检索结果-南通市图书馆

作者：李鹰霞天津大学

学位级别：硕士

丙烯是重要的化工原料,随着我国经济的发展,对丙烯的需求量越来越大。近年来,丙烷脱氢制丙烯被认为是最具竞争力的丙烯工业,一方面缓解了丙烯需求的压力,另一方面也实现了资源的优化配置。pt基催化剂由于其具有高催化活性和优异的选择... 详细信息

丙烯是重要的化工原料,随着我国经济的发展,对丙烯的需求量越来越大。近年来,丙烷脱氢制丙烯被认为是最具竞争力的丙烯工业,一方面缓解了丙烯需求的压力,另一方面也实现了资源的优化配置。pt基催化剂由于其具有高催化活性和优异的选择性而被广泛应用于丙烷脱氢反应。但负载型pt基催化剂仍面临着反应过程中积碳以及活性组分高温烧结导致的严重失活问题。本课题组通过一锅法合成了ptcuCeMgAl类水滑石前体,利用类水滑石层板组分具有原子水平均匀分散特征、晶格定位效应以及结构拓扑效应,通过类水滑石前体原子限域焙烧和还原处理,获得了一系列CeO修饰的Mg(Al)O负载pt-cu合金催化剂。将其应用于丙烷脱氢反应,系统地探究了制备方法及Ce添加量对于催化剂结构和性能的影响,并初步研究了制备条件和反应条件对催化剂性能的影响。首先采用一锅法合成了类水滑石前体,然后经过焙烧还原得到负载型pt-cu合金催化剂,即ptcu/CeMgAl-R。采用XRD,TPR,BET,TEM,CO吸附,XPS,ICP-OES和TG技术对催化剂及其前体的结构和物化性能进行表征,并应用于丙烷脱氢反应,研究催化剂构效关系。结果表明,在ptcu/CeMgAl-R催化剂中,高分散、小粒径的pt-cu合金均匀分布在CeO修饰的Mg(Al)O载体表面,对提升丙烷脱氢性能具有重要作用。同时,CeO可以有效抑制活性位上积碳的形成,进一步提高催化剂的稳定性。且Ce的含量对催化剂的性能具有明显的影响,当Ce含量为0.3 wt%时,催化剂具有最佳脱氢性能,在600℃,大气压下,CH/H/N摩尔比为8/7/35,空速为3 h的实验条件下,丙烷转化率高于45%,丙烯收率高于40%。同时初步研究了不同焙烧温度及反应条件对催化剂ptcu/CeMgAl-R性能的影响。通过BET,XRD,TPR等技术对催化剂进行表征和分析,并对催化剂的性能进行了评价。结果表明,550℃焙烧的样品具有最大的比表面积、最小的金属粒径,在反应中表现出最佳的催化性能。此外,催化剂表现出最佳催化性能所需的还原温度为580℃,还原时间为2h。

关键词： Ce修饰 pt-cu合金丙烷脱氢抗烧结抗积碳

循环伏安法合成pt-cu合金载碳氧还原催化剂

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循环伏安法合成Pt-Cu合金载碳氧还原催化剂

精细pt-cu合金纳米线束的合成及对甲醇氧化的电催化性能

中国化学会第29届学术年会

作者：卢幼琴赵金生于剑峰袁存光中国石油大学(华东)理学院聊城大学化学化工学院

燃料电池因其独特优势,成为解决能源问题的一个有效途径。虽然人们对燃料电池成为未来主要能源持肯定态度,但其生产成本高,因此燃料电池大规模商业化受阻。为了降低燃料电池的成本,需要尽可能的减少铂的用量。本文利用循环伏安法合成pt... 详细信息

燃料电池因其独特优势,成为解决能源问题的一个有效途径。虽然人们对燃料电池成为未来主要能源持肯定态度,但其生产成本高,因此燃料电池大规模商业化受阻。为了降低燃料电池的成本,需要尽可能的减少铂的用量。本文利用循环伏安法合成pt-cu合金载碳催化剂。通过多种表征手段,我们发现pt-cu/C催化剂不仅减少了铂的用量而且还具有良好的电催化性能,例如:氧还原电流密度大,起始氧还原电位低,氧还原过程中H2O2生成含量低等等,且其氧还原反应是4电子路径。

关键词：循环伏安 pt-cu合金氧还原电催化

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精细Pt-Cu合金纳米线束的合成及对甲醇氧化的电催化性能

