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锂离子电池硅合金负极材料的研究进展

稀有金属 2024年第6期 843-857页

作者：曹瑞王帅吴沁宇马子洋马扬洲宋广生安徽工业大学材料科学与工程学院

锂离子电池（LIBs）作为一种二次可充电电池，由于其平均输出电压高、能量密度大、自放电性低以及无记忆效应等优势而被广泛应用于3C电子产品、商业储能电站以及新能源动力交通工具等领域。目前LIBs中的石墨负极材料已经被开发接近其理... 详细信息

锂离子电池（LIBs）作为一种二次可充电电池，由于其平均输出电压高、能量密度大、自放电性低以及无记忆效应等优势而被广泛应用于3C电子产品、商业储能电站以及新能源动力交通工具等领域。目前LIBs中的石墨负极材料已经被开发接近其理论比容量极限(372 mAh·g-1)，亟需寻找高容量负极材料。半导体硅（si）材料由于极高的比容量、合适的脱/嵌锂电位以及丰富的储量等众多优势被认为是当下最有潜力的负极材料之一。但硅负极材料也面临较大的体积膨胀、导电性差等诸多挑战，阻碍了其进一步商业化应用。针对si负极存在的问题，si合金负极是通过引入合金化元素来改善si的导电性并作为缓冲相来抑制si的体积膨胀，从而实现si合金负极电化学性能的提升。根据组元数目将si合金分为二元、三元以及多元体系，综述了其作为LIBs负极方面的研究进展，着重分析si合金化策略对于电化学性能的影响以及机制研究，总结并展望si合金负极新材料及未来改性技术，期待加快高能密度锂离子电池si合金负极的商业化应用。

关键词：锂离子电池(LIBs) si负极合金化元素电化学性能

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锂离子电池硅基负极黏合剂的研究进展

高分子材料科学与工程 2022年第5期38卷 161-170页

作者：徐郑帅张振朋孙靖江赵炜王庆富曹兰青岛科技大学高分子科学与工程学院山东青岛266042

硅(si)基负极因具有超高的理论比容量(4200 mAh/g),有望替代石墨电极(理论比容量372 mAh/g)成为新一代的高容量锂离子电池负极。但si负极在电池循环过程中所引起的巨大体积膨胀,会导致si颗粒的粉碎、电接触失效及其它副反应,最终导致电... 详细信息

硅(si)基负极因具有超高的理论比容量(4200 mAh/g),有望替代石墨电极(理论比容量372 mAh/g)成为新一代的高容量锂离子电池负极。但si负极在电池循环过程中所引起的巨大体积膨胀,会导致si颗粒的粉碎、电接触失效及其它副反应,最终导致电池容量的快速衰减以及循环稳定性变差。黏合剂是锂离子电池负极的重要组成部分之一,虽然含量很少,但在稳定电极循环中起着关键作用。文中主要对si基负极电池黏合剂的溶剂类型及聚合结构(包括线型、交联以及共轭导电聚合物)进行了分类,并在黏合机理、优点、局限性以及性能等方面进行了阐述,最后对亟待深入研究的方向和发展前景进行了展望。

关键词：锂离子电池 si负极黏合剂黏合机理

中空硅纳米球锂离子电池负极材料的制备及电化学性能

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材料导报 2018年第11期32卷 1791-1794页

作者：丁昂张钟元程厅董星龙大连理工大学材料科学与工程学院大连116024 中国兵器科学研究院宁波分院宁波315104

采用直流电弧等离子体蒸发法原位合成了si-Al纳米颗粒(si-AlNPs),获得了由晶体si包覆单晶金属Al核的纳米胶囊结构。通过化学酸洗处理去除Al核制备出中空结构的si纳米球(si HNSs),并将其作为锂离子电池的负极材料,研究了电极的循环和倍... 详细信息

采用直流电弧等离子体蒸发法原位合成了si-Al纳米颗粒(si-AlNPs),获得了由晶体si包覆单晶金属Al核的纳米胶囊结构。通过化学酸洗处理去除Al核制备出中空结构的si纳米球(si HNSs),并将其作为锂离子电池的负极材料,研究了电极的循环和倍率电化学性能。与si-AlNPs电极相比,si HNSs电极的循环稳定性及倍率性能都显著提高,这源于中空结构的si纳米球为嵌/脱锂过程中的体积变化提供了有效缓冲空间,同时也为锂离子迁移提供了更多通道。

关键词：中空结构 si-Al纳米粒子锂离子电池 si负极直流电弧等离子体

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锂电池硅锡合金负极的电沉积制备

电镀与精饰 2020年第7期42卷 1-6页

作者：王鸿吴蕴雯李明杭弢上海交通大学材料学院上海200240

采用恒电位共沉积方法从有机溶剂中制备不同Sn含量的si-Sn合金负极,在100 mA/cm2的电流下进行100次充放电循环后,仍具有0.151 mAh/cm2的高面积比容量,比si负极提升了73%。X射线衍射结果表明si-Sn合金中Sn为β-Sn,Sn颗粒的嵌入不仅使si-S... 详细信息

