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气体介质绝缘强度的化学键组合理论

高等学校化学学报 2024年第1期45卷 53-60页

作者：衡盼盼张咪侯华王宝山武汉大学化学与分子科学学院武汉430072

寻找能够替代SF6的新型绝缘气体介质非常具有挑战性,采用构效关系模型进行虚拟筛选是发现目标替代气体的有效手段.受计算资源限制,亟需发展准确快速计算气体绝缘强度的理论方法.本文建立了基于化学键理论的气体绝缘强度计算方法,根据分... 详细信息

寻找能够替代SF6的新型绝缘气体介质非常具有挑战性,采用构效关系模型进行虚拟筛选是发现目标替代气体的有效手段.受计算资源限制,亟需发展准确快速计算气体绝缘强度的理论方法.本文建立了基于化学键理论的气体绝缘强度计算方法,根据分子的价键结构确定化学键类型和数目,优化各化学键的特征绝缘强度,累加获得任意气体的绝缘强度.与63种气体的实验结果相比,理论值与实验值的相关系数和均方根误差分别为0.970和0.16,能够满足高通量虚拟筛选的计算需求.揭示了气体绝缘强度与化学键的内在关联,提出了若干具有应用潜力的新型绝缘气体分子结构.

关键词：六氟化硫替代气体绝缘强度化学键构效关系虚拟筛选

钯催化P(Ⅲ)导向的不对称C—H键芳基化构建平面手性二茂铁

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有机化学 2024年第5期44卷 1693-1694页

作者：刘泽全周强辉武汉大学化学与分子科学学院武汉430072

茂金属由于其独特的三明治结构,在有机合成、制药和材料科学领域有着广泛的应用.通过在金属茂环上引入两个或两个以上的不同取代基,可打破茂金属骨架整体的对称性从而具有平面手性.平面手性二茂铁是最具代表性的平面手性茂金属化合物^([... 详细信息

茂金属由于其独特的三明治结构,在有机合成、制药和材料科学领域有着广泛的应用.通过在金属茂环上引入两个或两个以上的不同取代基,可打破茂金属骨架整体的对称性从而具有平面手性.平面手性二茂铁是最具代表性的平面手性茂金属化合物^([1-2]).自1951年二茂铁结构确定以来,此类含平面手性的骨架在学术界与工业界得到广泛研究.

关键词：平面手性茂金属化合物芳基化钯催化二茂铁 (Ⅲ) 三明治结构金属骨架

CS-PAA/Zn复合网络水凝胶的制备与性能

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精细化工 2024年

作者：金泽天程青毛黎罗立新武汉大学化学与分子科学学院

以壳聚糖(CS)和丙烯酸(AA)为原料、Zn2+为配位离子，采用紫外光照法制备了复合网络水凝胶CS-聚丙烯酸(PAA)/Zn2+。通过FTIR、XRD、SEM对样品进行了表征，考察了AA与CS物质的量比、Zn2+溶液加入量对CS-PAA/Zn2+溶胀能力、拉伸性能、细胞... 详细信息

以壳聚糖(CS)和丙烯酸(AA)为原料、Zn2+为配位离子，采用紫外光照法制备了复合网络水凝胶CS-聚丙烯酸(PAA)/Zn2+。通过FTIR、XRD、SEM对样品进行了表征，考察了AA与CS物质的量比、Zn2+溶液加入量对CS-PAA/Zn2+溶胀能力、拉伸性能、细胞活性和抗菌性能的影响。结果表明，CS-PAA/Zn2+是以CS链为主链，—NH2为第一位点交联较短的PAA短链，减少了PAA的生成，形成第一网络；PAA短链上的—COOH为第二位点，利用Zn2+的动态金属配位作用，形成第二网络。CS-PAA/Zn2+存在较均匀、平整的外侧结构和富有管道空间及孔隙的内部结构；当使用1 g CS为原料、n(AA)∶n(CS上的—NH2)＝1∶1、0.01 mol/L的Zn2+溶液加入量为4.0 mL时，制备的CS-PAA/Zn2+溶胀能力和拉伸能力最强，在pH＝1的溶液中，最大溶胀度87.2，断裂伸长率331.265%，同时保持了较好的细胞(MDA-MB-231细胞)活性与抗菌(大肠杆菌)性能。且凝胶细胞毒性低，细胞增殖率达到509%，具有良好的抗菌性能，添加Zn2+后抑菌圈直径达到5 mm。

