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天津市PM_(2.5)碳组分空间差异性及来源解析

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环境科学 2024年第3期45卷 1328-1336页

作者：武甫亮吴建会戴启立肖致美冯银厂南开大学环境科学与工程学院国家环境保护城市空气颗粒物污染防治重点实验室天津300350 天津市生态环境监测中心天津300191

2021年在天津市不同功能区共设置4个点位同步采集细颗粒物(PM_(2.5))样品,测定了其中8种碳质亚组分的含量.结果表明,采样期间各点位ρ[有机碳(OC)]为3.7~4.4μg·m^(-3),ρ[元素碳(EC)]为1.6~1.7μg·m^(-3),OC浓度在中心城区最高,EC浓... 详细信息

2021年在天津市不同功能区共设置4个点位同步采集细颗粒物(PM_(2.5))样品,测定了其中8种碳质亚组分的含量.结果表明,采样期间各点位ρ[有机碳(OC)]为3.7~4.4μg·m^(-3),ρ[元素碳(EC)]为1.6~1.7μg·m^(-3),OC浓度在中心城区最高,EC浓度差别较小.采用最小比值法对二次有机碳(SOC)进行估算,结果表明环城区二次污染较为突出,SOC占OC的比例达48.8%.各功能区碳质亚组分间的相关性强弱呈现出外围区>中心城区>环城区的特征,均表现出EC1与OC2和EC1与OC4相关性最强.正定矩阵因子(PMF)来源解析结果显示,道路扬尘源(9.7%~23.5%)、燃煤源(10.2%~13.3%)、柴油车尾气(12.6%~20.2%)和汽油车尾气(18.9%~38.8%)是天津市PM_(2.5)中碳组分的主要来源.不同功能区碳组分污染源存在差异,中心城区和外围区主要受汽油车尾气影响;环城区受二次污染和柴油车尾气的影响更为突出.

关键词：天津 PM_(2.5) 碳组分空间差异来源解析

加油站及周边空气中VOCs物种构成与示踪特征

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中国环境科学 2024年第2期44卷 620-628页

作者：毕申雨宋立来尹思涵舒秦姚璐朱静毕晓辉冯银厂南开大学环境科学与工程学院国家环境保护城市空气颗粒物污染防治重点实验室天津300350 中国石化股份销售公司油品技术研究所天津300384

选择典型城市区域加油站,在汽柴油加油口及周边开展VOCs样品采集与物种构成分析,探究加油站排放VOCs的标识性物种,根据加油站周边区域VOCs物种浓度与比值在空间梯度上的变化评估关键物种的示踪作用与转化规律.结果表明:加注汽油排放VOC... 详细信息

选择典型城市区域加油站,在汽柴油加油口及周边开展VOCs样品采集与物种构成分析,探究加油站排放VOCs的标识性物种,根据加油站周边区域VOCs物种浓度与比值在空间梯度上的变化评估关键物种的示踪作用与转化规律.结果表明:加注汽油排放VOCs主要组分为烷烃(70%~72%)、烯烃(13%~14%)和含氧有机物(11%~12%),主要物种为异戊烷(20%~24%),其它C4~C6类烷烃也是高占比物种;加注柴油排放VOCs中烷烃是主要成分,占VOCs总量的70%~72%,其次是烯烃和含氧有机物,分别贡献13%~14%和11%~12%,芳香烃占比为2%~3%,异戊烷(17%~21%)和正丁烷(15%~17%)含量较高,低碳C2~C4类烷烯烃和较重高碳C7~C12烷烃的比例高于汽油.加油站下风向受体区域受加油站排放影响明显,与单一物理扩散模型的结果对比,发现烯烃类物种在实际传输过程中已发生明显光化学反应,特征物种比值在距离加油站大于70m的区域外开始接近机动车尾气的比值范围并趋于稳定,超出此范围加油站排放贡献影响可能较小.

