负载型Pt-Cu双金属催化剂的制备及其在水中有机物氧化降解的应用

作     者：丁秋月 

作者单位：中国石油大学(华东) 

学位级别：硕士

导师姓名：林旭锋

授予年度：2020年

学科分类：083002[工学-环境工程] 0830[工学-环境科学与工程（可授工学、理学、农学学位）] 081705[工学-工业催化] 08[工学] 0817[工学-化学工程与技术] 

主      题：等体积浸渍法 负载型Pt Cu双金属催化剂 芬顿催化氧化 催化-臭氧氧化 Pt-Cu合金 Pt Cu协同 

摘      要：目前工业废水处理形势严峻,采用传统水处理方法难以达到国家工业废水排放标准,水治理已成为重中之重。化学法中的高级氧化技术,主要包括:芬顿氧化法、催化-臭氧氧化法、光催化氧化法,在处理难降解的有机废水方面效果显著。上述技术工艺中,催化剂的制备是重心。其中多集中于负载型过渡态单金属基催化剂的研究,而负载型双金属催化剂在水处理方面的应用较少,因而双金属非均相催化剂的研发和性能探究很有必要。本文采用等体积浸渍法制备了负载型Pt-Cu/γ-AlO催化剂,在此基础上进行多种负载型双金属催化剂的制备,以HO催化分解为探针,考察制备条件和反应条件对Pt-Cu/γ-AlO催化剂的结构和性能的影响,同时以工业废水中常见的难降解有机污染物-苯胺和丙酮为研究对象,考察不同的负载型双金属催化剂和反应条件在芬顿催化氧化法降解丙酮和苯胺过程的影响和催化-臭氧氧化法降解丙酮过程的影响。主要内容如下:(1)基于等体积浸渍制备的不同条件下的负载型Pt-Cu/AlO催化剂,在改变浸渍方式、载体、还原方式、金属类型和负载量的条件下制备的负载型双金属基催化剂中,不同浸渍还原方式对不同载体负载Pt Cu的催化剂的活性组分实际负载率影响:等体积浸渍H还原等体积浸渍液相还原过量浸渍H还原(通过XRF),均有Pt Cu合金-CuPt和Cu Pt生成(通过XRD),同时比表面积显著减小,(通过BET),Pt Cu组分在载体上分布均匀(通过SEM)。不同载体负载负载Pt Cu的催化剂Pt颗粒粒径比较:Pt-Cu/AC(0-4 nm)Pt-Cu/Si OPt-Cu/AlO(通过TEM)。(2)不同制备条件的Pt-Cu双金属催化剂对HO的催化分解都是由快变慢,在30 min后,HO基本不分解,且催化剂的制备条件—不同的Pt Cu负载量和还原方式对HO的催化分解影响也不同。(3)5 g/L Pt-Cu/AC(Pt:0.5%,Cu:1.5%)在50℃、0.0098mol/L HO的中性苯胺溶液(500mg/L)中60min几乎完全催化矿化降解同时AC对苯胺有一定的物理吸附;5 g/L Pt-Cu/AlO(Pt:1.5%,Cu:0.5%)催化剂,在上述反应条件中对中性500 mg/L丙酮溶液的去除效果最好,3 h后丙酮的去除率达80%以上。且两种难降解有机物中,Pt Cu组分之间均存在协同效应,前者协同指数为3.12,后者协同指数为2.43。(4)5 g/L Pt-Cu/AlO(Pt:1.5%,Cu:0.5%)催化剂在20 mg/L O中对丙酮的去除也有一定的促进效果,在15 min后丙酮的去除率达100%。且在降解丙酮小分子有机物时,COD和TOC的变化趋势基本保持一致。