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“双碳”目标下化石能源低碳转化方向探讨

科学通报 2024年第8期69卷 990-996页

作者：李婉君张锦威袁小帅杨丽平朱汉雄张小菲李梓彤刘陆刘正刚肖宇蔡睿刘中民中国科学院大连化学物理研究所大连116023

习近平总书记多次强调,“实现‘双碳’目标,不是别人让我们做,而是我们自己必须要做”.党的二十大报告进一步指出,对于我国,“推动经济社会发展绿色化、低碳化是实现高质量发展的关键环节”,“加快推动产业结构、能源结构、交通运输结... 详细信息

习近平总书记多次强调,“实现‘双碳’目标,不是别人让我们做,而是我们自己必须要做”.党的二十大报告进一步指出,对于我国,“推动经济社会发展绿色化、低碳化是实现高质量发展的关键环节”,“加快推动产业结构、能源结构、交通运输结构等调整优化”.“双碳”目标的提出,是我国以中国式现代化全面推进中华民族伟大复兴的必然要求.

关键词：产业结构中国式现代化交通运输结构能源结构化石能源绿色化低碳化高质量发展

锐钛矿型TiO_(2)负载Ni单原子用于催化丙烷脱氢

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第2期57卷 105-113页

作者：张倩江训柱苏杨赵阳乔波涛中国科学院大连化学物理研究所中国科学院应用催化科技重点实验室辽宁大连116023 中国科学院大学北京100049 中国科学院大连化学物理研究所大连洁净能源国家实验室辽宁大连116023

丙烯市场需求日益增长,丙烷脱氢(PDH)被认为是最有前途的丙烯定向生产技术之一.作为PDH商业催化剂,贵金属Pt的高成本和CrO_(x)基催化剂的毒性使它们的发展受到限制.镍基催化剂因具有廉价、环保的特点,在多种催化反应的应用中引起了研究... 详细信息

丙烯市场需求日益增长,丙烷脱氢(PDH)被认为是最有前途的丙烯定向生产技术之一.作为PDH商业催化剂,贵金属Pt的高成本和CrO_(x)基催化剂的毒性使它们的发展受到限制.镍基催化剂因具有廉价、环保的特点,在多种催化反应的应用中引起了研究人员的广泛关注.然而,镍在高温烷烃脱氢反应中的应用较少,目前,保持反应中镍(II)物种的稳定存在仍然是镍基PDH催化剂的主要挑战.近来,单原子催化剂(SAC)在烷烃碳氢键活化过程中表现出优异的催化性能,具有较好的丙烯选择性和出色的稳定性.当镍以单个原子的形式分散在载体上时,它更有可能以带正电的状态存在,但金属单原子的稳定存在是具有挑战性的.本文以锐钛矿型的二氧化钛为载体,采用等体积浸渍法分别制备了0.05 wt%载量的单个原子分散的催化剂(Ni SAC,Ni_(1)/A-TiO_(2))和5 wt%载量的纳米颗粒(NP)催化剂(Ni_(NP)/A-TiO_(2)).结合球差电镜、原位漫反射傅里叶变换红外光谱和X射线吸收光谱等表征结果表明,Ni SAC催化剂主要含有单个Ni原子,以Ni(II)价态孤立地分散在载体上,而Ni_(NP)/A-TiO_(2)催化剂中的Ni物种主要以纳米粒子(1±0.2 nm)的形式存在.在580℃的PDH反应中,Ni_(1)/A-TiO_(2)催化剂表现出较好的本征活性和丙烯选择性,而且比相应的Ni NPs催化剂具有更好的抗积炭稳定性,在Ni_(1)/A-TiO_(2)上得到的丙烯产率约为1.96 molC_(3)H_(6)gNi^(-1)h^(-1),超过NiNP/A-TiO_(2)样品(0.03 molC_(3)H_(6)gNi^(-1)h^(-1))的65倍,Ni SAC催化剂的丙烯时空收率(STYC_(3)H_(6))约为0.2 kg h^(-1) kg_(cat)^(-1),与文献报道的大部分非贵金属催化剂STY值相当(0.02-0.3 kg h^(-1) kg_(cat)^(-1)).还原后的TiO_(2)载体因具有丰富的氧空位(OVs)和配位不饱和的Ti^(3+)表现出一定的活性,而Ni SAC得到了更高的丙烷转化率,但Ni单原子的引入并没有增加OVs和Ti^(3+)的浓度,Ni单原子催化剂的活化能低于纯载体,说明两者的活性位不同.此外,在还原条件下,由于Ni NPs与TiO_(2)载体之间的强相互作用,Ni NPs位点被TiO_(x)覆盖层(~2 nm)包裹,从而显示出较差的反应活性.综上所述,本文报道了Ni单原子催化剂在丙烷直接脱氢反应中比相应的Ni NP催化剂表现出更好的反应性能,体现了具有孤立活性位点的单原子催化剂在丙烷脱氢反应中的优势,为今后探究可用于丙烷脱氢反应的单原子催化剂的制备和应用提供参考.

