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Ti3C2Tx MXene负载玻璃纤维材料制备与电磁屏蔽性能

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稀有金属材料与工程 2020年第11期49卷 3896-3901页

作者：秦文峰符佳伟刘国春王新远李亚云范宇航中国民用航空飞行学院航空工程学院四川广汉618307 中国民用航空飞行学院四川广汉618307

采用多巴胺对玻璃纤维织物改性处理和原位生成Ti3C2Tx MXene,通过真空抽滤法制备了ti3c2tx负载玻璃纤维复合材料,研究了ti3c2tx负载量对电磁屏蔽的影响。结果显示:刻蚀之后ti3c2tx的(002)衍射峰从2θ=9.5°移动到2θ=6.1°,ti3Alc2的(1... 详细信息

采用多巴胺对玻璃纤维织物改性处理和原位生成Ti3C2Tx MXene,通过真空抽滤法制备了ti3c2tx负载玻璃纤维复合材料,研究了ti3c2tx负载量对电磁屏蔽的影响。结果显示:刻蚀之后ti3c2tx的(002)衍射峰从2θ=9.5°移动到2θ=6.1°,ti3Alc2的(104)衍射峰消失不见,表明ti3c2tx刻蚀成功。SEM结果表明,成功地将ti3c2tx纳米片附着在玻璃纤维表面,改善了玻璃纤维的导电网络。由于ti3c2tx高导电性和表面的-OH官能团,电磁波和其发生欧姆损耗和偶极损耗,从而降低电磁波能量,达到电磁屏蔽效果。在2~18 GHz频率范围内,ti3c2tx负载量为2.55 mg/cm2的MGF-4的最大电磁屏蔽效果为55.1 dB,其表面电阻为0.95?/sq。

关键词：玻璃纤维 Ti3C2Tx MXene 电磁屏蔽

Few-layer Ti3C2Tx MXene delaminated via flash freezing for high-rate electrochemical capacitive energy storage

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Journal of Energy chemistry 2020年第9期29卷 233-240,I0007页

作者： Xianli Wang Liubing Dong Wenbao Liu Yongfeng Huang Xuechao Pu Jinjie Wang Feiyu Kang Jia Lia chengjun Xu Shenzhen Geim Graphene center Tsinghua Shenzhen International Graduate SchoolTsinghua UniversityShenzhen 518055GuangdongChina State Key Laboratory of New ceramics and Fine Processing School of Materials Science and EngineeringTsinghua UniversityBeijing 100084China

Few-layer Ti3C2Tx MXene is synthesized from multi-layered ti3c2tx via a flash freezing-assisted delamination process.During the flash freezing process,the water molecules in the interlayers of multi-layered mxene are induced to rearrange and produce volume expansion,thus notably expand the mxenes’interlayer distance to form few-layer mxene.The synthesized few-layer Ti3C2Tx MXene nanosheets display a very small thickness(less than 5 ti3c2 atom-layers)and expanded interlayer spacing.consequently,the few-layer ti3c2tx exhibits enhanced capacitance(255 F g^-1 vs.177 F g^-1 for the multi-layered ti3c2tx)and significantly optimized rate capability(150 F g^-1 at 200 mV s^-1 vs.25 F g^-1 for the multi-layered ti3c2tx),because redox-active sites in the few-layer mxene are easily accessible to electrolyte ions.Moreover,an asymmetric supercapacitor is constructed using the few-layer ti3c2tx negative electrode and an activated carbon fiber positive electrode.The asymmetric supercapacitor presents a high energy density of 17.9 Wh kg^-1 and a high power density of 14 kW kg^-1,which is inseparable from its wide voltage window of 1.4 V and the good rate performance of the few-layer Ti3C2Tx MXene electrode.Overall,the flash freezing-assist delamination provides an effective and environmental-friendly strategy to synthesize few-layer mxene materials for high-rate electrochemical energy storage.

