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基于HIRFL-CSR的高速高电荷态重离子与原子碰撞x射线谱学实验设计与研究

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原子核物理评论 2021年第4期38卷 458-469页

作者：杨变于得洋中国科学院近代物理研究所兰州730000 中国科学院大学北京100049

依据非相对论偶极近似、相对论程函近似、ECPSSR理论及平面波玻恩近似方法,计算了30~500 MeV/u的Ar^(18+)、Kr^(36+)和xe^(54+)离子与Ar、Kr和xe原子碰撞过程中辐射电子俘获、非辐射电子俘获及内壳电离截面。在此基础上,结合光子探测器... 详细信息

依据非相对论偶极近似、相对论程函近似、ECPSSR理论及平面波玻恩近似方法,计算了30~500 MeV/u的Ar^(18+)、Kr^(36+)和xe^(54+)离子与Ar、Kr和xe原子碰撞过程中辐射电子俘获、非辐射电子俘获及内壳电离截面。在此基础上,结合光子探测器的能量分辨以及炮弹离子跃迁谱线的多普勒效应等因素,针对HIRFLCSR实验环内靶装置上的x射线谱学实验,生成了各碰撞体系、能量和若干观测角度上的预期x射线谱。这些预期谱可以帮助我们筛选和优化碰撞体系、离子能量、观测角度、探测器类型、x射线窗及吸收片等实验条件,避免较弱的目标反应道被其他强反应道乃至其逃逸峰所掩盖或干扰,保证实验精度,提高束流利用效率。

关键词： x射线谱学辐射电子俘获非辐射电子俘获内壳电离

高比能二次电池正极材料的x射线谱学研究进展

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储能科学与技术 2024年第1期13卷 113-129页

作者：陈淑媛程晨夏啸鞠焕鑫张亮苏州大学功能纳米与软物质研究院江苏苏州215123 PHI表面分析实验室爱发科费恩斯(南京)仪器有限公司江苏南京211111 江苏省先进负碳技术重点实验室江苏苏州215123

二次电池具有高能量密度和长循环寿命等特点,为储存并利用清洁能源提供了有效的解决方案。为了满足社会日益增长的能源需求,进一步研究和开发二次电池迫在眉睫,而x射线表征技术可以为二次电池的研究、设计与应用提供全方位视角。基于此... 详细信息

二次电池具有高能量密度和长循环寿命等特点,为储存并利用清洁能源提供了有效的解决方案。为了满足社会日益增长的能源需求,进一步研究和开发二次电池迫在眉睫,而x射线表征技术可以为二次电池的研究、设计与应用提供全方位视角。基于此,本综述通过对近几年相关文献进行归纳总结,综述了x射线谱学技术在二次电池领域的最新进展以及遇到的问题,重点介绍了x射线表征技术(主要包括x射线光电子能谱、x射线吸收谱和共振非弹性x射线散射等)的基本原理、在二次电池领域的最新研究成果和科学挑战,详细阐释了不同x射线表征手段的技术特点、适用条件和独特优势,并对未来x射线谱学在二次电池领域的应用提出展望。综合分析表明,x射线表征技术可以提供一系列电极材料晶格、电子、物相结构等基本信息,实现从宏观尺度到微观尺度的电极材料结构表征,进而系统揭示电极材料晶体结构与电子结构演变、电荷补偿机制、离子与电子输运以及表界面化学过程等信息,为二次电池性能提升和技术瓶颈突破提供支持。

关键词：二次电池正极材料 x射线谱学同步辐射

时间分辨x射线谱学和光化学–时间分辨x射线吸收谱在光致水解制氢中应用

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时间分辨X射线谱学和光化学–时间分辨X射线吸收谱在光致水解制氢...

第十五届全国光化学学术讨论会

作者：陶冶中国科学院高能物理研究所北京同步辐射装置

光致水解制氢过程中,明晰催化剂中心原子在光催化过程中生成中间态的三维几何结构和电子结构,对理解光催化机制、提升转换效率至关重要。因此需要采用实时、原位、元素选择的表征手段来探究光催化中间态的几何和电子结构。x射线吸收谱... 详细信息