采用恒电位共沉积方法从有机溶剂中制备不同Sn含量的si-Sn合金负极,在100 mA/cm2的电流下进行100次充放电循环后,仍具有0.151 mAh/cm2的高面积比容量,比si负极提升了73%。X射线衍射结果表明si-Sn合金中Sn为β-Sn,Sn颗粒的嵌入不仅使si-Sn合金负极比电沉积si负极具有更好的导电性,提升了单位面积si、Sn的沉积量;而且缓解了非晶si的体积效应,从而提高了循环性能。不同Sn含量的容量曲线表明5%Sn含量的si-Sn合金比容量最高,在500次循环后仍能保持859 mAh/g。

关键词： si负极共沉积 si-Sn合金锂电池

锂离子电池新型硅电极激光重熔—扩散焊—脱合金制造方法

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锂离子电池新型硅电极激光重熔—扩散焊—脱合金制造方法

作者：孙丁月北京工业大学

学位级别：硕士

si具有很强的嵌锂能力,其室温下最大储锂容量为3579 mA·h/g,是石墨的十倍左右,并且电压平台适中﹑来源广泛﹑价格便宜﹑安全可靠,有望替代石墨成为锂离子电池的新型负极材料。目前si负极的结构化主要通过将si材料和粘结剂、导电剂混合... 详细信息

si具有很强的嵌锂能力,其室温下最大储锂容量为3579 mA·h/g,是石墨的十倍左右,并且电压平台适中﹑来源广泛﹑价格便宜﹑安全可靠,有望替代石墨成为锂离子电池的新型负极材料。目前si负极的结构化主要通过将si材料和粘结剂、导电剂混合涂覆在集流体表面实现的。然而,si在锂化过程中,会经历晶态si→非晶态Lixsi→Li15si金属间化合物的转变过程,使体积发生将近300%的膨胀,体积变化产生的应力会造成si材料粉化,脱离集流体,进而与集流体失去电接触,降低了si负极的结构稳定性。此外,粘结剂和导电剂的加入降低了si的负载量,限制si负极的总容量和实际应用。本课题选择Al-si合金为研究对象,利用激光重熔技术,复合扩散焊和化学脱合金的方法,直接在Cu集流体上制备si电极。首先利用激光重熔技术制备Al-si合金重熔层;其次,通过扩散焊技术实现Al-si重熔层与集流体的冶金结合;最后通过脱合金技术去除Al元素,得到与集流体冶金结合的si电极。硅电极由Cu柱、Cu网络以及被其包裹的微纳米si片组成,其中Cu柱的高度约为60μm,si与Cu网络之间存在0.8μm.4μm尺寸的孔隙。该结构是在激光和扩散焊的共同作用下形成。Cu网络有利于缓冲体积膨胀,实现电解液高效浸润和锂离子快速脱嵌。Cu柱、Cu网络保证了si粉化后仍与Cu接触,保障了循环过程中的导电性。si电极与集流体冶金结合,避免了导电剂与粘结剂的添加,si负载量最高可达7.8mg/cm。si电极首次充放电循环中,容量约8.5 mA·h/cm。10次循环之后,容量保持在0.5 mA·h/cm,说明了该电极具有很好的导电稳定性。通过改变激光重熔参数,可以调控si的结构形貌,激光扫描速率从5 mm/s1 mm/s时,微纳米si外部孔尺寸从4.2μm.6μm,说明了激光调控材料结构形貌的灵活性。

关键词：激光重熔脱合金 si负极锂离子电池

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硅基负极材料的制备及其锂离子电池性能研究

硅基负极材料的制备及其锂离子电池性能研究

作者：胡彤彤中国石油大学(北京)

学位级别：硕士

锂离子电池作为重要的储能器件之一,研发高容量的可充电锂离子电池对于推动电动汽车和便携式电子设备的快速发展至关重要,而开发高容量锂电池所面临的最大难题是市面现存的最先进的正极和负极材料的比容量均有限。对于负极材料而言,si... 详细信息