关键词： Ti3C2Tx MXene Pseudocapacitance Activated carbon fiber Asymmetric supercapacitor Flash freezing

Ti3C2Tx MXene基复合纳米材料的制备及其在储能器件中的应用

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Ti3C2Tx MXene基复合纳米材料的制备及其在储能器件中的应用

作者：冯敏青岛科技大学

学位级别：硕士

在国家能源处于深层次转型的背景下,电化学储能技术正逐步变成主流储能技术。在这之中,锂离子电池(LIBs)普遍被认为是电化学储能体系的最优选择,因为其具备能量密度高以及节能环保等优势。此外,超级电容器(Scs)因具有高功率密度,显示出... 详细信息

在国家能源处于深层次转型的背景下,电化学储能技术正逐步变成主流储能技术。在这之中,锂离子电池(LIBs)普遍被认为是电化学储能体系的最优选择,因为其具备能量密度高以及节能环保等优势。此外,超级电容器(Scs)因具有高功率密度,显示出实际应用的潜力,但由于能量密度达不到要求,它们的进一步发展受到了限制。锂离子电容器(LIcs)作为锂离子电池和超级电容器的结合体,是集较高能量密度与较大功率密度于一体的新兴储能器件。负极材料作为离子的主要储存载体,直接影响着整个储能装置的性能表现。ticT mxene作为新生的二维材料之一,因其特殊的层状形貌,表现出大的比表面积、高的电导率、亲水性的表面等特点,在锂离子电池/电容器中已被广泛运用。但也存在层间堆积、实际容量低等问题,制约了其在储能领域的深入发展。针对以上问题,本文以优化ticT mxene结构与性能为出发点,对ti基mxene复合材料的储能机理以及反应动力学进行了系统研究。通过锂离子电池/电容器的组装,证明了ti基mxene复合材料在实际应用中存在的巨大的潜力。具体研究内容如下:(1)通过静电纺丝技术将离子插层以及表面官能团替换的二维ticTmxene(Kti-400)引入一维碳纳米纤维中,从而形成三维导电网络。在这种Kti-400和碳基复合材料(Kti-400@cNFs)中,mxene层间堆积得到了缓解,而碳框架的存在为电荷传递提供了更多路径。此外,在Kti-400与碳纤维的界面处以ti-O-c键进行化学键合,为电荷在纵向的快速扩散建立了桥梁。基于此,Kti-400添加比例为10%时的复合材料(10-Kti-400@cNFs)拥有最佳的电化学性能,电流密度为0.1 A g时,可逆容量为594.1 m Ah g,在电流密度升高至5 A g时,仍能有226.5 m Ah g的可逆容量。更值得关注的是,将10-Kti-400@cNFs作为负极,正极选择活性炭,组装成的锂离子电容器实现了高能量密度(114.3 Wh kg)的同时,拥有了高功率密度(12.8 k W kg)。(2)以类石墨烯状的少层ticT mxene(命名为f-ticT)纳米薄片作为基底材料,制备了具有异质结构的花苞状SnS@f-ticT复合材料。层状SnS通过界面互联作用均匀附着在f-ticT纳米片表面,可以缓解f-ticT的层间堆叠,缓冲SnS在充放电过程中的体积膨胀。当SnS@f-ticT作为负极材料在锂离子电池中进行测试,在电流密度为0.1 A g时,可逆容量为1415.9 m Ah g;1A g的电流密度下仍能达到570.3 m Ah g的容量。此外,SnS@f-ticT与活性炭组装的锂离子电容器,在50 m V s的扫描速率下循环5000次,容量保持率达到71.72%。(3)基于水热合成方法在手风琴状ticT mxene的基础上原位生长NHVO纳米颗粒。不改变ticT mxene层状形貌的基础上,会有效地对ticT mxene的层间堆积问题进行缓解,起到层间支撑的作用。同时,复合材料的导电性得到改善,有利于电荷的快速传输。在0.1 A g时,170次循环后容量增加至702.2 m Ah g。同时,电流密度增加到1 A g,可逆容量依旧能够保持在565.9 m Ah g,显现出良好的倍率性能以及赝电容特性。作为负极材料应用于锂离子电容器中,展示出较高能量密度(151.15 Wh kg)和功率密度(10 k W kg)。