关键词：加油站挥发性有机物(VOCs) 臭氧生成潜势(OFP) 示踪特征

天津郊区春季大气新粒子生成特征及影响因素分析

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环境科学学报 2024年第10期44卷 10-20页

作者：刘佳媛彭剑飞张进生国纪良宋爱楠史国良吴建会毕晓辉吴琳王婷冯银厂毛洪钧南开大学环境科学与工程学院天津市城市交通污染防治研究重点实验室国家环境保护城市空气颗粒物污染防治重点实验室天津 300071

新粒子生成(NPF)对空气质量、区域和全球气候以及人体健康产生重大影响.为揭示京津冀地区沿海城市NPF特征及影响因素,于2023年春季在天津郊区站点实测了3～1000 nm大气颗粒物的数浓度粒径分布.观测期间,颗粒物数浓度的平均值为(1.6×104... 详细信息

新粒子生成(NPF)对空气质量、区域和全球气候以及人体健康产生重大影响.为揭示京津冀地区沿海城市NPF特征及影响因素,于2023年春季在天津郊区站点实测了3～1000 nm大气颗粒物的数浓度粒径分布.观测期间,颗粒物数浓度的平均值为(1.6×104±9.5×103)cm-3,数谱分布呈现以核模态和爱根核模态为主的特征,二者占总颗粒物数浓度的81.6%.NPF发生频率约为37%,新粒子生成速率和增长速率范围分别为2.96～12.34 cm-3·s-1、2.2～7.1 nm·h-1,生成粒径主要分布在3～25 ***事件主要出现在较清洁的大气条件下,气态H2SO4和NH3是天津NPF过程中的重要物种.此外,高温、低湿、强太阳辐射等气象条件更有利于NPF事件的发生.后向轨迹结果显示,NPF天气团主要来自长三角和天津西北部地区,而来自海洋方向的气团不利于NPF发生.

关键词：沿海地区新粒子生成颗粒物数浓度粒径分布气态前体物

北方沿海城市大气PM_(2.5)组分特征及来源分析:以青岛市为例

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环境科学研究 2024年第3期37卷 525-535页

作者：张玉卿张韬方渊魏巍孟赫刘保双山东省青岛生态环境监测中心山东青岛266003 南开大学环境科学与工程学院国家环境保护城市空气颗粒物污染防治重点实验室天津300350

为探究北方沿海城市大气PM_(2.5)的化学组分特征及其关键来源,本文选择典型代表城市青岛市作为研究对象,在2021年3月−2022年2月采集大气PM_(2.5)样品,测定水溶性无机离子、碳组分及化学元素等组分,深入分析大气PM_(2.5)化学组分特征,采... 详细信息

为探究北方沿海城市大气PM_(2.5)的化学组分特征及其关键来源,本文选择典型代表城市青岛市作为研究对象,在2021年3月−2022年2月采集大气PM_(2.5)样品,测定水溶性无机离子、碳组分及化学元素等组分,深入分析大气PM_(2.5)化学组分特征,采用正定矩阵因子分解(PMF)和潜在源贡献函数(PSCF)对青岛市PM_(2.5)的主要贡献源类和潜在源区进行分析研究.结果表明:①采样期间青岛市PM_(2.5)浓度平均值为42.2μg/m^(3),NO_(3)^(−)、NH_(4)^(+)、SO_(4)^(2−)、OC是PM_(2.5)的主导成分,浓度分别为11.77、5.76、5.20和6.67μg/m^(3),占比分别为27.88%、13.65%、12.32%和15.80%.②各组分浓度季节性变化与PM_(2.5)浓度变化基本一致,呈现冬季最高、夏季最低,春季、秋季相差较小的变化特征.③PMF模型解析结果表明,二次无机源是青岛市PM_(2.5)的主要来源,贡献率达42.8%;其次为二次有机源以及燃煤和生物质燃烧源,贡献率分别为18.1%、15.7%;机动车源贡献率为8.8%,海盐和船舶源贡献率为6.0%;而扬尘源和工艺过程源贡献率相对较低,分别为5.3%和3.3%.冬季燃煤和生物质燃烧源贡献率(24.4%)明显高于其他季节;春季和秋季扬尘源贡献率较高,分别为6.5%和9.8%;夏季二次有机源、海盐和船舶源以及机动车源的贡献率高于其他季节,贡献率分别达23.1%、12.4%和16.3%.④江苏省北部以及山东省中东部是青岛市各类源的主要潜在源区,江苏省东北部、长三角地区以及黄海海域是海盐和船舶源的主要潜在源区.研究显示,二次源是青岛市大气污染物的主要来源,燃煤源和生物质燃烧源、机动车源、海盐和船舶源的影响也不容忽视.二次源、机动车源以及海盐和船舶源可能是北方沿海城市PM_(2.5)的重点关注源类,在大气污染防治措施制定时需要加强对其的精细化管理.