添加钇对pt-5cu合金组织结构和性能的影响

中国化学会第30届学术年会-第三十六分会：纳米材料合成与组装

作者：孔志杰余刚廖媛郭婷婷湖南大学化学化工学院

为了获得价格低廉,且催化活性和耐用性高的催化剂,采用无模板一步溶剂热法成功合成了三种成分的网状精细pt-cu合金纳米线束。线束由数根直径约1.5 nm的超细pt-cu纳米线构成。pt和cu的含量可以通过调节初始溶液中金属摩尔比来控制。利用... 详细信息

为了获得价格低廉,且催化活性和耐用性高的催化剂,采用无模板一步溶剂热法成功合成了三种成分的网状精细pt-cu合金纳米线束。线束由数根直径约1.5 nm的超细pt-cu纳米线构成。pt和cu的含量可以通过调节初始溶液中金属摩尔比来控制。利用X射线衍射(XRD)对所制备的pt-cu纳米线束进行表征,其谱图显示该纳米线具有合金的相结构。pt-cu合金纳米线束的电催化性能通过伏安法(CV)、电流时间法(CA)和一氧化碳剥离实验测定。其中ptcu合金纳米线束展现出最优的稳定性,其质量氧化电流密度达到707 m A×mg,是纯pt纳米线束的1.46倍(483 m A×mg),商业铂碳催化剂的2.41倍(293 m A×mg)。pt与cu形成合金会改变pt的电子结构,而且CO与cu结合得更紧密,使pt催化剂的活性位点不易受CO的吸附而中毒,从而提高了pt的催化活性。

关键词： pt-cu合金纳米线束电催化氧化甲醇燃料电池

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贵金属 2020年第3期41卷 53-56页

作者：蔡宏中罗圆魏燕陈力赵君张诩翔张贵学胡昌义昆明贵金属研究所稀贵金属综合利用新技术国家重点实验室昆明650106

采用真空电弧熔炼方法制备了pt-5cu、pt-4.9cu-0.10Y和pt-0.48cu-0.20Y合金。利用X射线衍射仪(XRD)、金相显微镜、显微硬度仪及分光光度计等研究了pt-cu及pt-cu-Y合金的物相组成、显微组织结构、力学性能及反射率。结果表明,钇对pt-cu... 详细信息

采用真空电弧熔炼方法制备了pt-5cu、pt-4.9cu-0.10Y和pt-0.48cu-0.20Y合金。利用X射线衍射仪(XRD)、金相显微镜、显微硬度仪及分光光度计等研究了pt-cu及pt-cu-Y合金的物相组成、显微组织结构、力学性能及反射率。结果表明,钇对pt-cu合金的相结构无明显影响,当钇的添加量为0.20%时,pt-cu合金的晶粒尺寸显著细化,晶粒的平均尺寸由约150μm降至约80μm;细晶强化使pt-cu合金的维氏硬度显著增加到165;在可见光波段内,pt-cu及pt-cu-Y合金的反射率无明显差别。

关键词： pt-cu合金添加钇组织结构维氏硬度反射率

肿瘤靶向pt‑cu基纳米平台用于近红外二区光声成像引导的光热治疗

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无机化学学报 2021年第11期37卷 1991-2001页

作者：郑子良曲波涛杨晓荣刘玲张瑞平山西医科大学第三医院山西白求恩医院山西医学科学院太原030032

基于层层(LBL)自组装技术,在pt-cu纳米合金表面依次包覆带正电的聚赖氨酸(PLL)和带负电的透明质酸(HA),成功构筑pt-cu@PLL@HA纳米平台。HA不仅延长了纳米平台血液循环时间,还可实现肿瘤主动靶向作用,提升肿瘤部位富集效果。在肿瘤区域... 详细信息

基于层层(LBL)自组装技术,在pt-cu纳米合金表面依次包覆带正电的聚赖氨酸(PLL)和带负电的透明质酸(HA),成功构筑pt-cu@PLL@HA纳米平台。HA不仅延长了纳米平台血液循环时间,还可实现肿瘤主动靶向作用,提升肿瘤部位富集效果。在肿瘤区域透明质酸酶(HAase)作用下HA快速降解,释放pt-cu@PLL(+)颗粒,有利于肿瘤细胞特异性摄取。基于pt-cu合金良好的近红外二区(NIR-Ⅱ)吸收性能,实现了NIR-Ⅱ光声成像引导的NIR-Ⅱ光热高效抗肿瘤效果。

关键词：近红外二区光热治疗光声成像 pt-cu合金层层自组装

负载型pt-cu双金属催化剂的制备及其在水中有机物氧化降解的应用

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负载型Pt-Cu双金属催化剂的制备及其在水中有机物氧化降解的应用

作者：丁秋月中国石油大学(华东)