关键词：锂离子电池/电容器 Ti3C2Tx MXene 复合材料界面作用电化学性能

Ti3C2Tx MXene材料的制备及其储能性质研究

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Ti3C2Tx MXene材料的制备及其储能性质研究

作者：张馨月沈阳理工大学

学位级别：硕士

由于mxene材料兼具金属与非金属材料的优良性质,在能量储能与转换、环境保护、医疗等诸多领域取得了广泛应用。在众多mxene材料中,tiAlc是研究最多,应用最广泛的一种。本文以tiAlc为前驱体,采用HF刻蚀法及LiF/Hcl刻蚀法制备了多层及单层... 详细信息

由于mxene材料兼具金属与非金属材料的优良性质,在能量储能与转换、环境保护、医疗等诸多领域取得了广泛应用。在众多mxene材料中,tiAlc是研究最多,应用最广泛的一种。本文以tiAlc为前驱体,采用HF刻蚀法及LiF/Hcl刻蚀法制备了多层及单层tictx mxene材料,并以1mol/L HSO为电解液,探索了tictx mxene材料作为超级电容器材料的应用。同时,针对tictx mxene材料合成过程存在刻蚀效率较低的问题,将超声波技术引入tictx mxene材料刻蚀过程,为tictx mxene材料的高效合成提供了新的思路。本文主要研究工作如下:(1)对比研究了HF刻蚀法及LiF/Hcl刻蚀法制备样品的区别。SEM分析结果表明,采用HF刻蚀法制备的tictx mxene材料呈现典型的“手风琴”状形貌,而LiF/Hcl刻蚀法制备的样品呈褶皱结构形貌;样品X射线衍射分析结果表明,由于Li在刻蚀中的自动插入行为,采用LiF/Hcl刻蚀法制备的样品相较HF刻蚀法制备的tictx mxene材料具有更大的层间距及更加优良的电化学性能。(2)将超声技术引入HF刻蚀法制备tictx mxene材料的刻蚀过程。实验结果表明,超声辅助技术可以有效提高前驱体中铝的刻蚀效率,在超声辅助刻蚀8h样品中Al的残留率仅为1.63 wt%,而相同刻蚀时间下未超声处理的样品中Al的残留率为7.88 wt%。超声波技术的引入可以有效提高产品的电化学性能,超声8小时制备的样品比电容为155 F/g,是相同实验条件下制备的未超声样品的45倍左右。(3)将超声技术引入LiF/Hcl刻蚀法制备tictx mxene材料的刻蚀过程。实验结果表明,超声波技术的引入可以有效提高产品的比表面积及电化学性能,超声辅助刻蚀8 h的样品比表面积为27.68 m/g,远高于未超声处理的样品的比表面积(3.29 m/g)。在电化学性能方面,超声辅助刻蚀8 h样品的比电容为270.5 F/g,比没有超声辅助刻蚀样品的比电容提高了16倍,这是由于超声促进了锂离子的嵌入行为所致。超声辅助合成的单层mxene的比电容为422.66 F/g,高于未经超声处理的样品的比电容(280.5 F/g)。

关键词： Ti3C2Tx MXene HF刻蚀法 LiF/Hcl刻蚀法超声辅助储能应用

Fe3O4/MWcNTs/Ti3C2Tx MXene复合材料的结构设计及其电磁屏蔽性能研究

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Fe3O4/MWCNTs/Ti3C2Tx MXene复合材料的结构设计及其电磁屏蔽性能...

作者：王哲西安理工大学

学位级别：硕士

现代信息电子技术的飞速发展对电磁屏蔽材料的有效作用频段和环境适应性等提出了更高的要求,宽频化和多功能化已逐渐成为电磁屏蔽材料的发展趋势。mxene材料因其超高的导电性和独特的层状纳米结构而具有优良的电磁波衰减能力,在新兴电... 详细信息

