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Cu掺杂优化层状PbBi4Te7化合物的热电性能

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科学通报 2025年第6期 718-728页

作者：曾宏刘伟徐莉青邓朝广肖钰西安交通大学金属材料强度国家重点实验室电子科技大学材料与能源学院成都职业技术学院四川省热电材料与器件应用工程研究中心

三元PbBi4Te7化合物因具有本征低晶格热导率而被认为是一种很有潜力的热电材料,但低的电传输性能限制了其热电性能.为此,本研究采用熔融法制备PbBi4Te7化合物,通过Cu掺杂提升了三元PbBi4Te7化合物的热电性能.结果表明,Cu掺杂可增强层间... 详细信息

三元PbBi4Te7化合物因具有本征低晶格热导率而被认为是一种很有潜力的热电材料,但低的电传输性能限制了其热电性能.为此,本研究采用熔融法制备PbBi4Te7化合物,通过Cu掺杂提升了三元PbBi4Te7化合物的热电性能.结果表明,Cu掺杂可增强层间电子传输通道,使层间室温载流子迁移率从PbBi4Te7样品中100cm2V-1s-1提升至PbBi4Te7-0.1%Cu样品中160cm2V-1s-1,使PbBi4Te7-0.1%Cu样品的最大功率因子达到11.3μWcm-1K-2.同时,Cu掺杂可增强层间声子散射,使得PbBi4Te7-0.1%Cu的最低晶格热导率达到0.20Wm-1K-1.最终,在Cu对层间电输运和热输运性能的协同优化下,PbBi4Te7-0.1%Cu的最大zt(ztmax)值提升到0.59,近室温区（300～573K）的平均zt(ztave)值达到***4Te7-0.1%Cu样品与其他典型的三元Pb-Bi基化合物相比具有较大优势,表明了其作为近室温热电材料的良好潜力.

关键词： PbBi4Te7热电材料层间迁移率功率因子晶格热导率 zt值

载流子浓度优化与动态掺杂提高n型PbS宽温域的热电性能

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科学通报 2025年第6期 737-745页

作者：侯正浩崔秋娟钱鑫王淑芳河北大学物理科学与技术学院河北省光电信息材料重点实验室石家庄学院化工学院石家庄市低碳能源材料重点实验室

硫化铅（Pb S）基热电材料因其组成元素储量丰富、价格低廉、热稳定性高等优势而备受研究人员关注.目前关于Pb S的研究主要聚焦于通过元素重掺杂提高其载流子浓度,以获得优良的中高温热电性能.然而,这种方法导致Pb S近室温热电性能较差... 详细信息

硫化铅（Pb S）基热电材料因其组成元素储量丰富、价格低廉、热稳定性高等优势而备受研究人员关注.目前关于Pb S的研究主要聚焦于通过元素重掺杂提高其载流子浓度,以获得优良的中高温热电性能.然而,这种方法导致Pb S近室温热电性能较差,严重制约了其在制冷领域的发展.本工作通过掺杂微量的Ga Bi,优化了n型Pb S的载流子浓度,室温的功率因子达到21.70μW cm-1K-2.同时,形成的Ga/Bi间隙原子与位错缺陷增强了声子散射,降低了Pb S的晶格热导率,Pb0.99875（Ga Bi）0.00125S样品在300～773 K的平均zt值达到0.58.为了进一步优化n型Pb S在宽温域下的热电性能,通过引入Cu原子实现了载流子浓度的动态掺杂,Pb0.99875（Ga Bi）0.00125S+2%Cu样品的平均功率因子增加至17.6μW cm-1K-2,平均zt值进一步提升至0.65.本工作为优化Pb S近室温区热电性能提供了新方法,对于推动Pb S基热电材料在制冷领域的应用具有重要意义.

关键词：热电材料 n型PbS 载流子浓度动态掺杂 zt值

灰锡自溶剂法Ba/Eu复合填充Ⅷ型Sn基单晶笼合物的制备及电传输特性

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人工晶体学报 2016年第2期45卷 366-370页

作者：程峰王劲松刘虹霞申兰先邓书康云南师范大学太阳能研究所可再生能源材料先进技术与制备教育部重点实验室昆明650500

采用灰锡自溶剂法制备Ⅷ型Sn基单晶笼合物,并通过Eu对其进行掺杂。研究表明所制备样品均为空间群为I43m的p型Ⅷ型Sn基单晶笼合物,Eu原子趋于取代Ba原子,且随着Eu元素起始含量的增加,材料晶格常数减小,熔点升高,较低的载流子浓度与较高... 详细信息