关键词：青岛市 PM_(2.5) 组分特征源解析正定矩阵因子分解(PMF) 潜在源区

我国典型区域二氧化碳和细颗粒物精细化协同减排路径

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科学通报 2024年第10期69卷 1373-1384页

作者：赵焕许博徐晗王振宇高洁黄俊波戴启立冯银厂史国良南开大学环境科学与工程学院国家环境保护城市空气颗粒物污染防治重点实验室天津300350 南开大学环境科学与工程学院中国气象局-南开大学大气环境与健康研究联合实验室天津300350

随着碳达峰、碳中和目标的提出,我国环境保护进入减污降碳协同治理新阶段.目前研究主要探寻空气质量政策或气候政策对二氧化碳和细颗粒物的减排效益.而从二氧化碳和细颗粒物排放终端能源消费重点行业、主要能源以及主导因素等角度出发,... 详细信息

随着碳达峰、碳中和目标的提出,我国环境保护进入减污降碳协同治理新阶段.目前研究主要探寻空气质量政策或气候政策对二氧化碳和细颗粒物的减排效益.而从二氧化碳和细颗粒物排放终端能源消费重点行业、主要能源以及主导因素等角度出发,来探究我国典型区域协同减排路径精细化方法的研究则鲜见报道.本研究基于2000~2020年我国京津冀、长江三角洲、珠江三角洲典型区域能源消耗数据,首先探明了3个典型区域二氧化碳和细颗粒物终端能源消费的重点排放行业均为工业;并进一步甄别了终端能源消费重点行业中PM_(2.5)排放主要能源为煤类能源,而CO_(2)排放主要能源由煤类能源逐渐转向煤、气类能源,但煤类仍为主导地位;随后使用因素分解模型解析了能源强度、技术进步等主导因素对单位国内生产总值的二氧化碳以及细颗粒物的影响效应;最终利用能源-环境核算预测模型,基于上述研究识别的终端能源消费重点行业、主要能源以及主导因素进行情景分析,旨在判断典型区域不同情景下碳达峰情况,进而寻找协同减排最优路径.结果发现,“技术进步”因素在前期减排效果最好;“能效提升”因素的减排效果在长时期碳污协同减排将起到关键作用,表明未来针对工业排放等终端能源消费重点行业,关注煤、气类等主要能源,采取能效提升、技术进步等手段措施,能够对减污降碳协同增效目标的实现产生最佳收益.希望本研究能为我国典型区域二氧化碳和细颗粒物合理化、精细化协同减排和管控提供科学证据.