光致水解制氢过程中,明晰催化剂中心原子在光催化过程中生成中间态的三维几何结构和电子结构,对理解光催化机制、提升转换效率至关重要。因此需要采用实时、原位、元素选择的表征手段来探究光催化中间态的几何和电子结构。x射线吸收谱由于元素选择性的探测特点,可以针对催化剂、光敏剂中的金属离子的价态、配位结构和电子结构进行探测。基于激光pump-x光probe的时间分辨x射线吸收谱(TR-xAS),则进一步实现实时、原位下的空间和电子结构变化探测,获取催化剂过渡态、光敏剂激发态等中间体的价态变化、配位结构变化信息,因此是太阳能转化研究的重要实验手段。和理化所合作,对以Co(Ⅱ)(DPA-Bpy)作为催化剂的真实产氢体系进行了TR-xAS研究。Co(Ⅰ)中间体是生成Co(Ⅲ)-H中间体的前提。通过TR-xAS,在1微秒尺度,确认了瞬态吸收光谱中难以确认的Co(I)特征峰,发现中间体Co-N键长缩短。DFT结构优化以及已发表的晶体学数据,印证了Co(Ⅰ)中间态Co-N键的缩短,DFT计算在此基础上补充了配位数由6到5的转换。这一中间态结构区别于之前报道的在有机溶剂中观察到的Co(Ⅰ)中间态键长伸长结论,突出了真实体系原位实验的重要性。我们课题组今年在国内率先实现了皮秒分辨x射线吸收谱的探测,为国内光化学研究提供TR-xAS实验平台。同时发展了基于多重散射的差分TR-xAS拟合分析方法。除了x射线吸收谱,将进一步介绍x射线发射谱等新的时间分辨x射线谱学方法及其在光化学中的应用。

关键词：可见光催化时间分辨 pump-probe x射线吸收谱 x射线谱学

来源： cnki会议评论

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合肥先进光源:赋能关联电子系统研究

物理学报 2024年第19期73卷 41-49页

作者：孙喆沈大伟罗震林闫文盛中国科学技术大学国家同步辐射实验室合肥230029

合肥先进光源是一个第四代衍射极限储存环光源,计划于2028年投入运行,凭借其高亮度和高相干性x射线,将突破当前x射线技术研究关联电子系统所面临的时空分辨率瓶颈,为理解这些材料中新奇物性的本质和微观起源提供关键信息.本文介绍了合... 详细信息

合肥先进光源是一个第四代衍射极限储存环光源,计划于2028年投入运行,凭借其高亮度和高相干性x射线,将突破当前x射线技术研究关联电子系统所面临的时空分辨率瓶颈,为理解这些材料中新奇物性的本质和微观起源提供关键信息.本文介绍了合肥先进光源的主要科学目标和技术优势,重点阐述了角分辨光电子能谱、磁圆二色、相干x射线散射和相干x射线成像等核心技术在量子材料和关联电子系统研究中的应用前景.这些技术将能精细解析电子/自旋/轨道态的分布和动力学过程,揭示各种新奇量子现象,以及关联电子体系中各种序参量的涨落.合肥先进光源的建成将为解码复杂量子态和非平衡演化行为提供先进的技术支持,最终推动量子材料和关联电子系统在能源、信息等前沿领域的应用.

关键词： x射线谱学相干x射线散射相干x射线成像关联电子系统

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高速重离子混合束中xe离子的特征x射线鉴别实验设计研究

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原子能科学技术 2023年第10期57卷 2026-2033页

作者：赵树勇郭刚隋丽张峥陈启明刘建成张书峰中国原子能科学研究院北京102413 国家原子能机构抗辐照应用技术创新中心北京102413

空间重离子单粒子效应模拟试验技术依赖于串列静电加速器和回旋加速器,重离子回旋加速器通常使用ECR离子源进行离子注入,但这也往往导致引出的离子种类比较复杂。同时因为加速器中混合离子的荷质比相近,所以对引出离子进行准确鉴别具有... 详细信息

空间重离子单粒子效应模拟试验技术依赖于串列静电加速器和回旋加速器,重离子回旋加速器通常使用ECR离子源进行离子注入,但这也往往导致引出的离子种类比较复杂。同时因为加速器中混合离子的荷质比相近,所以对引出离子进行准确鉴别具有一定难度。相关研究显示高速高电荷态重离子和原子发生碰撞之后,将使核外电子发生跃迁处于激发态,且电子在退激发过程中发射特征x射线,因此可以通过测量特征x射线能谱进而鉴别加速器引出的重离子种类。以xe离子为例,本文研究了xe离子与固体靶原子发生碰撞过程中截面差异和产生特征x射线能量区别。同时结合不同类型探测器的特性与加速器的相关参数,在回旋加速器注入前端设计并建立了一套利用特征x射线进行重离子种类鉴别的装置。基于此装置可以实现ECR混合离子源引出离子种类的准确鉴别,为开展重离子单粒子效应辐照实验提供有效的离子种类分析方法。

关键词： x射线谱学单粒子效应 ECR离子源光子探测器

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从劳厄发现晶体x射线衍射谈起

物理 2003年第7期32卷 424-426页

作者：唐有祺北京大学化学学院北京100871

文章从劳厄发现晶体x射线衍射的前因后果谈起 .劳厄的这个发现产生了两个新学科 ,即x射线谱学和x射线晶体学 .文中还回顾了布拉格父子对这两个新学科所作的重大贡献 ,并阐述了x射线晶体学的深远影响 .