关键词：壳聚糖水凝胶复合网络伤口敷料低毒性功能材料

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长余辉纳米粒子的合成及其生物成像应用

分析测试学报 2024年第1期43卷 32-43页

作者：赵敏隗予荣杨雁冰袁荃武汉大学化学与分子科学学院湖北武汉430072

长余辉发光是一种在激发停止后产生持久余辉发光的特殊光学现象,这种现象在防伪、信息或数据存储、光催化、传感和生物成像等领域中呈现出巨大的前景。长余辉纳米粒子(PLNPs)无需原位激发,能够减少组织的自发荧光和光散射干扰,被广泛用... 详细信息

长余辉发光是一种在激发停止后产生持久余辉发光的特殊光学现象,这种现象在防伪、信息或数据存储、光催化、传感和生物成像等领域中呈现出巨大的前景。长余辉纳米粒子(PLNPs)无需原位激发,能够减少组织的自发荧光和光散射干扰,被广泛用于生物成像领域。此外,发光性能可调节,且具有X射线激发、近红外区域长寿命发光或多模式成像特征的长余辉纳米探针能够应用于深层组织生物成像,为细胞或组织提供更为丰富的成像信息。该综述总结了近年来PLNPs的合成方法及其在生物成像应用中的最新研究进展,重点介绍了PLNPs在指纹成像、细胞和活体成像等方面的应用,同时还讨论了PLNPs在生物成像领域面临的挑战和未来的发展趋势。

关键词：长余辉纳米粒子指纹成像细胞成像活体成像

从长英质侵入体揭示火山喷发过程与岩浆通道系统

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岩石学报 2024年第7期40卷 1997-2018页

作者：马昌前刘彬薛振华邹博文黄贵治连泉程高珂孙洋王连训中国地质大学(武汉)地球科学学院武汉430074 长江大学地球科学学院武汉430100

汇聚板块边缘的大型长英质火山喷发是地球上最具破坏性的自然灾害之一。然而,与这些火山相关的岩浆通道系统的结构及其对火山活动的控制方式迄今仍知之甚少。基于在青藏高原北部东昆仑造山带三叠纪火山岩与侵入体关系的观察以及全球岩... 详细信息

汇聚板块边缘的大型长英质火山喷发是地球上最具破坏性的自然灾害之一。然而,与这些火山相关的岩浆通道系统的结构及其对火山活动的控制方式迄今仍知之甚少。基于在青藏高原北部东昆仑造山带三叠纪火山岩与侵入体关系的观察以及全球岩浆通道系统的研究进展,本文提出要将火山机构与侵入体结合起来开展研究,通过重建岩浆通道系统来揭示侵入体(古岩浆储库)与火山活动的潜在联系。本文指出,地球上只有少部分侵入岩与火山活动存在密切关系,这些侵入岩可能是抽取火山喷发物质后留下的岩浆储库残余物质。有些岩浆储库不仅为火山喷发提供物质,还在提供火山喷发动力、控制火山喷发方式在溢流式与爆炸式之间的转换以及影响火山机构定位等方面发挥着关键作用。富挥发分的流体大量溢出地表会减少大型伟晶岩型和斑岩型矿床的形成机会,特别是在爆炸式的长英质火山喷发过程中。本文将岩浆通道系统划分为5个区域,即部分熔融区、岩浆聚集区、岩浆迁移区、岩浆侵位区和火山喷口区,这些区域构成了一个复杂的纵向递进、横向连接的岩浆网络系统,是构造环境(构造阶段)、地壳状态和岩浆动力学属性的耦合产物。为了深入理解长英质岩浆通道系统结构和动力学演化及其对火山活动机制的控制,本文建议要将火山机构、侵入体和围岩系统作为岩浆通道系统的组成部分,开展构造地质学、岩石学、矿物学、岩浆动力学、地球化学、地球物理学等多学科的综合研究,以精细解剖典型岩浆通道系统的组成和结构,重建其岩浆动力学过程。