关键词：二氧化碳细颗粒物 LEAP模型情景分析协同控制精细化

天津市应急响应期间VOCs污染特征及来源解析

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环境科学 2024年第8期45卷 4448-4458页

作者：姚璐罗忠伟华琨李亚菲顾瑶宋立来毕申雨尹思涵寇鸣琦毕晓辉张裕芬冯银厂南开大学环境科学与工程学院中国气象局南开大学大气环境与健康研究联合实验室国家环境保护城市空气颗粒物污染防治重点实验室天津300350 天津市津南区生态环境监测中心天津300350

为探究重污染天气污染过程VOCs化学组分特征及主要来源,利用2019~2020年天津市11次重污染天气预警及应急响应前后逐小时VOCs在线数据,分析环境受体中VOCs化学组分变化特征,并利用正定矩阵因子分解(PMF)模型及二元条件概率函数(CBPF)解... 详细信息

为探究重污染天气污染过程VOCs化学组分特征及主要来源,利用2019~2020年天津市11次重污染天气预警及应急响应前后逐小时VOCs在线数据,分析环境受体中VOCs化学组分变化特征,并利用正定矩阵因子分解(PMF)模型及二元条件概率函数(CBPF)解析其来源.结果表明,在重污染天气预警及应急响应期间,观测点φ(VOCs)均值为35.7×10^(-9).冬季应急响应期间VOCs体积分数较秋季有所增加,其中烯烃增加48%,烷烃增加4%.重污染天气预警及应急响应期间污染累积阶段,不同VOCs组分其变化幅度有明显差异,橙色预警期间,烷烃占比增加36%,乙炔占比下降32%;黄色预警期间,烷烃占比增长14%,乙炔占比下降5%.重污染天气预警及应急响应期间,机动车排放源、天然气挥发源及溶剂使用源是环境受体中VOCs主要贡献源,贡献率分别为17.5%、15.4%和15.2%.相比应急响应前,黄色预警期间机动车排放源和柴油挥发源对环境受体中VOCs的贡献率分别减少2.0%~5.5%和2.1%~6.6%,溶剂使用源贡献率减少0.2%~2.4%;橙色预警期间,机动车排放源贡献率减少0.1%~8.3%,溶剂使用源贡献率减少0.5%~6.2%.

关键词：应急响应挥发性有机化合物(VOCs) 正定矩阵因子分解(PMF) 二元条件概率函数(CBPF) 来源解析

淄博市典型人为源VOCs排放特征及其臭氧生成潜势研究

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环境科学学报 2024年第7期44卷 353-366页

作者：程海春刘帅强韦硕王福权黄凌李莉刘保双北京清创美科环境科技有限公司北京100012 上海大学环境与化学工程学院环境污染与健康研究所上海200444 南开大学环境科学与工程学院国家环境保护城市空气颗粒物污染防治重点实验室天津300350

挥发性有机物(VOCs)是大气臭氧形成的关键前体物,分析其关键排放源及其臭氧生成潜势(OFP)对于明确臭氧污染的治理方向具有重要作用.本研究以淄博市为例,通过VOCs源成分谱构建明确典型污染源排放VOCs的特征信息,建立了淄博市2021年VOCs... 详细信息

挥发性有机物(VOCs)是大气臭氧形成的关键前体物,分析其关键排放源及其臭氧生成潜势(OFP)对于明确臭氧污染的治理方向具有重要作用.本研究以淄博市为例,通过VOCs源成分谱构建明确典型污染源排放VOCs的特征信息,建立了淄博市2021年VOCs物种的精细化排放清单,系统分析了典型人为源VOCs的排放特征及其臭氧生成潜势.结果表明:2021年淄博市人为源VOCs排放总量达到42882.7 t,其中,工艺过程源对于总VOCs排放的贡献达到65.5%.工艺过程源中石化与化工、溶剂使用源中的建筑涂料和农药使用等子源类对淄博市VOCs排放量的贡献相对较高.人为源排放的VOCs物种中烷烃占到VOCs排放总量的39.9%,显著高于其它VOCs物种;芳香烃和烯烃分别占排放总量的15.1%和8.9%.烷烃主要来源于工艺过程源和溶剂使用源,芳香烃的主要来源是工艺过程源、溶剂使用源及移动源,烯烃的主要来源是工艺过程源和移动源.2021年淄博市VOCs的OFP为88942.6 t,其中,烯烃和芳香烃对OFP的贡献分别达到41.1%和29.5%,明显高于其它VOCs物种.工艺过程源排放对OFP的贡献最高(50.1%),其次是移动源(18.8%)和溶剂使用源(18.3%).乙烯、甲苯、丙烯、间/对二甲苯和1,3-丁二烯对OFP的贡献相对较高,其中,烯烃的贡献要明显高于其它物种.石化与化工、医药制造、建筑涂料、工业涂装和印刷印染是对淄博市VOCs臭氧生成潜势贡献较高的二级源类,这些排放源的管控对于改善淄博市大气臭氧污染意义重大.