采用灰锡自溶剂法制备Ⅷ型Sn基单晶笼合物,并通过Eu对其进行掺杂。研究表明所制备样品均为空间群为I43m的p型Ⅷ型Sn基单晶笼合物,Eu原子趋于取代Ba原子,且随着Eu元素起始含量的增加,材料晶格常数减小,熔点升高,较低的载流子浓度与较高的载流子迁移率使得材料Seebeck系数与电导率都有所提升,Eu起始含量x=0.50的样品其zt值在480 K处获得最大值0.87。

关键词：灰锡自溶剂法单晶笼合物 zt值

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推进热电材料发展的新思路

中国材料进展 2015年第2期34卷 170-172页

作者： ZHU Hong 麻省理工学院材料科学与工程系

由于能源短缺与不断增加的能源需求间的矛盾,为保证未来能源的安全性,需要一个多元化的能源组合结构。由于世界上有将近50%的能源输入以废热的方式被浪费掉,应用热电效应将这部分废热有效地转换为电能是一种重要的清洁、可再生能源技术... 详细信息

由于能源短缺与不断增加的能源需求间的矛盾,为保证未来能源的安全性,需要一个多元化的能源组合结构。由于世界上有将近50%的能源输入以废热的方式被浪费掉,应用热电效应将这部分废热有效地转换为电能是一种重要的清洁、可再生能源技术。为了提高热-电转换效率,需要开发出具有高材料优值(zt)的热电材料。然而,改善热电材料是一个复杂的多变量优化问题——即降低热导率、增加塞贝克系数和升高电导率。就近年来一些成功提高热电材料zt值的思路和想法作简要的报道。

关键词：热电优化设计新思路声子散射能带工程 zt值 MRS

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Ag掺杂对SnSe材料热电性能的影响

功能材料 2018年第5期49卷 5001-5005页

作者：初菲陆晓芳王连军江莞东华大学材料科学与工程学院上海201620 东华大学纤维材料改性国家重点实验室上海201620 东华大学功能材料研究所上海201620

硒化锡热电材料作为一种极具研究前景的功能材料,其单晶zt值可达2.6。但由于单晶制备工艺的复杂性及应用限制,现研究主要集中于多晶硒化锡的制备与研究。采用真空熔炼及淬火-退火等工艺并结合放电等离子体烧结技术制备了Ag掺杂的Ag_xSn_... 详细信息

硒化锡热电材料作为一种极具研究前景的功能材料,其单晶zt值可达2.6。但由于单晶制备工艺的复杂性及应用限制,现研究主要集中于多晶硒化锡的制备与研究。采用真空熔炼及淬火-退火等工艺并结合放电等离子体烧结技术制备了Ag掺杂的Ag_xSn_(1-x)Se(0.005≤x≤0.02)多晶热电材料。结果表明,Ag的掺入明显改善多晶SnSe的载流子浓度,同时保留较高的塞贝克系数,使得材料的电学性能显著提高。当Ag的掺杂量x=0.01时,Ag_(0.01)Sn_(0.99)Se具有相对较高的热电优值,于773K时平行于压力及垂直压力方向分别可达0.66和0.69。

关键词： SnSe Ag掺杂热电性能放电等离子体烧结 zt值

Mg掺杂对CuRh2-2xMg2xO4陶瓷热电性能的影响

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昆明理工大学学报（自然科学版） 2020年第1期45卷 20-25页

作者：吴泳洁于杰戴炳蔚周晓龙昆明理工大学材料科学与工程学院

采用固相烧结和放电等离子烧结(SPS)法制备CuRh2-2xMg2xO4样品,研究不同Mg含量对CuRh2-2xMg2xO4热电材料物相组成,晶粒尺寸和热电性能的影响.通过对样品进行XRD,断口形貌SEM,热导率及Seebeck-电阻率进行测试分析,检测结果表明:Mg掺杂后C... 详细信息

采用固相烧结和放电等离子烧结(SPS)法制备CuRh2-2xMg2xO4样品,研究不同Mg含量对CuRh2-2xMg2xO4热电材料物相组成,晶粒尺寸和热电性能的影响.通过对样品进行XRD,断口形貌SEM,热导率及Seebeck-电阻率进行测试分析,检测结果表明:Mg掺杂后CuRh2-2xMg2xO4X射线衍射峰的峰位较CuRh2O4标准PDF卡片整体偏移,晶格常数减小;掺杂后的样品晶粒尺寸减小,Mg的掺入使CuRh2O4的热导率下降,并且掺杂量越多,热导率越小;Mg掺杂改善了CuRh2O4的电学性能,提高了样品的电导率.当Mg掺杂量x=0.25时,试样CuRh1.5Mg0.5O4的zt值取得最大值,在900℃下达到了0.182 28.

