：闫姝璇刘洪博陈湘萍杨鹰周涛中南大学化学化工学院湖南长沙410083 湖南师范大学化学化工学院湖南长沙410081

锂离子电池日前的爆发式增长使之将在未来的3~5年内面临大量的“退役”问题。退役锂离子电池尤其是退役正极材料的高效、可持续的回收利用,是实现新能源产业碳达峰和碳中和目标的关键。主要研究了玉米秸秆对退役正极材料LiNi_(1/3)Co_(1... 详细信息

锂离子电池日前的爆发式增长使之将在未来的3~5年内面临大量的“退役”问题。退役锂离子电池尤其是退役正极材料的高效、可持续的回收利用,是实现新能源产业碳达峰和碳中和目标的关键。主要研究了玉米秸秆对退役正极材料LiNi_(1/3)Co_(1/3)Mn_(1/3)O_(2)(NCM333)中有价金属的热化学还原过程,通过调控转化高价金属,选择性回收金属盐及单质,避免传统回收过程中化学试剂的添加,同时利用退役正极材料中的过渡金属特性,对玉米秸秆进行催化重整产气。使用X射线衍射仪、X射线光电子能谱等仪器分析热解后的正极材料和玉米秸秆,结果表明,玉米秸秆热解、气化产生的还原性气体和生物碳破坏了正极材料LiNi_(1/3)Co_(1/3)Mn_(1/3)O_(2)中的高价金属—氧键,降低Ni,Co和Mn的金属价态,同时将Li转化为Li_(2)CO_(3)。不同的热解温度得到了不同的热解产物,较高的温度更易得到Ni-Co合金及MnO。热解还原过程中正极材料中的过渡金属对玉米秸秆热解来说是良好的催化剂,可以降低热解反应的所需温度,提升碳热反应的可能性,从而实现“废物+废物=资源”的目的。该工艺可以在不外加还原剂的情况下高效、高选择性和无污染地梯度回收有价金属,不仅提供了一条绿色可持续发展的退役锂离子电池回收路径,也为生物质的催化重整提供了一种成本低廉的催化剂的选择。

关键词：退役锂离子电池生物质裂解热化学过程有价金属选择性分离

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