关键词：挥发性有机化合物(VOCs) 排放特征臭氧生成潜势(OFP) 淄博

青岛沿海地区2021年典型沙尘回流-霾污染过程气溶胶垂直分布特征

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环境科学学报 2024年第1期44卷 37-46页

作者：孟赫任晓洁王桂霞刘保双山东省青岛生态环境监测中心青岛266003 山东省生态环境监测中心济南250101 南开大学环境科学与工程学院国家环境保护城市空气颗粒物污染防治重点实验室天津300350

为研究青岛沿海地区沙尘和霾污染过程中气溶胶的垂直分布特征,以2021年1月12—15日一次典型沙尘回流-霾污染过程为研究对象,利用气溶胶垂直观测、边界层风场结构和近地面观测资料,分析污染过程生消演变,以及气溶胶消光系数、退偏比垂直... 详细信息

为研究青岛沿海地区沙尘和霾污染过程中气溶胶的垂直分布特征,以2021年1月12—15日一次典型沙尘回流-霾污染过程为研究对象,利用气溶胶垂直观测、边界层风场结构和近地面观测资料,分析污染过程生消演变,以及气溶胶消光系数、退偏比垂直分布及边界层风场对气溶胶垂直分布特征的影响.结果表明:总体上,本次污染过程污染强度较大,持续时间较长,污染前期(12—14日中午)主要为沙尘污染影响,并呈现回流传输特征,污染后期(14日中午—15日)叠加了霾污染.结合污染演变,此次污染过程可分为6个阶段:沙尘前(Ⅰ)、沙尘期(Ⅱ)、沙尘缓解期(Ⅲ)、沙尘回流期(Ⅳ)、霾累积期(Ⅴ)及污染清除期(Ⅵ).污染过程期间,ρ(PM_(10))和ρ(PM_(2.5))的均值分别为(168±55)和(63±24)μg·m^(-3),ρ(PM_(2.5))/ρ(PM_(10))均值为0.40±0.15.ρ(PM_(10))超过150μg·m^(-3)的时长共计51 h,占总时长的53%,ρ(PM_(2.5))超过75μg·m^(-3)的时长为17h,占总时长的18%.沙尘污染为主的阶段Ⅱ与阶段Ⅳ,ρ(PM_(10))均值分别为237和187μg·m^(-3),ρ(PM_(2.5))/ρ(PM_(10))均值分别为0.25和0.31,霾污染为主的阶段V和阶段Ⅵ,ρ(PM_(2.5))均值分别为74和72μg·m^(-3),ρ(PM_(2.5))/ρ(PM_(10))均值分别为0.56和0.54.沙尘污染为主的阶段气溶胶垂向上呈明显分层结构,尤其是阶段Ⅱ和阶段Ⅳ,沙尘气溶胶主要集中分布在2.5 km内,以污染边界层高度(PBLH)为界有两层明显的沙尘气溶胶层,其中,PBLH内沙尘气溶胶消光系数均值为0.50 km^(-1),退偏比均值为0.19,而PBLH外沙尘气溶胶消光系数均值下降为0.34 km^(-1),退偏比均值则保持不变;霾污染为主阶段中污染物主要集中在PBLH内,其气溶胶消光系数均值为0.52 km^(-1),退偏比均值为0.09;沙尘气溶胶退偏比明显高于霾污染气溶胶退偏比.气溶胶垂直分布变化与边界层水平风和垂直风演变时间节点基本一致.污染前期边界层内水平风速小、且风向转换较为频繁,湍流发展较弱,大气层结较为稳定,使得随冷空气输送至青岛地区的沙尘污染不能及时扩散和有效清除从而长时间维持,污染后期受暖湿气流影响,相对湿度增大,使得细颗粒物污染累积,直至15日冷锋过境,污染过程结束.