关键词： CuRh2-2xMg2xO4 放电等离子烧结(SPS) 热学性能电学性能 zt值

球磨工艺调控碲化铋基材料微结构及热电性能研究

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四川大学学报（自然科学版） 2021年第5期58卷 125-131页

作者：刘晟存陈龙王正上中国工程物理研究院化工材料研究所绵阳621900

碲化铋基化合物是室温附近性能最佳的热电材料,在余热回收以及固态制冷领域具有重要的应用价值.其主要的制备方式是球磨法,各类参数的细微变化都可能影响材料的微结构和热电性能.球磨时间作为重要的球磨参数既能影响粉末粒径的细化,也... 详细信息

碲化铋基化合物是室温附近性能最佳的热电材料,在余热回收以及固态制冷领域具有重要的应用价值.其主要的制备方式是球磨法,各类参数的细微变化都可能影响材料的微结构和热电性能.球磨时间作为重要的球磨参数既能影响粉末粒径的细化,也对材料的热电性能有所调控,因此亟需逐步分析球磨时间对晶体结构、粒径尺寸及产物热电性能的影响.本文采用恒定的球磨转速,调节不同球磨时间制备碲化铋基材料.通过晶体结构及粉体粒径的分析发现了晶粒对球磨时间的响应.后续热电性能测试结果表明,增加球磨时间后粒径发生变化并导致了电子、声子输运模式的协同改变.最终,有效提升了n型与p型碲化铋的最大zt值,分别达到了0.91和1.11.本研究工作系统总结了球磨工艺中关键参数对碲化铋材料微结构及热电性能的影响,为粉末冶金及热电学的交叉融合及热电转换技术的商业化应用提供了实验和理论参考.

关键词：热电材料碲化铋球磨 zt值

微量第二相和固溶对YbAl3热电性能的影响

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微量第二相和固溶对YbAl3热电性能的影响

作者：刘晓烨哈尔滨工业大学

学位级别：硕士

热电材料是一种能实现热能和电能相互转换的新型功能材料，可以预测它在未来的可持续能源发展中必将扮演重要的角色。YbAl3作为低温下电学性能最优秀的热电材料，在100K时功率因子高达34000μW m-1K-2，但是该材料晶体结构过于简单（Au... 详细信息

热电材料是一种能实现热能和电能相互转换的新型功能材料，可以预测它在未来的可持续能源发展中必将扮演重要的角色。YbAl3作为低温下电学性能最优秀的热电材料，在100K时功率因子高达34000μW m-1K-2，但是该材料晶体结构过于简单（AuCu3结构），使其缺乏有效的声子散射机制，室温时高达20W m-1K-1的热导率导致了其热电转换效率的低下——纯YbAl3的zt值不到0.18。本论文通过制备工艺、复合体系以及固溶体系的研究，有效地优化了材料的性能，得到较好的综合性能。样品制备采用了高频感应熔炼-压片退火-放电等离子体烧结（SPS）的工艺流程。按照化学计量比称取原材料并密封于真空石英管中，用高频感应熔炼的方法使其转变为中间合金;用玛瑙研钵将中间合金磨成均匀粉末后将其压成Φ103mm3的圆片;圆片在真空条件下923K退火168小时使YbAl2充分转变为YbAl3;测试样品的制备方法为SPS烧结：将退火后的圆片进行球磨，得到细小粉末，然后在973K、50MPa的条件下SPS烧结5min。最终得到的样品力学性能好、致密度高达97%以上。在YbAl3中掺入Sb能够析出Yb5Sb3相而形成(YbAl3)1-x(Yb5Sb3)x复合材料体系。取x=0.01,0.05,0.10,0.20配置样品，采用上述工艺流程得到测试样品。X-射线衍射图谱表明复合体系成功形成，Sb原子没有进入YbAl3的晶格，第二相的尺寸在扫描电镜下为微米级，Rietveld精修结果确定了各相的比例。第二相的增加提高了材料的电阻率，同时晶界、相界的存在更优化了材料的Seebeck系数和热导率，使材料在x=0.05时zt达到了0.23，相比于纯YbAl3提高28%。 Sn元素能够较大程度的固溶于YbAl3的晶格，造成晶格畸变、较大的残留应变、使原子无序度提高，而且Sn的掺入对材料的能带结构有很好的调整作用。X-射线衍射结果表明了固溶体的形成同时也表明了晶格常数的变化和残留应力的存在。形成的YbAl3-xSnx固溶体能够在最大限度保持甚至提高材料的电学性能的同时降低材料的热导率，Sn离子的存在使材料内的载流子浓度和迁移率得到了一定的调整，仅略微降低了电阻率，而畸变、应变、原子无序度的存在提高了Seebeck系数，同时降低了材料热导率，最终在x=0.10处取得最优化的zt值（0.27），相对于纯YbAl3提高了50%。