学位级别：硕士

目前工业废水处理形势严峻,采用传统水处理方法难以达到国家工业废水排放标准,水治理已成为重中之重。化学法中的高级氧化技术,主要包括:芬顿氧化法、催化-臭氧氧化法、光催化氧化法,在处理难降解的有机废水方面效果显著。上述技术工艺... 详细信息

目前工业废水处理形势严峻,采用传统水处理方法难以达到国家工业废水排放标准,水治理已成为重中之重。化学法中的高级氧化技术,主要包括:芬顿氧化法、催化-臭氧氧化法、光催化氧化法,在处理难降解的有机废水方面效果显著。上述技术工艺中,催化剂的制备是重心。其中多集中于负载型过渡态单金属基催化剂的研究,而负载型双金属催化剂在水处理方面的应用较少,因而双金属非均相催化剂的研发和性能探究很有必要。本文采用等体积浸渍法制备了负载型pt-cu/γ-AlO催化剂,在此基础上进行多种负载型双金属催化剂的制备,以HO催化分解为探针,考察制备条件和反应条件对pt-cu/γ-AlO催化剂的结构和性能的影响,同时以工业废水中常见的难降解有机污染物-苯胺和丙酮为研究对象,考察不同的负载型双金属催化剂和反应条件在芬顿催化氧化法降解丙酮和苯胺过程的影响和催化-臭氧氧化法降解丙酮过程的影响。主要内容如下:(1)基于等体积浸渍制备的不同条件下的负载型pt-cu/AlO催化剂,在改变浸渍方式、载体、还原方式、金属类型和负载量的条件下制备的负载型双金属基催化剂中,不同浸渍还原方式对不同载体负载pt cu的催化剂的活性组分实际负载率影响:等体积浸渍H还原>等体积浸渍液相还原>过量浸渍H还原(通过XRF),均有pt cu合金-cupt和cu pt生成(通过XRD),同时比表面积显著减小,(通过BET),pt cu组分在载体上分布均匀(通过SEM)。不同载体负载负载pt cu的催化剂pt颗粒粒径比较:pt-cu/AC(0-4 nm)pt-cu/Si Opt-cu/AlO(通过TEM)。(2)不同制备条件的pt-cu双金属催化剂对HO的催化分解都是由快变慢,在30 min后,HO基本不分解,且催化剂的制备条件—不同的pt cu负载量和还原方式对HO的催化分解影响也不同。(3)5 g/L pt-cu/AC(pt:0.5%,cu:1.5%)在50℃、0.0098mol/L HO的中性苯胺溶液(500mg/L)中60min几乎完全催化矿化降解同时AC对苯胺有一定的物理吸附;5 g/L pt-cu/AlO(pt:1.5%,cu:0.5%)催化剂,在上述反应条件中对中性500 mg/L丙酮溶液的去除效果最好,3 h后丙酮的去除率达80%以上。且两种难降解有机物中,pt cu组分之间均存在协同效应,前者协同指数为3.12,后者协同指数为2.43。(4)5 g/L pt-cu/AlO(pt:1.5%,cu:0.5%)催化剂在20 mg/L O中对丙酮的去除也有一定的促进效果,在15 min后丙酮的去除率达100%。且在降解丙酮小分子有机物时,COD和TOC的变化趋势基本保持一致。

关键词：等体积浸渍法负载型pt cu双金属催化剂芬顿催化氧化催化-臭氧氧化 pt-cu合金 pt cu协同

pt-cu多孔纳米材料的制备及其电催化性能研究

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Pt-Cu多孔纳米材料的制备及其电催化性能研究

作者：苏姣姣河北工业大学

学位级别：硕士

随着能源危机和环境污染的日益加剧,开发新型的清洁能源刻不容缓。其中涉及电化学过程的析氢反应(HER)和氧还原反应(ORR)是两种最具实际应用前景的能源转换和存储方式。因此,设计高性能的HER和ORR的电催化剂对提高电化学能源转换和存储... 详细信息