现代信息电子技术的飞速发展对电磁屏蔽材料的有效作用频段和环境适应性等提出了更高的要求,宽频化和多功能化已逐渐成为电磁屏蔽材料的发展趋势。mxene材料因其超高的导电性和独特的层状纳米结构而具有优良的电磁波衰减能力,在新兴电磁屏蔽材料领域展现出巨大的应用潜力。本文在ticT mxene基体中引入了高导电填料MWcNTs和磁性填料FeO纳米颗粒,利用复合材料基体与组元之间的多相协同作用以及性能互补机制,获得了综合性能优良的FeO/MWcNTs/ticT mxene复合薄膜屏蔽材料和FeO/MWcNTs/ticT mxene气凝胶弹性体屏蔽材料,深入分析了不同结构设计对复合材料形貌和性能的影响机制。主要研究内容如下;(1)通过逐层结构设计和真空辅助过滤法制备了 FeO/MWcNTs/ticT mxene复合薄膜。FeO磁性纳米颗粒的引入有效改善了复合薄膜与空气间的阻抗失配并增强了复合薄膜的磁损耗,FeO/ticT mxene层之间的一维MWcNTs层起到了桥接作用从而建立了丰富的导电网络,引起界面极化和欧姆损耗。此外,逐层结构导致了电磁波在复合薄膜内部的多重反射。因此,复合薄膜在X波段和Ku波段表现出优良的电磁屏蔽性能,其总屏蔽效能(SET)最高可达49dB。同时,相互紧密接触和高度平行排列的ticT mxene纳米片和MWcNTs建立了大量的平面热量传输路径,降低了界面热阻以及热量传输过程中的声子散射,使复合薄膜具有8.24 W/(m·K)的高热导率。(2)通过双向冷冻干燥法和PDMS真空浸渍固化制备了具有长程有序三维多孔结构的FeO/MWcNTs/ticT mxene气凝胶弹性体。气凝胶弹性体内部的三维有序层状多孔框架极大的延长了电磁波在材料内部的传输损耗路径,PDMS增强了空气与气凝胶弹性体的阻抗匹配促进大部分电磁波进入材料内部耗散,介电填料和磁性填料带来的丰富异质界面增强了界面极化和偶极极化。结果表明所制备的气凝胶弹性体在X波段和Ku波段的SET超过40 dB。我们还发现该材料的吸收损耗在电磁屏蔽过程中具有突出贡献,可有效缓解二次电磁污染。此外,三维有序层状多孔结构和PDMS真空浸渍固化赋予了气凝胶弹性体良好的隔热性能和优异的力学性能,气凝胶弹性体的抗压强度和抗拉强度分别达到了 28.62 MPa 和 1.67 MPa。

关键词：复合材料 Ti3C2Tx MXene 结构设计电磁屏蔽宽频带多功能

溶液法制备硅/Ti3C2Tx MXene肖特基结太阳电池

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溶液法制备硅/Ti3C2Tx MXene肖特基结太阳电池

作者：姚鑫城兰州大学

学位级别：硕士

晶硅太阳电池因光电性能优良、稳定性良好、制备工艺成熟以及硅原材料丰富等优势,占据着90%以上的光伏市场。得益于光伏政策引导和关键技术改良,近年来晶硅太阳电池的制造成本已大幅度下降,但是在未来的大规模应用背景之下,进一步提升... 详细信息

晶硅太阳电池因光电性能优良、稳定性良好、制备工艺成熟以及硅原材料丰富等优势,占据着90%以上的光伏市场。得益于光伏政策引导和关键技术改良,近年来晶硅太阳电池的制造成本已大幅度下降,但是在未来的大规模应用背景之下,进一步提升器件的性价比仍然是非常重要的。在探索低成本、高效率太阳电池的过程中,硅基肖特基结/异质结太阳电池展现出了较强的竞争力。已有研究表明通过低成本方法制备的PEDOT:PSS、cNTs、石墨烯和金属氧化物可以与晶硅形成良好的肖特基结/异质结接触,这为制备高性价比的太阳电池奠定了坚实的基础。因此,本研究以n型单晶硅为基底、新兴二维材料mxene薄膜为载流子传输层,在室温条件下尝试用溶液法制备新型ticT mxene/n-Si肖特基结太阳电池,探索改善ticT mxene/n-Si肖特基结太阳电池性能的有效途径。所开展的研究内容和结论摘要如下:(1)通过在硅片表面滴涂mxene乙醇悬浮液,随后在空气中自然干燥的方法制备了ticT mxene/n-Si新型肖特基结太阳电池。在标准AM 1.5G模拟太阳光下该太阳电池的光电转换效率达到了5.70%,同时通过异质结界面改良以及二维材料性能改善等方法大幅提高了光电转换性能。实验发现,在mxene薄膜上旋涂Sncl溶液可以有效减少光反射,改善异质结质量以及mxene薄膜与顶电极的接触,进而抑制载流子复合,器件光电转换效率进一步提升至6.95%。该制备方法较为简单且性能提升显著,这为开发新型太阳电池提供了有价值的探索。(2)通过在mxene薄膜表面旋涂Sncl溶液的方法,改善了mxene薄膜的导电性能,减少了mxene/n-Si界面处的缺陷,实验结果表明,ticT mxene/n-Si肖特基结太阳电池的光电性能得到了显著的提升,器件的性能稳定性也得到了改善。此外,mxene薄膜与硅表面刻蚀的微米级金字塔结构具有良好的匹配度。在经过上述Sncl处理mxene薄膜以及湿化学法刻蚀硅表面金字塔结构后,对应器件的光电转换效率从4.64%提升至9.23%。同时,器件在空气中存放30天后,器件效率为初始效率的88%,远高于参照器件67%的保持率。