锂离子电池作为重要的储能器件之一,研发高容量的可充电锂离子电池对于推动电动汽车和便携式电子设备的快速发展至关重要,而开发高容量锂电池所面临的最大难题是市面现存的最先进的正极和负极材料的比容量均有限。对于负极材料而言,si具有比传统石墨负极(～372 m Ah g)更高的容量(Lisi～4200 m Ah g),并且兼具操作安全、储量丰富、环境友好等优点,因而被认为是最具前景的下一代负极材料。然而,要使硅基负极材料商业化,需要解决几个难题:包括放电/充电过程中巨大的体积效应、固体电解质膜(SEI)不稳定以及弱导电性等,这些缺点严重限制了硅基负极的实际应用。为了解决这些问题,研究人员采用了碳包覆、刻蚀造孔、减小粒径等多种方法。然而,目前大部分生产工艺仍比较复杂,通常需要复杂的前驱体制备以及后续处理过程,另外,为了预留膨胀空间从而减缓体积膨胀问题,多采用氢氟酸刻蚀的方法造孔,生产工艺危险且不环保,严重限制了工业化生产。而本文则开发了一种简单且可放大的一步合成的水热方法,以葡萄糖为碳源,并通过加入草酸,利用水热过程草酸的分解和后续的碳化处理过程制备多孔硅碳复合材料。通过这种方法,硅纳米粒子被成功地包覆在碳壳中,并且材料内部的孔结构可以进一步缓解体积膨胀。该复合材料作为锂电负极表现出优异的储锂性能,si含量为28%时,在电流密度为0.1 A g下循环60次后容量高达1050 m Ah g,容量保持率高达72.15%。另外,在这个过程中,可以通过改变葡萄糖与si纳米颗粒的原料配比,在梯度上很容易地控制锂的存储容量和粒度。因此,开发了一种简便的制备类球状多孔硅/碳负极的方法。研究发现,上述方法仍没有完全解决纳米si负极材料的体积膨胀问题,而硅的低值氧化物si O同样具有较高的比容量,另外它在首次嵌锂过程生成氧化锂(LiO)和硅酸锂(Lisi O)可以作为缓冲基质缓解体积膨胀,由于这一自身结构优势,使得si O在充放电过程中具有更好的循环稳定性。因此,本文进一步对si O进行改性研究,首先,通过高能球磨的方法有效地减小了si O材料的尺寸并通过化学气相沉积(CVD)法制备出si O@C复合材料,在此基础之上,为了进一步缓解si O@C复合材料的体积膨胀,将复合材料和实验室自制的石墨烯以一定比例均匀混合作为负极材料,混合电极表现出很好的循环稳定性,SCG-55在0.1 A g的电流密度下循环100次之后容量保持率提升至73.8%。总的来说,本实验研究过程中复合材料的制备具有方法简单、所采用的原料成本低、易获得等优势。其中制备多孔硅碳复合材料的工艺简单,一步合成不需要复杂的后续处理;另外,对于氧化亚硅性能的提升所采用的石墨烯原料为实验室采用超临界CO剥离自制的可规模化生产的寡层石墨烯,而且CVD法的应用已经比较成熟,均可以满足工业化生产需求,所制备的电极材料的电化学性能也得到了很好地提升。

关键词：锂离子电池 si负极 siOx负极 C包覆稳定性

基于三维多孔金属的先进负极材料的制备及高效储能研究

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基于三维多孔金属的先进负极材料的制备及高效储能研究

作者：王佳敏天津工业大学

学位级别：硕士

传统的石墨负极由于其较低的理论比容量(仅为372 mAh g),成为限制锂离子电池性能提升的关键因素,因此开发具有高性能的先进负极材料成为学者们的研究热点。但是多数负极材料都存在充放电过程中体积变化大,电导率低等问题,亟待解决。3D... 详细信息

传统的石墨负极由于其较低的理论比容量(仅为372 mAh g),成为限制锂离子电池性能提升的关键因素,因此开发具有高性能的先进负极材料成为学者们的研究热点。但是多数负极材料都存在充放电过程中体积变化大,电导率低等问题,亟待解决。3D多孔金属因其良好的金属特性和3D多孔综合特性,而得到了广泛关注。本文基于3D多孔金属进行先进负极材料的制备及高效储能研究,将3D多孔金属特性与负极材料相结合,3D多孔结构缓解了活性材料的体积膨胀,缩短了电子/离子的传输路径,增强了电极的循环、倍率性能,同时该策略为开发下一代能量存储系统的高能量密度和功率密度电极提供了思路。本文主要结论如下:(1)具有快Li通道的LiNiMnO增强NiO复合负极材料的制备及高效储能研究。实验通过脱合金方法和固相烧结技术成功制备了结晶性良好的LNMO/NiO复合材料,脱合金2 h、3 h和4 h制备的复合电极中LNMO的含量分别为13.5%、8.3%和6.1%,其中脱合金3 h制备的LNMO/NiO复合电极表现出最优秀的循环性能和倍率性能,0.1 C电流密度下,200次循环后的稳定可逆比容量为398.8 mAh g,即使在1 C和2 C的大电流密度下1000次循环后,仍然表现出395.9 mAh g和213.8 mAh g的高稳定可逆比容量。制备无锂样品和球磨样品与原始样品作对比,结果表明,无锂样品和球磨样品由于缺少快Li通道和3D多孔结构,电化学性能明显降低,0.1 C电流密度下,200次循环后的比容量仅为209.1 mAh g和281.5 mAh g。(2)三维连续si/Cu基一体化复合电极的制备及高效储能的研究。实验通过改进的NIPS法和固相烧结技术制备了具有3D多孔结构的3DP-si/Cu复合电极,实现活性材料和集流体一体化。实验探究了不同的还原温度和活性物质负载量对3DP-si/Cu复合电极的影响,结果发现,还原温度为800C和si粉含量为4.8 wt%的复合电极具有更好的形貌和结构,从而表现出更优异的电化学性能,在0.05 C电流密度下,100次循环后的稳定可逆比容量高达1809.2 mAh g。这种新颖的电极结构设计为下一代用于储能设备的si/3D多孔金属复合负极材料开辟了道路。