关键词： x射线衍射 x射线谱学 x射线晶体学 α-螺旋体 DNA双螺旋劳厄

金属-氧化物界面促进氨硼烷水解与同步辐射研究

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金属-氧化物界面促进氨硼烷水解与同步辐射研究

作者：李红梅中国科学技术大学

学位级别：硕士

能源紧缺是当今世界最严峻的问题之一。氢作为一种可再生、清洁的能源载体,是最理想的未来替代传统化石燃料的候选者之一,但由于氢气的沸点和体积密度较低,大规模应用遇到障碍,储存、运输和释放都面临着很大的挑战。因此,如何安全高效... 详细信息

能源紧缺是当今世界最严峻的问题之一。氢作为一种可再生、清洁的能源载体,是最理想的未来替代传统化石燃料的候选者之一,但由于氢气的沸点和体积密度较低,大规模应用遇到障碍,储存、运输和释放都面临着很大的挑战。因此,如何安全高效地解决氢气的存储运输问题是其工业化应用的关键。氨硼烷（NHBH,AB）具有分子量低但氢含量高（19.6 wt%）、在室温下长期稳定、无毒等优点,其水溶液在合适的催化剂作用下能够快速释放出氢气,被认为是化学储氢的一种优质材料。贵金属催化剂对氨硼烷水解有优异的催化活性,但是贵金属的价格昂贵且稀缺,限制了其大规模商业化应用。因此,开发低成本的非贵金属催化剂,或者在贵金属催化剂中引入非贵金属以降低贵金属的使用量但同时保持其高活性和稳定性,成为当前发展氨硼烷水解产氢的重要方向。多项研究表明,在氨硼烷水解反应过程中,过渡金属氧化物（TMOs）的存在可以加速水分子的活化。因此,设计和调控金属-氧化物的非均相结构是催化氨硼烷水解的有效途径。本文首先利用过渡金属Co的氧化物和Cu构建非均相界面,设计了一系列不同Cu/Co摩尔比的Cu-（CoO）/TiO样品,Cu和CoO之间强烈的界面相互作用,调控了表面电子的分布,成功实现了非贵金属催化剂对NHBH水解的高催化活性。在此基础上,进一步利用Co来调整Pt基金属催化剂的组成,不仅形成了 PtCo合金,还构建了 PtCo合金-氧化物的界面,实现了对Pt尺寸和内部结构的调控,提升了催化活性。通过x射线吸收精细结构谱（xAFS）,揭示催化剂的结构特征,并利用动力学、同位素效应实验等探究催化剂催化AB水解的反应机理,具体内容如下:（1）制备一系列不同Cu/Co摩尔比的Cu-（CoO）/TiO（x=0.1～0.9）催化剂。它们均能显著提高氨硼烷脱氢速率,并随着Cu/Co摩尔比的变化,催化反应的总转换频率（TOF）呈现火山型曲线。制备的Cu-（CoO）/TiO催化剂在室温下水解反应的TOF值为40.8 molH2 molmetal min,远远优于单金属催化剂Cu/TiO的活性。通过多种技术手段,表明了催化剂Cu-（CoO）/TiO中存在着Cu和CoO之间的电子转移。富电子的Cu可以加速并激活NHBH分子,CoO可以加速H2O分子在催化剂表面的吸附和活化,加速反应的决速步。Cu-CoO界面为H2的生成提供了双功能协同位点,降低了反应势垒,从而大幅度提高了 AB水解制氢的速率。（2）进一步将金属合金化的金属成键相互作用和金属-氧化物界面协同作用结合起来,构建合金-氧化物界面,提升催化剂活性。我们通过浸渍法在TiO上负载CoO,再用尿素沉积沉淀法分散沉积Pt纳米颗粒,合成了不同Pt/Co摩尔比的 PtCox/TiO 催化剂（x=1.7,3.4,5.1）。相对于 Pt/TiO 纳米颗粒,PtCox/TiO催化剂对氨硼烷水解的催化活性显著增强。其中Pt:Co=1:3.4的PtCo/TiO催化剂性能最佳,在室温下能快速催化AB水解,TOF值高达2162.6 molH2 molPt min,优于大部分已被报道的Pt基催化剂。透射电子显微镜（TEM）分析表明Co的加入,使Pt纳米颗粒尺寸有明显的减小,因而暴露出更多的活性位点。xAFS测试表明,PtCo3.4/TiO中形成了 Pt-Co金属键,表明金属PtCo合金化,Pt与Co之间产生了强烈的电子相互作用,其余氧化态的CoO可以加速决速步中HO分子O-H键的断裂,共同提高了催化剂的活性。