关键词：东昆仑长英质岩浆岩浆通道系统火山喷发方式侵入体岩浆动力学

TEMPO显著加速芘基金属有机框架光催化硫化物到亚砜的转化

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第3期58卷 226-236页

作者：曾冰黄凤伟王月欣熊康慧郎贤军武汉大学化学与分子科学学院湖北省有机高分子光电功能材料重点实验室湖北武汉430072

随着全球对可再生能源的需求持续上升,太阳能因其无限、清洁和可持续的特点被视为最理想的能源之一.在太阳能转化为化学能的过程中,半导体光催化技术因能够有效利用太阳能驱动化学反应而受到广泛关注.金属有机框架(MOF)因具有类似半导... 详细信息

随着全球对可再生能源的需求持续上升,太阳能因其无限、清洁和可持续的特点被视为最理想的能源之一.在太阳能转化为化学能的过程中,半导体光催化技术因能够有效利用太阳能驱动化学反应而受到广泛关注.金属有机框架(MOF)因具有类似半导体的性质而广泛应用于光催化领域.然而,MOF在光催化选择性催化上仍存在活性低或选择性差等问题.为解决上述问题,加入氧化还原介质成为一个潜在的解决方案.通过深入研究氧化还原介质与MOF之间的协同作用,有望提升光催化选择性氧化的效率,从而推动MOF在光催化领域的应用发展.本文将炔基整合到芘基配体中,进一步调节金属有机框架的可见光吸收性质.具体来说,以4-苯基苯甲酸作为调节剂,由4,4',4'',4'''-(芘-1,3,6,8-四基四(乙炔-2,1-二基))四苯甲酸和Zr_(6)O_(4)(OH)_(4)^(12+)团簇合成了芘基MOF,即NU-1100,并采用粉末晶体衍射、氮气吸附-脱附、扫描电镜与透射电镜对结构进行表征.结果表明,由于拓宽配体的共轭结构,与NU-1000相比,NU-1100的可见光吸收带红移.实验结果表明,在光催化体系中加入氧化还原介质2,2,6,6-四甲基哌啶-N-氧化物(TEMPO)可以显著加速有机硫化物到亚砜的转化.在绿光照射下,体系中加入催化量(3 mol%)氧化还原介质TEMPO和4-羧基TEMPO后,转化率分别是单独使用NU-1100的2.7倍和5.2倍.而NU-1000由于不吸收绿光无法驱动硫化物的氧化.动力学研究结果表明,4-羧基TEMPO可以加速硫化物转化为亚砜的反应进程.光电化学测试结果表明,4-羧基TEMPO可以促进NU-1100光生电子和空穴的分离以及转移.利用密度泛函理论计算和一系列结构表征手段,研究了加入4-羧基TEMPO提高NU-1100光催化活性的原因.结果表明,4-羧基TEMPO吸附在NU-1100的Zr_(6)O_(4)(OH)_(4)^(12+)团簇外表面,介导了空穴的转移,实现了更高的电荷转移效率.通过猝灭实验和原位电子顺磁共振测试研究了4-羧基TEMPO和NU-1100对硫化物氧化为亚砜的反应机理.加入对苯醌作为超氧阴离子捕获剂后反应彻底停止,而将溶剂甲醇替换为氘代甲醇后反应的转化率基本不变,这说明单线态氧对反应不起作用,超氧阴离子是该反应关键活性氧物种.原位电子顺磁共振测试结果表明,4-羧基TEMPO信号强度在开灯后迅速降低,关灯后信号恢复,说明其在硫化物氧化反应中存在循环.底物拓展实验结果表明,在NU-1100光催化和4-羧基TEMPO的协同作用下,一系列有机硫化物可以被分子氧氧化转化为相应的亚砜产物.利用光催化技术将丰富的太阳能转化为可利用的化学能具有广阔的应用前景和实际价值.综上,本文为设计和构筑可见光光催化提供了新思路,并展示了氧化还原介质与金属有机框架协同作用在提升体系性能方面的优势,进而为太阳能的转化和利用提供了一定的参考.