关键词：沿海地区沙尘霾消光系数退偏比边界层风场

基于初始体积分数估算的临汾市臭氧污染时期VOCs来源解析研究

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中国环境科学 2024年

作者：段丽琴吴雨彤刘保双山西省临汾生态环境监测中心南开大学环境科学与工程学院国家环境保护城市空气颗粒物污染防治重点实验室中国气象局-南开大学大气环境与健康研究联合实验室

准确解析臭氧前体物VOCs的来源及其贡献对于臭氧污染防治具有非常重要作用，但由于受体监测VOCs受到光化学损耗显著影响，直接利用其开展来源解析研究难以准确反映排放源的真实贡献。因此，本文通过基于光化学年龄的参数方法，估算了山... 详细信息

准确解析臭氧前体物VOCs的来源及其贡献对于臭氧污染防治具有非常重要作用，但由于受体监测VOCs受到光化学损耗显著影响，直接利用其开展来源解析研究难以准确反映排放源的真实贡献。因此，本文通过基于光化学年龄的参数方法，估算了山西临汾市2021年4月18日至7月31日在线监测的VOCs初始体积分数数据，矫正其光化学损耗影响；然后利用正定矩阵因子分解（PMF）模型进行了其来源解析研究。结果表明：研究期间临汾市环境总VOCs（TVOCs）的平均体积分数为17.1×10-9；其中白天TVOCs的平均初始体积分数为27.2×10-9，其化学损耗达到10.6×10-9，化学损耗率约为39.0%。相比与其它VOCs类别，烯烃化学损耗率最高（66.0%），其中异戊二烯(3.16×10-9)、1，3-丁二烯(1.27×10-9)和乙烯(1.19×10-9)的化学损耗明显高于其它物种。臭氧污染时期TVOCs化学损耗达到15.1×10-9，是非臭氧污染时期的1.6倍。臭氧污染时期烯烃的化学损耗率最高（81.7%），其中异戊二烯、1，3-丁二烯、反-2-丁烯和反-2-戊烯的化学损耗分别达到5.05×10-9、1.85×10-9、1.59×10-9和1.10×10-9，显著高于其它物种。基于初始体积分数的PMF来源解析（IC-PMF）结果发现，石化相关企业排放（36.4%）、天然气（17.2%）、柴油车排放和溶剂使用混合源（12.9%）、汽油车排放（9.6%）、液化石油气（8.6%）、植物排放（8.6%）和燃烧源（6.7%）是研究期间临汾市环境VOCs的主要贡献源类。相比于基于观测体积分数的PMF解析结果（OC-PMF），植物排放贡献被低估了83.3%，其被低估量明显高于其它源类；其次是柴油车排放和溶剂使用混合源以及石化相关企业排放，分别被低估了22.2%和19.7%。同时，IC-PMF结果表明臭氧污染期间贡献较高的源类是石化相关企业排放和植物排放，分别达到24.1%和21.7%。基于IC-PMF的解析结果，利用臭氧生成潜势（OFP）模型的估算结果表明：石化相关企业排放是臭氧生成潜势（OFP）最高的贡献源类，其对总OFP贡献率达到50.7%，其次为植物排放以及柴油车排放和溶剂使用混合源，其对总OFP的贡献率分别达到24.8%和10.4%；其中臭氧污染期间对于OFP的贡献较高的源类为植物排放和石化相关企业排放，分别达到52.6%和27.8%。

关键词：临汾挥发性有机化合物光化学损耗初始体积分数源解析