关键词： Ti3C2Tx MXene 硅太阳电池稳定性性能提升

ti3c2tx(mxene)异相结光催化剂的构筑及其催化辅酶再生与应用研究

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Ti3C2Tx(MXene)异相结光催化剂的构筑及其催化辅酶再生与应用研究

作者：张月五邑大学

学位级别：硕士

酶具有反应速度快、活性好、立体选择性高、反应条件温和等优异的催化特性,在化学合成、制药、环境和能源利用领域的应用呈指数级增长。通过烟酰胺腺嘌呤二核苷酸(NADH)激活甲酸脱氢酶(FDH)来还原二氧化碳(cO)需要巨大的化学计量比例和... 详细信息

酶具有反应速度快、活性好、立体选择性高、反应条件温和等优异的催化特性,在化学合成、制药、环境和能源利用领域的应用呈指数级增长。通过烟酰胺腺嘌呤二核苷酸(NADH)激活甲酸脱氢酶(FDH)来还原二氧化碳(cO)需要巨大的化学计量比例和成本,因此迫切需要有效地再生NADH。受到叶绿体的光合作用通过光生电子转移在阳光下再生NADH的启发,光催化NADH再生成为研究热点。传统的半导体光催化材料,例如tiO、cd S和g-cN受到广泛关注,然而其载流子分离效率低,导电子能力弱限制了其进一步发展。ticTmxene具有丰富的光生载流子陷阱位点,并具有良好的导电性,与光催化剂材料结合时能实现有效的电荷分离。同时,构建相结有助于增强半导体的载流子分离和转移效率。基于ticT的性质,与相结半导体结合可以增强光生电子转移,提高光催化活性。本研究内容和结果如下:(1)利用ticTmxene原位生长tiO,通过调控盐酸浓度和水热反应时间制备了一系列的锐钛矿/金红石tiO@ticT(ARTM)异相结光催化剂。当盐酸浓度为0.25 mol L,水热时间为36 h时,制备得到具有丰富锐钛矿/金红石tiO异相结(ART-PJ)和tiO@ticT异质结(TM-HJ)的ARTM36,50 min内再生NADH收率达85%,1,4-NADH选择性达93.1%,1,4-NADH的TOF为0.166 h。更重要的是,不添加电子媒介Rh配合物的情况下,NADH收率仍能达到65%。1,4-NADH较高的再生速率(0.712 mmol gh)为构建光酶级联催化体系提供基础,cO还原为甲酸效率为767μmol gh。详细的机理分析表明,ART-PJ与TM-HJ之间的协同作用促进了光生载流子的高效分离,从而提高光催化活性。此外,ticT的引入促进了1,4-NADH的选择性再生。(2)利用硫酸镉和硫脲制备了六方相/立方相cd S异相结光催化剂,并负载了少层ticT进行修饰。2%ticT@h/c-cd S在25 min内再生NADH收率达72%,1,4-NADH的生物活性选择性达85.8%,1,4-NADH的TOF达到0.407 h,再生速率为1.116 mmol gh。以此为基础构建光酶级联催化体系,促进cO还原为甲酸(1940μmol gh)。详细的机理分析表明,NADH再生效率与相结的构建和少层ticT的负载量相关,较少负载量的ticT存在提高载流子分离效率,增强光激发电子迁移,促进NAD氢化。此外,由于ticT的高导电性和与h/c-cd S之间的界面相互作用,2%ticT@h/c-cd S对1,4-NADH具有良好的选择性。(3)利用三聚氰胺煅烧合成了超分子前驱体,通过调控超分子前驱体和硫脲的比例以及少层ticT的负载量,制备了一系列的ticT负载的g-cN异相结光催化剂(MX-TM-cN)。5-MX-TM-cN-3的NADH再生活性和1,4-NADH选择性分别达到84%和81.6%。无电子媒介时,产率和选择性分别达到48%和41.1%。系统表征表明,5-MX-TM-cN-3中丰富的TM-cN异相结可以提高载流子分离效率,同时ticT的高导电性有助于氢化NAD。5-MX-TM-cN-3优异的活性和选择性促使FDH还原cO为甲酸(1023μmol gh)。