随着能源危机和环境污染的日益加剧,开发新型的清洁能源刻不容缓。其中涉及电化学过程的析氢反应(HER)和氧还原反应(ORR)是两种最具实际应用前景的能源转换和存储方式。因此,设计高性能的HER和ORR的电催化剂对提高电化学能源转换和存储性能尤为重要。目前,pt仍是HER和ORR电催化活性最高的催化剂之一,然而其昂贵的价格、极低的储存量、较差的稳定性和抗中毒性大大限制了pt的实际应用,本文通过将pt和cu合金化,利用各组分间的协同作用增强其催化活性,降低贵金属催化剂成本,从而使其在催化领域更具有实际应用价值。本文采用液相合成法以cuCl作为牺牲模板,在常温常压下合成了pt-cu合金纳米催化剂,实验过程中只以盐作为牺牲模板,不需任何表面活性剂等有机物质。同时对pt-cu合金的合成机理进行了讨论,并通过调节前躯体浓度实现了对合金不同组分的调控。然后对具有不同合金比例的样品进行了电化学测试,并与商用铂碳(pt/C)催化剂进行对比。测试表明,ORR起始电位、半波电位等催化性能参数均随pt、cu比例的减小而不断提升。此外,合成的铂铜合金具有良好的甲醇耐受性,均优于商业pt/C催化剂。为了进一步提高催化性能,对合金进行了去合金化处理,进而合成了多孔的pt-cu合金纳米催化剂。通过去合金化将合金中不稳定的铜成分腐蚀掉,从而创造更多的孔隙,增加催化剂整体的比表面积,暴露出更多的活性位点。通过HER性能测试,发现其电流密度在10 mA cm处的过电位(33 mV)达到商业催化剂水平(27 mV),而其塔菲尔(Tafel)斜率(28.5 mV/dec)比商业催化剂(30.0 mV/dec)的还要小,说明反应是较快的动力学过程。为了进一步研究多孔的pt-cu合金在催化过程中的稳定性,还对其进行了稳定性测试,I-T曲线和不同CV扫描循环次数下的LSV极化曲线结果都说明了多孔的pt-cu合金纳米催化剂具有较强的稳定性,表明了多孔的pt-cu合金具有跟商用铂碳催化剂一样的潜在应用价值。

关键词： pt-cu合金多孔结构氧还原反应去合金析氢反应

pt基催化剂的制备及其电催化甲醇/乙醇氧化性能的研究

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Pt基催化剂的制备及其电催化甲醇/乙醇氧化性能的研究

作者：陈嘉乐北京化工大学

学位级别：硕士

直接醇类燃料电池(DAFC)是一种将醇和氧反应的化学能直接转化成电能的发电装置。它因具有较高的能量密度和较低的操作温度而得到了广泛的关注,特别适合充当便携式电源和汽车动力。然而,这类电池中缓慢的阳极氧化过程导致较低的电池输出... 详细信息

直接醇类燃料电池(DAFC)是一种将醇和氧反应的化学能直接转化成电能的发电装置。它因具有较高的能量密度和较低的操作温度而得到了广泛的关注,特别适合充当便携式电源和汽车动力。然而,这类电池中缓慢的阳极氧化过程导致较低的电池输出功率,制约了其商业化进程。因此,开发高性能的醇类氧化催化剂具有重要的意义。目前,贵金属钱(pt)在高性能的阳极催化剂中·仍是武缺的。pt催化剂存在着价格昂贵、反应过程中易中毒、催化活性较低等不足,不能满足实际应用的需求。本文针对pt催化剂所面临的问题,从pt纳米立方微晶催化剂、pt-cu双金属催化剂和pt/MnO2负载型催化剂的合成三方面入手,制备了,三种类型的催化剂,并对其电催化甲醉/乙醇氧化性能进行了研究。主要工作如下：1.在N,N-二甲基甲酰胺(DMF)溶液体系中,以抗坏血.酸为还原剂,合成了无表面活性剂的pt纳米颗粒。考察了抗坏血酸的川量和反应温度对所制备催化剂的影响。在抗坏血酸用量为50mM,反应温度为150℃的条件下制得的pt纳米颗粒具有立方感形貌,平均粒径为3.5n1m。其表面丰富的{110}型位,·点使其具有较高的电催化甲醇乙/乙醇氧化活性。2.在DMF溶液体系中,以油酸为生长调节剂,合成了金pt-cu合金催化剂。考察了金属前驱体的投料比和油酸用量对企材料的结构和催化性能的影响。当pt源和cu源的投料比为1：1,油酸用量为30mM时,所合成的样品粒径最小,平均粒径为6.30nm,合金相的组成为pt51cu49。该催化剂在制备的系列pt-cu合金催化剂中表现出最优异的电催化甲醇/乙醇氧化性能。3.分别在水相和乙二醇中制备了MnO2材料和pt溶胶。在此基础上,将pt溶胶负载于载体材料上制备了pt/C和pt/MnO2催化剂。测试结果表明,以状MnO2为载体的pt/MnO2催化剂表现出更优异的电催化甲醇/乙醇氧化性能。MnO2作为一种活性载体,可以提高pt催化剂对醇类电氧化的催化性能。

关键词： pt基催化剂 pt-cu合金 pt/MnO2 醇类燃料电池