关键词： 3D多孔金属 NiO负极 si负极锂离子电池

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用于硅基负极的高性能粘结剂的合理设计

用于硅基负极的高性能粘结剂的合理设计

作者：赵而英青岛科技大学

学位级别：硕士

高比容量电极材料在高性能锂离子电池中占有重要地位。硅(si)材料由于其出色的理论容量而被认为是有前途的负极材料,但是它存在体积膨胀导致容量的迅速衰减和循环寿命较短的问题。粘结剂发挥着将活性物质及导电剂固定在集流体上并且保... 详细信息

高比容量电极材料在高性能锂离子电池中占有重要地位。硅(si)材料由于其出色的理论容量而被认为是有前途的负极材料,但是它存在体积膨胀导致容量的迅速衰减和循环寿命较短的问题。粘结剂发挥着将活性物质及导电剂固定在集流体上并且保持电池的完整结构的作用,可极大程度的改善si负极的电化学性能。采用合理的粘结剂策略实现高容量的si负极仍然是一项重大挑战。本文研究的重点是在传统坚固的粘结剂中引入超弹性的弹性体作为锂硅电池的粘结剂,对复合粘结剂进行优化和设计,以达到si颗粒的应力分散的目的,并且进一步提高锂离子电池si负极的电化学稳定性。主要研究如下:(1)将超弹性的羧基丁腈胶乳(XNBR)引入到刚性的瓜尔豆胶(GG)结构中,以制备软硬兼具的复合物粘结剂,其中坚硬的GG可作为骨架,支撑整个电极结构,而弹性的XNBR可作为缓冲介质,在电极发生大体积膨胀时,可使电极结构发生自动恢复,来保持电极的完整性,从而提高锂硅电池的循环寿命。我们的研究表明经过100次循环后,X4G6@si(XNBR与GG质量比为4:6的si负极)电极仍具有1929mAh g的可逆容量,其容量保持率高达65%。同时,在相同充放电条件下,以纯XNBR为粘结剂的si基负极在经过100个循环之后的放电比容量仅为810mAh g;以纯的GG作为粘结剂的si负极可逆容量为1078mAh g,而以常见的聚偏氟乙烯(PVDF)作为粘结剂的si负极在经100次循环后放电容量接近于0mAh g。因此,通过使用优化设计的X4G6粘结剂,能够大幅度的改善si基锂离子电池的电化学循环稳定性。在常见的锂离子半电池中,通常使用si作为工作电极,而以纯的锂箔作为参比电极。但是在商业化的全电池中si电极的失效机理可能与在半电池中不同。于是我们测试了使用X4G6粘结剂的在硅/磷酸铁锂(LFP)纽扣电池的电化学性能。这项工作表明,使用LFP作为正极,X4G6作为粘结剂的si电极可以在全电池中以在30次循环后,在400mA g的电流密度下可提供997mAh g的可逆容量。(2)本实验探究了以水性聚氨酯(PU)和GG为粘结剂的si负极的电化学性能。结果表明,当PU和GG质量比为1:1时,获得的聚合物的机械性能是适中的,平衡的机械强度被证明更有利于实现si负极的稳定循环性能。经过100次循环后,使用交联的GG和PU粘结剂的电池容量保持率比纯GG和PU显著提升,经过100次循环后G1P1的si电极具有显著改善的可逆容量为1913mAh g,容量保持率为53%,这归因于软硬兼具的粘结剂有效减轻了循环过程中活性物质的体积变化。这表明粘结剂的交联增强了粘结剂网络的机械性能,以抵抗si电极的巨大体积变化,进一步提高了si电极的可逆容量和库仑效率。

关键词：锂离子电池新型粘结剂软硬兼具粘结剂 si负极

Fesi2/si@C复合材料的电化学储锂性能

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FeSi2/Si@C复合材料的电化学储锂性能