关键词： Ti3C2Tx MXene 异相结光催化剂 1,4-NADH再生光酶级联催化应用

Ti3C2Tx MXene基复合材料的制备及其气敏性能研究

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Ti3C2Tx MXene基复合材料的制备及其气敏性能研究

作者：邝德琳重庆大学

学位级别：硕士

工业生产过程中所排放的氨气、二氧化氮和挥发性有机物等污染气体严重威胁了人类的生存环境。人们也愈发重视高性能环境监测气体传感器的研发。传统的金属氧化物传感器通常需要高温(150-400℃)驱动才具有优异的传感性能。但高温会缩短... 详细信息

工业生产过程中所排放的氨气、二氧化氮和挥发性有机物等污染气体严重威胁了人类的生存环境。人们也愈发重视高性能环境监测气体传感器的研发。传统的金属氧化物传感器通常需要高温(150-400℃)驱动才具有优异的传感性能。但高温会缩短器件寿命,增大其能耗,还可能引爆易燃气体,难以满足实际应用需求。此外,这些有毒气体的浓度常在人鼻检测限以下。因此,迫切需要探索在常温下能快速、准确检测痕量的有害污染气体的新型气敏材料。近年来,二维ticT mxene材料因具有高载流子迁移率和大比表面积,在室温气体传感领域极具应用潜力。因此,本文通过在不同的金属氧化物中引入高电导率的ticT mxene做为骨架支撑,得益于复合材料中界面异质结的构建和协同效应,制备了具有增强气敏性能的室温传感材料。主要研究内容如下:①基于Ni(OH)/ticT复合材料的NH3传感器:采用原位静电自组装法合成了 Ni(OH)/ticT复合材料,在室温下,Ni(OH)/ticT复合传感器对50 ppm NH3的响应度为 10.3%,是纯 ticT mxene(0.9%)的 11.4 倍。此外,Ni(OH)/ticT传感器在1-80 ppm NH3中还呈现出良好的线性响应特性。②基于NiO-SnO/ticT复合材料的NO传感器:通过煅烧Ni-Sn-BTc双金属MOF获得了具有大量p-n异质结的NiO-SnO氧化物。为促进载流子的传输,采用超声复合法引入金属性的ticT mxene材料,制备了NiO-SnO/ticT复合材料。NiO-SnO/ticT复合传感器在室温下对50ppb NO具有快的响应/恢复时间(98 s/95 s),其响应度为 212%,明显高于 ticT mxene(2%)和 NiO-SnO传感器(104%)。③基于tiO/ticT复合材料的己醛气体传感器:以ticT mxene本身为钛源,采用一步水热法制备了 tiO/ticT复合材料。在室温下,tiO/ticT传感器对各种挥发性有机物的响应比纯ticT mxene增强约1.5-12.6倍,并对己醛表现出良好的选择性,对100 ppm己醛的气敏响应为8.8%,理论检测限为217 ppb。得益于ticT的高载流子迁移率,该复合传感器具有极低电噪声和高信噪比。综上,本文利用金属性的ticT mxene与金属氧化物复合后,有效实现了室温下对NH3、NO和己醛气体的选择性识别和气敏性能的提升。复合材料的增敏特性主要得益于界面异质结对载流子密度的调制和更多的气体分子吸附位点。本文所制备的传感器具有制造工艺简单和室温操作的优点,因而在环境监测领域具有广阔的应用前景。