关键词：丙烷脱氢单原子催化剂原子利用率丙烯选择性稳定性

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以重水为氘源的钴催化脱卤氘代反应

Chinese Journal of Catalysis 2024年第4期59卷 250-259页

作者：陈炳志季定纬周博超王小雨刘恒万伯顺胡向平陈庆安中国科学院大连化学物理研究所辽宁大连116023 中国科学院大学北京100049

自2017年氘代丁苯那嗪获得美国食品药品监督管理局批准以来,氘代化合物在药物开发领域的潜力受到越来越多的重视.开发高效实用的有机分子选择性氘化方法成为有机和药物化学家的研究热点.有机卤化物是性质稳定且来源广泛的化学品,其脱卤... 详细信息

自2017年氘代丁苯那嗪获得美国食品药品监督管理局批准以来,氘代化合物在药物开发领域的潜力受到越来越多的重视.开发高效实用的有机分子选择性氘化方法成为有机和药物化学家的研究热点.有机卤化物是性质稳定且来源广泛的化学品,其脱卤氘代反应已经发展成为构建氘代化合物的有效策略.然而,已报道的制备方法普遍存在氘代试剂昂贵、底物适用范围较窄或需要使用特殊的反应设备(光催化或电化学)等诸多问题.因此,开发简单普适的廉价金属催化体系,实现以廉价重水为氘源的脱卤氘代反应,具有重要的研究意义.相较于钯、铑等贵金属,储量丰富且毒性较低的钴金属催化剂对水分敏感度较低,且对C(sp2)-X和C(sp3)-X键活化都表现出较好的反应活性.基于此,本文开发了制备简单、普适性较好的钴催化体系,实现了位点选择性氘代化合物的构建.反应以锰金属为还原剂,重水为氘源,对各种类有机卤化物或类卤化合物,如芳基、烯基、苄基、烯丙基或烷基卤化物,均获得较好的收率和氘代率.值得注意的是,对于炔丙基乙酸酯类化合物,该催化体系也展现出较好的适用性,可以专一的选择性得到氘代联烯类化合物.在此基础上,成功将该方法应用于一系列药物类似物的选择性脱卤氘代.利用简单的C-O偶联和脱溴氘代反应,即可实现氘代的N-甲基度洛西汀的合成.鉴于药物分子直接进行氢-氘同位素交换时位点选择性控制的挑战,本文发展了卤代-氘代的两步策略.该策略成功应用于生育酚、萘普生、黄毒素、萘丁美酮等多个药物分子的位点选择性氢-氘同位素交换,充分展现出该催化合成方法在药物开发领域的应用潜力.为了验证反应机理,开展了一系列对照实验.结果表明,反应可能是由一价钴物种催化启动的.此外,自由捕获和抑制实验结果表明,反应并非通过自由基反应过程进行.基于以上实验结果提出了一个反应机理,它涉及Co(I)到Co(III)再回到Co(I)的催化循环.具体来说,首先,一价钴络合物与底物发生氧化加成生成三价钴络合物;随后,三价钴物种与重水络合,并通过还原消除的方式生成氘代化合物和一价钴物种.最后,为了验证这一机理,还利用密度泛函理论进行了计算,结果进一步证明了该机理的合理性.综上,本文利用钴催化体系,以廉价重水为氘源,实现芳基、烯基、苄基、烯丙基或烷基等卤化物,以及炔丙基乙酸酯类类卤化合物的选择性氘代反应.该反应表现出较好的底物适用性,为相关氘代有机化合物的制备提供了新思路.

关键词：钴催化脱卤氘代位点选择性氘代有机卤代物氘代药物

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微反应器内FOX-7的连续合成工艺

含能材料 2024年第3期32卷 235-241页

作者：刘璇尧超群廉应江韩梅陈光文中国科学院大连化学物理研究所辽宁大连116023 中国科学院大学北京100049

研究以2-甲基-4,6-嘧啶二酮(MPO)为原料,在微通道反应器中探索了与硝硫混酸的硝化反应规律,并进一步通过水解反应来制备1,1-二氨基-2,2-二硝基乙烯(FOX-7)。研究通过引入惰性溶剂正辛烷,使反应体系呈弹状流,反应发生于分散液滴内部,解... 详细信息