关键词：热电材料 YbAl3 第二相固溶 zt值

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热电材料参数测量方法的研究

热电材料参数测量方法的研究

作者：王震山东大学

学位级别：硕士

热电效应能够实现热能和电能的直接转换,在废热回收发电、绿色制冷、太空探测器供电等方面具有广泛的应用前景,因此受到了广泛的关注。热电转换效率主要取决于热电优值系数zt＝s2σT/κ,其中S, σ, κ, T分别为Seebeck系数、电导率、热... 详细信息

热电效应能够实现热能和电能的直接转换,在废热回收发电、绿色制冷、太空探测器供电等方面具有广泛的应用前景,因此受到了广泛的关注。热电转换效率主要取决于热电优值系数zt＝s2σT/κ,其中S, σ, κ, T分别为Seebeck系数、电导率、热导率和绝对温度。zt值越高,热电转换效率越高。目前热电参数的测量和热电转换效率的评估存在一些问题。首先,高温Seebeck系数的测量精度不高,如常用的高温热电参数测试系统(Linseis LSR系列)测量Seebeck系数的精度为7%左右,给热电转换效率的评估带来一定误差;其次,在测量zt值时,Seebeck系数和电导率使用热电参数测试系统(ZEM、LSR等)沿平行样品表面方向测量,而热导率使用导热系数测试仪(如Netzsch、Linseis、TA等公司的热导率测试设备)沿垂直样品表面方向测量,当材料具有各向异性时也会引起较大的误差。针对上述两个普遍存在的问题,本论文以热电参数的精确测量为研究对象,自主搭建了两套热电参数测量设备,深入研究了影响Seebeck系数测量精度的因素,并尝试开发了一种直接测量热电优值系数zt的新方法。本论文的主要创新之处如下：一、基于对静态法和动态法的研究,自制了一套Seebeck系数和电阻测量设备,使用自制设备对影响Seebeck系数测量精度的因素进行了研究。发现动态法和静态法可以消除寄生电势的影响。使用静态法测量时,样品温差控制在1±***以内,测量精度最高;控温精度越高,测量精度越高,但是虽然控温精度较差时,测量结果波动大,但是平均值与高控温精度下的测量结果相差不大;有效地进行电磁屏蔽可以提高测量精度。经过对以上因素的研究,改进传统方法,可以将自制设备的Seebeck系数的测量精度提高到1.5%,优于商用仪器7%的精度。使用动态法测量,测量的速度高于静态法,在同样的测试环境下也具有较高的测量精度,小于7.2K/mmin的升温速度变化对Seebeck系数的测量没有大的影响。二、基于非平衡热力学,推导了等温和绝热状态下的热电参数方程组,发现通过测量热学短路和热学开路两种状态下的电导率可以直接获得热电优值系数zt：σT=σq(1+zt),其中σT、σq分别代表热学开路和短路下的电导率。基于理论分析的结果,自制了一套热电参数测量设备。但目前该方法的测量误差较大,其可行性以及产生误差的原因需要进一步研究。本论文较为系统地研究了高精度测量热电参数的方法,利用静态法和动态法消除Seebeck系数测量中寄生电势的影响,通过选择合适的测量温差、提高控温精度、增加电磁屏蔽等手段大幅度提高了Seebeck系数的测量精度,并开发了一种直接测量热电优值zt的新方法。研究结果为热电参数的高精度测量提供了理论支持和技术参考,但由于时间原因,直接测量zt新方法还未深入地研究,目前测量误差较大,在后续的工作中将对其进行优化。

关键词：热电材料 zt值 Seebeck系数电阻率自动化测试虚拟仪器