关键词： Ti3C2Tx MXene 金属氧化物半导体异质结低功耗气敏特性

ti3c2tx(mxene)基光催化剂的结构调控及其光解水制氢性能研究

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Ti3C2Tx(MXene)基光催化剂的结构调控及其光解水制氢性能研究

作者：周桃五邑大学

学位级别：硕士

能源危机和环境污染是现在发展的一大难题,解决该问题的一种途径是寻找可持续、可再生的新能源。氢能是清洁、高效的新能源,氢气的制备方法有多种,其中光催化制氢是最简单、最方便的方法,主要利用太阳能对水进行分解。随着光催化剂的发... 详细信息

能源危机和环境污染是现在发展的一大难题,解决该问题的一种途径是寻找可持续、可再生的新能源。氢能是清洁、高效的新能源,氢气的制备方法有多种,其中光催化制氢是最简单、最方便的方法,主要利用太阳能对水进行分解。随着光催化剂的发展,半导体材料引起了广泛关注,但因光生载流子快速复合使其应用受到阻碍。随着科学进步,二维过渡金属碳(氮)化物(mxene)被发现,mxene具有独特的结构,良好的导电性能等等,因此受到广泛关注。tiO和cdS是光催化领域中常用的半导体,但其光生电子-空穴对复合率高,导致它们的发展受到阻碍,因此对tiO和cdS进行改性。利用mxene独特的性质,将其与半导体材料结合,使光催化剂的光生电子空穴对的复合效率降低,从而提高其光催化性能。本文研究内容和结果如下:(1)对ticT进行水热反应,原位生长出tiO,制备出A/R-tiO/ticT复合材料。通过调节盐酸的浓度来调节锐钛矿/金红石tiO异相结的比例,对水热时间进行控制从而调节tiO/ticT异质结的数量。对A/R-tiO/ticT复合材料的晶相构成、形貌结构、光催化性能等进行研究。结果显示,当盐酸浓度为0.25 mol/L,水热时间为36h时,A/R-tiO/ticT复合材料中的光催化活性最高(4672.0μmol g h),在350 nm处的量子效率为27.11%,同时具有良好的循环稳定性。A/R-tiO/ticT复合材料具有高活性主要归因于A/R-tiO/ticT催化剂中存在tiO/ticT异质结和金红石/锐钛矿tiO异相结,可增强其光生电子-空穴对的空间分离。(2)利用尿素和柠檬酸制备氮掺杂碳量子点(NcDs),并对tiO/ticT复合材料进行修饰,合成NcDs/tiO/ticT复合材料。通过改变制备NcDs中的尿素含量,来探究掺氮量对NcDs/tiO/ticT复合材料光催化性能的影响。用表征技术对复合材料的形貌结构、组成成分、比表面积等进行测试,同时也对复合材料的光催化性能进行研究。当尿素含量为0.10 g,即尿素含量的相对值为3.2%时,NcDs/tiO/ticT复合材料的光解水性能最好(2056.2μmol g h),在350 nm处的量子效率为9.191%,同时0.1 NcDs/tiO/ticT显示出了较好的循环稳定性。由于ticT和NcDs双助催化剂的存在,实现复合材料有效的光生载流子传输,从而提高催化活性。(3)利用水热合成方法,将ticT mxene制备为量子点(MQDs),同时结合氮掺杂碳量子点(NcDs)对cdS表面进行修饰,合成ticT mxene QDs/NcDs/cdS(MNc)复合材料。改变MQDs和NcDs的负载量从而制备不同MNc材料,对其表面结构、光解水性能等进行研究。结果显示,MQDs和NcDs的负载量都为1.0 wt%时,所制备出来的光催化材料性能最好(5.66 mmol g h),在450 nm处的量子效率为45.7%。MNc具有高催化活性是因为复合材料具有双量子点结构,光生载流子的复合降低。

关键词： Ti3C2Tx MXene tiO2 量子点 cdS纳米颗粒光解水