研究以2-甲基-4,6-嘧啶二酮(MPO)为原料,在微通道反应器中探索了与硝硫混酸的硝化反应规律,并进一步通过水解反应来制备1,1-二氨基-2,2-二硝基乙烯(FOX-7)。研究通过引入惰性溶剂正辛烷,使反应体系呈弹状流,反应发生于分散液滴内部,解决了硝化中间体2-(二硝基亚甲基)-5,5-二硝基嘧啶-4,6-二酮(TNMPO)在微通道反应器中的堵塞难题,实现了过程强化和连续化;并研究了反应温度、停留时间、物料配比、水解条件等因素对产品收率的影响,提出了微反应器与搅拌釜串联的反应工艺。结果表明,在硝酸与MPO摩尔比为4.4,微反应器中停留时间3 min,反应温度30 oC时,串联搅拌釜保温反应30 min后,用冰水水解开环2 h,FOX-7收率可达90.1%,纯度高于99%。

关键词：微反应器过程强化过程安全 1,1-二氨基-2,2-二硝基乙烯(FOX-7) 硝化反应

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氮掺杂二硫化钼纳米催化剂的电催化析氢性能

化工进展 2024年第1期43卷 465-472页

作者：杨成功黄蓉王冬娥田志坚中国科学院大连化学物理研究所辽宁大连116023 中国科学院大学北京100049

以钼酸钠为钼源,L-半胱氨酸为硫源和还原剂,双氰胺为氮源,采用水热法合成了一系列氮掺杂二硫化钼纳米催化剂(N-MoS_(2))。通过XRD、SEM、XPS、Raman等手段表征了不同N掺杂量的N-MoS_(2)催化剂的形貌、元素分布、晶体结构和电子性质。表... 详细信息

以钼酸钠为钼源,L-半胱氨酸为硫源和还原剂,双氰胺为氮源,采用水热法合成了一系列氮掺杂二硫化钼纳米催化剂(N-MoS_(2))。通过XRD、SEM、XPS、Raman等手段表征了不同N掺杂量的N-MoS_(2)催化剂的形貌、元素分布、晶体结构和电子性质。表征结果表明,合成的N-MoS_(2)催化剂均为纳米片层组成的花球,N原子均匀掺杂进了MoS_(2)晶格中。N掺杂使得N原子周围的Mo和S原子的电子密度增加,生成更多具有催化活性的不饱和配位点。采用电化学工作站在酸性介质中测试了催化剂的线性扫描伏安曲线和塔菲尔斜率,评价了N-MoS_(2)纳米催化剂的电催化析氢(HER)性能。结果表明,MoS_(2)催化剂和N-MoS_(2)催化剂上的析氢反应均通过Volmer-Heyrovsky路径进行。MoS_(2)催化剂上析氢反应速控步骤为Volmer反应,N-MoS_(2)催化剂上析氢反应的速控步骤为Heyrovsky反应。与MoS_(2)催化剂相比,N-MoS_(2)催化剂的塔菲尔斜率较低,析氢反应速率较快,显示出更好的电催化析氢性能。尤其当N与Mo的原子为0.1时(N/Mo=0.1),制备的N-MoS_(2)-0.1催化剂表现出最好的电催化析氢性能,其塔菲尔斜率为60mV/dec。N-MoS_(2)催化剂的电催化活性提高可归结为不饱和配位点暴露量的增加和富电子的Mo对Mo-H*的弱化。

关键词：氮掺杂二硫化钼催化剂电化学氢

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多学科融合共促碳达峰与碳中和

科学通报 2024年第8期69卷 981-982页

作者：张涛王秋良中国科学院大连化学物理研究所大连116023 中国科学院电工研究所北京100190

实现碳达峰碳中和(简称“双碳”),是以习近平同志为核心的党中央统筹国内国际两个大局作出的重大战略决策.党的二十大报告明确提出,要积极稳妥推进碳达峰碳中和,深入推进能源革命,加快规划建设新型能源体系,推动能源清洁低碳高效利用,... 详细信息

实现碳达峰碳中和(简称“双碳”),是以习近平同志为核心的党中央统筹国内国际两个大局作出的重大战略决策.党的二十大报告明确提出,要积极稳妥推进碳达峰碳中和,深入推进能源革命,加快规划建设新型能源体系,推动能源清洁低碳高效利用,确保能源安全,提升生态系统碳汇能力,加快发展方式绿色转型.

关键词：碳中和能源革命绿色转型多学科融合能源安全战略决策生态系统低碳高效

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吲哚不对称氢化动态动力学拆分新策略

有机化学 2024年第4期44卷 1374-1376页

作者：牛童周永贵中国科学院大连化学物理研究所辽宁大连116023

动态动力学拆分(DKR)是一种将手性外消旋体转化为光学纯化合物的策略[1],其优点在于能够克服传统动力学拆分最大理论产率50%的限制(Scheme1a).目前基于DKR策略的不对称氢化[2-4]主要受限于烯醇化的酮或活化亚胺,其他类型底物的研究则很... 详细信息

动态动力学拆分(DKR)是一种将手性外消旋体转化为光学纯化合物的策略[1],其优点在于能够克服传统动力学拆分最大理论产率50%的限制(Scheme1a).目前基于DKR策略的不对称氢化[2-4]主要受限于烯醇化的酮或活化亚胺,其他类型底物的研究则很少,因此,拓宽该策略用于构建更多类型的手性化合物十分必要.