关键词：金属有机框架氧化还原介质绿光选择性氧化光催化

亚硝基苯参与的电化学串联环化反应构建喹啉/吡咯

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有机化学 2024年第3期44卷 1021-1030页

作者：杨帆方婷杨桂春高梦湖北大学化学化工学院、有机功能分子合成与应用教育部重点实验室武汉430062 武汉大学化学与分子科学学院武汉430072

报道了一种多取代喹啉/吡咯杂环化合物的电化学合成新方法.反应以亚硝基苯和贫电子内炔为起始物,在无需额外金属催化剂、室温条件下,通过阴极单电子还原的策略,选择性地还原亚硝基苯产生亚硝基自由基,随后与炔烃进行串联环化反应,绿色... 详细信息

报道了一种多取代喹啉/吡咯杂环化合物的电化学合成新方法.反应以亚硝基苯和贫电子内炔为起始物,在无需额外金属催化剂、室温条件下,通过阴极单电子还原的策略,选择性地还原亚硝基苯产生亚硝基自由基,随后与炔烃进行串联环化反应,绿色、高效地合成了一系列具有高附加值的多取代喹啉/吡咯杂环化合物.

关键词：电化学合成串联环化亚硝基苯

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广义氢能体系和相关电化学技术

Chinese Journal of Catalysis 2024年第1期56卷 1-8页

作者：王功伟肖丽庄林武汉大学化学与分子科学学院化学电源材料与技术湖北省重点实验室湖北武汉430072 武汉大学索维奇国际分子科学研究中心湖北武汉430072 武汉大学高等研究院湖北武汉430072

电化学能源储存与转化对于可再生能源电力消纳,以及绿色低碳的新能源结构和化工体系构建具有重要意义.氢能作为其中一种典型的二次清洁能源,一直备受关注.通常认为氢能是一种以氢气(H_(2))作为能源载体的能源生产、储运和利用体系.然而... 详细信息

电化学能源储存与转化对于可再生能源电力消纳,以及绿色低碳的新能源结构和化工体系构建具有重要意义.氢能作为其中一种典型的二次清洁能源,一直备受关注.通常认为氢能是一种以氢气(H_(2))作为能源载体的能源生产、储运和利用体系.然而,氢能作为一种化学能,储存于H–H化学键之中,而非孤立的H原子.本文提出广义氢能体系,涵盖所有含H化学键(例如H–H,C–H,N–H等)形成或断裂过程伴随的能量储存或释放,即氢能载体不仅限于H_(2),亦可为其它含氢化合物(例如碳氢化合物、氮氢化合物).本文针对氢能储存于H–H(氢循环)、C–H(碳循环)和N–H(氮循环)所涉及的几种关键电化学技术研究现状进行总结.对于氢循环,目前H_(2)生产仍依赖化石资源,受限于电解成本高,采用电解水制备的H_(2)仅占很小比例.电解成本受电价、电解设备造价、电解效率等多重因素影响,目前商业化的碱性水电解器和质子膜水电解器技术均存在各自难以解决的问题,碱性膜水电解器技术能够集前二者所长,有望实现H_(2)的低成本、大规模制备,但其目前处于商业化起步阶段;燃料电池技术是H_(2)化学能高效释放利用的重要途径,质子膜燃料电池已经进行商业化,但成本较高.碱性膜燃料电池有望大幅降低成本,目前受限于高性能非贵金属催化剂和碱性聚电解质等关键材料开发.对于碳循环,鉴于很多碳氢化学品在化工体系及日常生活中的重要应用,如何通过非化石资源制备高价值碳氢化合物具有重要意义,CO_(2)电解转化是一条极具前景的技术路径.分别从CO_(2)电还原的催化路径控制和电解器件技术开发两方面进行剖析,明晰不同产物的反应路径、从电极催化剂和电解质微环境两个维度构筑高效催化界面,以及发展纯水膜电解器技术,将有助于促使CO_(2)电解转化从实验室研究走向工业化应用.对于氮循环,目前合成氨工业能耗高、碳排放量大,电化学N_(2)还原是一条具有应用前景的绿色氨合成路径,但由于N≡N键活化困难,导致转化速率极低.除了催化剂设计合成之外,在催化界面引入其它附加作用协同N_(2)活化、与其它反应物共还原或采用其它物理手段等促进N_(2)活化,将为电化学N_(2)还原合成氨带来新的机遇.归纳了相关电化学技术研发面临的主要问题.对于制H_(2)、CO_(2)还原和N_(2)还原的电解技术,目前阳极主要耦合氧析出反应,产生的O2经济价值较低,如果耦合其它高价值有机物的氧化合成,不仅提升电解转化整体经济性,还可同时能带来其它附加优点.综上,本篇观点文章认为氢能不应局限于以H_(2)为能源载体,而是可以拓展为其它含氢化合物.水可以作为廉价清洁的质子源,是氢能成为可再生电能高效储存利用的原因之一.本文剖析了几种重要的相关电化学技术的研发现状,旨在揭示研发及实际应用所面临的关键限制.未来,随着这些电化学技术的发展成熟,将有助于促进广义氢能体系的建立,从而为降低碳排放和实现能源结构转型提供重要支持.

