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电化学 2012年第5期18卷 410-426页

作者： Rubén Gisbert Víctor Climent Enrique Herrero Juan M.Feliu 阿利坎特大学电化学研究所西班牙阿利坎特E-03080

本文研究了Cu在pt(100)台阶面和(110)单原子台阶的欠电位沉积.发现若不考虑阴离子吸附,初始阶段Cu在台阶面和台阶处的电沉积同时进行.在电沉积满单层的伏安曲线上,可以观察到若干峰.通过对峰电荷与台阶密度关系的分析,可认为这些峰分别... 详细信息

本文研究了Cu在pt(100)台阶面和(110)单原子台阶的欠电位沉积.发现若不考虑阴离子吸附,初始阶段Cu在台阶面和台阶处的电沉积同时进行.在电沉积满单层的伏安曲线上,可以观察到若干峰.通过对峰电荷与台阶密度关系的分析,可认为这些峰分别对应于不同的沉积位点.较正电位的峰对应于Cu在台阶面上的电沉积,而在台阶处Cu的电沉积则因溶液中的阴离子而具有不同的伏安性质.此外,还发现pt电极表面的Cu沉积电荷转移数接近2e,且沉积初始阶段阴离子覆盖度不变.

关键词： pt单晶电极 Cu 欠电位沉积台阶修饰

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pt单晶(210)、(310)和(510)阶梯晶面上CO_2电催化还原的表面过程

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中国科学：B辑 2007年第2期37卷 143-147页

作者：范纯洁樊友军甄春花郑庆炜孙世刚厦门大学固体表面物理化学国家重点实验室化学化工学院化学系厦门361005

研究pt单晶(210)、(310)和(510)三个阶梯晶面上CO_2电催化还原的表面过程.通过改变处理条件获得单晶电极不同的表面结构.研究结果指出,当铂单晶电极表面保持其确定原子排列结构时,对CO2还原的电催化活性随晶面上(110)台阶密度的降低而减... 详细信息

研究pt单晶(210)、(310)和(510)三个阶梯晶面上CO_2电催化还原的表面过程.通过改变处理条件获得单晶电极不同的表面结构.研究结果指出,当铂单晶电极表面保持其确定原子排列结构时,对CO2还原的电催化活性随晶面上(110)台阶密度的降低而减小,即pt(210)>pt(310)>pt(510);当三个电极表面发生氧的吸附导致原子排列结构重建时,其电催化活性均有不同程度的提高.虽然其活性顺序未发生变化,但(110)台阶位密度越大的表面其电催化活性增加的程度越高.研究指出pt单晶电极的表面结构越开放,其电催化活性也越高,并且在外界条件诱导下更易于转变为具有更高反应活性的表面结构.而相对有序的表面结构则比较稳定.研究结果从微观层次获得CO2与pt单晶电极表面相互作用的规律,深化了对CO2电催化还原表面过程的认识.

关键词： pt单晶电极阶梯晶面 CO2电催化还原表面过程

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CTAB和HBr与铂单晶表面相互作用的电化学和原位红外光谱研究

CTAB和HBr与铂单晶表面相互作用的电化学和原位红外光谱研究

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作者：徐常登厦门大学

学位级别：硕士

CTAB广泛应用于贵金属纳米粒子的形状控制合成,相关文献中普遍认为Br离子的选择性吸附和刻蚀以及烷基铵阳离子的空间阻碍作用是形成不同形状纳米粒子的原因。本论文利用表面结构明确的单晶电极以电化学循环伏安、电化学原位红外光谱研究... 详细信息

CTAB广泛应用于贵金属纳米粒子的形状控制合成,相关文献中普遍认为Br离子的选择性吸附和刻蚀以及烷基铵阳离子的空间阻碍作用是形成不同形状纳米粒子的原因。本论文利用表面结构明确的单晶电极以电化学循环伏安、电化学原位红外光谱研究了CTAB和HBr与pt(100、pt(111)、pt(110)电极表面的相互作用,着重探讨了Br离子以及CTAB吸附对各单晶电极表面结构的影响。以电化学原位红外光谱研究了CTAB在单晶电极表面的吸附及解离。获得的主要结果如下： 1. CTAB在pt表面的吸附是阴阳离子共同吸附的状态,Br-层在内,烷基铵阳离子层在外。在电位负扫过程中Br-脱附,而烷基铵阳离子不能脱附。CTAB在三个晶面的吸附能力为pt(100)>pt(111)>pt(110)。由此得出CTAB会优先吸附于pt(100)晶面上的结论,支持了纳米晶体形状控制合成中的优先吸附机理。在pt(100)和pt(111)电极表面,当上限电位达到1.1V时CTAB完全脱附。而在pt(110)电极表面当上限电位达到0.8V时,CTAB即可完全脱附。 2.在-0.25V-0.1V范围内,Br与H在电极表面竞争吸附。在0.9V以下Br-的吸附完全抑制了OH"的吸附;0.98V处氧化峰包含Br-的氧化和pt表面的氧化两个过程,当CV扫描上限电位高于0.9V时Br的竞争吸附明显抑制了pt表面氧化。 ***-的吸脱附不会影响pt(100)和pt(111)电极表面结构;0.9V以下Br-的吸附完全抑制了OH"的吸附,从而保护了长程有序pt(100)电极免受OH"吸脱附的刻蚀。0.9V以上由于Br-与OH竞争吸附减少了pt(100)和pt(111)电极表面的氧化,pt(100)电极表面结构从长程有序(100)结构向短程有序(100)结构和(110)台阶的转变减弱;pt(111)电极长程有序(111)结构向(110)台阶位和短程有序(100)位的转变也减弱。 4. CTAB与pt单晶电极的作用表面为Br的吸脱附以及氧化还原,CTAB吸附对pt氧化的抑制程度比Br更大。在本实验研究的最高上限范围内(1.2V),CTAB能阻止pt(100)电极的长程有序结构向短程有序结构的转变;CTAB并不能阻止长程有序(111)结构的破坏,对pt(111)结构的影响表现为减缓了长程有序(111)结构向(110)台阶的转变。 5.电化学原位红外光谱显示,在H吸附区间CTAB的N+与表面H成键而出现1800cm-1谱峰,随着H的脱附此峰消失。在各电极表面N-H强度顺序为球单晶电极>pt(110)电极≈pt(111)电极>pt(100)电极。电极表面少量的CO可能来自CTAB或杂质的解离,当研究电位升高至0.5V时CTAB开始氧化产生C02,同时其亚甲基对称和非对称峰强度增大。

关键词： CTAB pt单晶电极电极表面重构 Br竞争吸附原位红外光谱

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