关键词：不对称氢化动态动力学拆分手性化合物外消旋体烯醇化光学纯理论产率吲哚

新型酸性磷酸酶“Turn-on”型荧光底物

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光谱学与光谱分析 2024年第6期44卷 1607-1612页

作者：李晓佩张勇杰王东东卿光焱大连工业大学辽宁大连116034 中国科学院大连化学物理研究所辽宁大连116023

酸性磷酸酶(ACP)是前列腺癌、戈谢病、肾病等疾病的重要生物标记物,因此开发灵敏、高选择性的ACP检测方法具有重要的意义。目前,已发展出多种ACP检测方法,包括免疫法、光谱法、色谱法、电化学法等;其中,荧光检测方法因灵敏度高、选择性... 详细信息

酸性磷酸酶(ACP)是前列腺癌、戈谢病、肾病等疾病的重要生物标记物,因此开发灵敏、高选择性的ACP检测方法具有重要的意义。目前,已发展出多种ACP检测方法,包括免疫法、光谱法、色谱法、电化学法等;其中,荧光检测方法因灵敏度高、选择性好、快速、准确等优点备受关注。通过席夫碱反应,利用2-氨基苯硼酸(2-APBA)二聚体和磷酸吡哆醛(PLP)合成了一种新型的ACP“Turn-on”型荧光底物APBA-PLP(ABPL)。反应后,PLP的—CHO基团和2-APBA二聚体的—NH 2基团的特征峰消失,同时ABPL的C N基团的特征峰出现;此外,^(1)H和^(1)H—^(1)H COSY核磁波谱的信号峰与ABPL的结构相对应。以上表征结果证实了ABPL的成功合成。进一步,将ABPL应用于ACP检测。我们发现向ABPL水溶液中加入ACP后,体系的荧光强度增强,机理为:2-APBA二聚体为聚集诱导发光增强(AIEE)分子,其AIEE特性源于2-APBA二聚体的高度有序堆积;当2-APBA二聚体分子上引入PLP后(即合成ABPL),分子的高度有序堆积结构被破坏;加入ACP后,PLP水解为吡哆醛并从2-APBA二聚体分子上脱落,2-APBA二聚体分子又可重新进行高度有序堆积,表现为体系的荧光增强。在0~5 U·L^(-1)活性范围内,376.5 nm处的相对荧光强度与ACP活性之间呈现出良好的线性关系(R 2=0.99)。此外,当ACP、果胶酶、木瓜蛋白酶和脂肪酶的活性分别为4、50000、80000和10000 U·L^(-1)时,四种酶对应的相对荧光强度分别为0.2、-0.006、0.03和0.05。该结果表明ABPL对ACP具有高选择性。ABPL分子易合成,对ACP具有线性和高选择性响应,为设计合成可用于ACP检测的新型高效荧光底物提供了新策略。

关键词：酸性磷酸酶 2-氨基苯硼酸二聚体磷酸吡哆醛荧光

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细胞器超分辨成像荧光染料

化工学报 2024年第4期75卷 1333-1354页

作者：江文钞徐兆超中国科学院大连化学物理研究所分离分析化学重点实验室辽宁大连116023 中国科学院大学北京100049

超分辨显微镜提供超越传统光学显微镜衍射极限的成像能力,彻底改变了细胞生物学领域研究。在这一背景下,具有光稳定性、易于修饰和荧光开关可调等独特性能的有机小分子染料获得了新的发展机遇。聚焦于不同细胞器超分辨成像荧光染料,总... 详细信息

超分辨显微镜提供超越传统光学显微镜衍射极限的成像能力,彻底改变了细胞生物学领域研究。在这一背景下,具有光稳定性、易于修饰和荧光开关可调等独特性能的有机小分子染料获得了新的发展机遇。聚焦于不同细胞器超分辨成像荧光染料,总结了目前可用的超分辨荧光探针的设计和靶向策略。首先简要介绍了三种主要的超分辨成像技术,包括结构光照明显微镜技术、受激发射损耗显微技术和单分子定位成像技术,以及它们对荧光染料性能的不同要求,并介绍了近五年来用于线粒体、溶酶体、细胞膜、脂滴和细胞核的超分辨成像的荧光染料。最后讨论了该领域当前所面临的挑战。

关键词：荧光染料超分辨成像荧光探针细胞器动态