关键词：制氢氨硼烷水解过渡金属氧化物同步辐射 x射线谱学金属-氧化物界面合金-氧化物界面

二次电池正极材料电荷补偿机制的同步辐射谱学研究

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二次电池正极材料电荷补偿机制的同步辐射谱学研究

作者：丁慢玲苏州大学

学位级别：硕士

随着二次离子电池(如锂离子电池)在便携式电子器件中的使用日益增加以及在其他新兴行业(如电动汽车)的不断发展,迫切需要开发出更高能量密度、更长循环寿命、更高安全性和更低生产成本的离子电池。在二次离子电池各组成部件中,正极材料... 详细信息

随着二次离子电池(如锂离子电池)在便携式电子器件中的使用日益增加以及在其他新兴行业(如电动汽车)的不断发展,迫切需要开发出更高能量密度、更长循环寿命、更高安全性和更低生产成本的离子电池。在二次离子电池各组成部件中,正极材料对其能量密度和成本起着决定性作用。而阐明正极材料在电化学循环过程中电子结构和局域几何结构的变化对理解其反应机制(如电子转移过程、容量衰减和电压滞后等)、提高正极材料能量密度和设计新正极材料具有重要的指导意义。基于同步辐射的x射线光谱在研究能源材料的电子结构和局域几何结构方面有着独特的优势。在本工作中,利用多种同步辐射x射线光谱技术,包括x射线吸收谱(xAS)和共振非弹性x射线散射谱(RIxS),深入探索了几种锂、钠离子电池正极材料在电化学循环过程中阴/阳离子的电子结构演变,阐明了电荷补偿机理和电化学性能之间潜在的联系。具体工作主要包括:(1)通过简单的溶胶凝胶法合成了碳修饰的LiV(PO)(LVP/C),并作为锂离子电池的正极材料,详细研究了其电化学性能和电荷补偿机理。该材料在充放电倍率为20 C下,放电容量高达理论容量的93%,且循环1000圈后其容量保留率为87.1%。xAS和RIxS结果表明在不同循环圈数下LVP/C正极材料中V 3d-O 2p杂化强度在体相和表面的变化都是高度可逆的,这也是LVP/C具有卓越的高倍率性能和长循环稳定性的根本原因。这项研究不仅提供了一种有效的LVP合成策略,而且对LVP的表面和体相电化学反应机理有了更深入的认识,这将有利于进一步优化LVP电极材料的电化学性能。(2)采用高温固相法制备了一系列Al掺杂的P2相NaNiMnO材料并作为钠离子电池的正极材料,利用x射线谱学对其电荷补偿机制进行了定量分析。结果显示Al掺杂抑制了不利的P2-O2相变,改善了材料的容量保留率和倍率性能。xAS结果证明Al掺杂通过Na-O-Al结构构型中孤立的O 2p态与Ni之间的还原耦合反应增强了可逆的O氧化还原反应,从而提升了电极材料的放电容量。这项工作为开发结构稳定、具有阳离子-阴离子协同作用的高容量层状正极材料提供了更深入的理解。(3)利用高温固相法制备了Ru掺杂的O3相富钠NaNiMnO材料,并研究了其在电化学循环过程中的晶体结构和电子结构变化。多种表征手段揭示了Ru掺杂不仅增加离子和电子电导率,而且促进O3-P3相变的可逆性,从而表现出优异的循环稳定性和倍率性能。xAS结果表明Ru、Ni和Mn在1.5-4 V电压范围内都参与电荷补偿机制,尤其是可逆Ru/Ru氧化还原对的引入增加了材料的可逆比容量。这项研究成果为提高O3相钠离子电池正极材料的Na扩散系数和能量密度提供了新思路。

关键词：二次电池正极材料同步辐射 x射线谱学电荷补偿机理