关键词：氢能燃料电池水电解 CO_(2)电解 N_(2)电解

基于镍铁层状双氢氧化物的氧析出催化剂:催化机制、电极设计和稳定性

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物理化学学报 2024年第2期40卷 12-44页

作者：王往刘宇澄陈胜利武汉大学化学与分子科学学院化学电源材料与技术湖北省重点实验室武汉430072 武汉大学科研条件公共服务平台武汉430072

近几十年来,氧析出反应因其在能量储存和转换技术中的关键作用而受到了广泛关注。然而,它需要高效的催化剂例如IrO2和RuO2,来加速其缓慢的反应动力学。在所开发的低成本材料中,镍铁层状双氢氧化物(NiFe LDH)较为有前景,其在碱性电解质... 详细信息

近几十年来,氧析出反应因其在能量储存和转换技术中的关键作用而受到了广泛关注。然而,它需要高效的催化剂例如IrO2和RuO2,来加速其缓慢的反应动力学。在所开发的低成本材料中,镍铁层状双氢氧化物(NiFe LDH)较为有前景,其在碱性电解质中表现出出色的氧析出性能,过电位很低,在10 mA·cm^(-2)处仅需200-300 mV。虽然人们在开发基于NiFe LDH的高效电催化剂方面做出了巨大努力并取得了一些成果,但是要进一步降低其过电位具有相当的挑战性。为了克服这个瓶颈,就需要明确识别其活性位点和催化机理,从根本出发来探究新的解决方案,以获得具有超低过电位的催化剂。本综述首先回顾了NiFe LDH的结构、组成和发展历史。虽然人们在研究催化活性位点和机制方面付出了巨大努力,但其真正的催化位点和机制仍然是模棱两可并存在争议的。我们对催化位点研究的代表性工作进行了全面分析,希望对催化机理和活性位点能提供一些深入认识和理解。此外,我们还就增强其催化活性的各种策略,如杂原子掺杂和引入空位等,进行了总结并基于电子和几何结构对其活性提高原理进行了分类,为开发高性能的NiFe LDH基催化剂提供新的见解和方向。此外,催化剂的稳定性,尤其是在高电流密度等技术条件下的稳定性至关重要,但常常被人们忽视。最新的研究表明,NiFe LDH基催化剂在高电流密度下运行一段时间就会出现严重的活性衰减。因此,本综述强调了稳定性问题的重要性,以引起更多研究者对此问题的关注,并分析了NiFe LDH基催化剂的衰减机理,总结和讨论了基于这些衰减机理开发的改善稳定性问题的最新策略。最后,本综述讨论了制备兼具优异催化活性和稳定性的NiFe LDH基的高效催化剂的可能发展方向。

关键词：镍铁层状双氢氧化物氧析出反应催化机制电极设计稳定性