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一种p改性的Ag/SiO催化剂用于草酸二甲酯加氢制乙醇酸甲酯

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石河子大学学报(自然科学版) 2024年

作者：张汉卿舒为寒龚江郑凤玲王浩张妮张传彩代斌石河子大学化学化工学院

采用浸渍法分别制备了负载于不同载体的p改性Ag1p/TiO2、Ag1p/ZrO2、Agxp/SiO2催化剂,并用于草酸二甲酯（DMO）加氢制乙醇酸甲酯（MG）的反应中。结果表明,相对于Ag1p/TiO2、Ag1p/ZrO2催化剂,Agxp/SiO2比表面积较大,其中Ag1p/SiO2显示... 详细信息

采用浸渍法分别制备了负载于不同载体的p改性Ag1p/TiO2、Ag1p/ZrO2、Agxp/SiO2催化剂,并用于草酸二甲酯（DMO）加氢制乙醇酸甲酯（MG）的反应中。结果表明,相对于Ag1p/TiO2、Ag1p/ZrO2催化剂,Agxp/SiO2比表面积较大,其中Ag1p/SiO2显示出最大的比表面积及孔容,从而增大了Ag的分散度。p的适量掺杂有助于对H2吸附量的调控,防止过度加氢,从而获得MG的高选择性,而过量的p会导致p5+物种的形成,对反应不利。优选后的最佳催化剂Ag1p/SiO2在最优反应条件下DMO转化率达到94.27%,MG选择性达到92.22%,MG的收率为86.94%。

关键词：草酸二甲酯乙醇酸甲酯酯加氢 p改性

p改性V-MCM-41催化剂的合成及其在丙烷直接脱氢中的应用

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燃料化学学报 2022年第2期50卷 227-236页

作者：王晓胜杨韬李芹刘毓翔丁永川无中国石油大学(北京) 新能源与材料学院北京102249 青岛科技大学化工学院山东青岛266042 山东石大胜华化工股份有限公司山东东营257061

钒基催化剂的脱氢性能与表面氧钒物种的形态密切相关。为了进一步增强传统原位合成的V-MCM-41催化剂上钒物种的分散性,本研究通过在制备过程中添加有机磷前驱物的方法对其进行改性。采用XRD、N_(2)吸附-脱附、TpR、TpD、XpS、拉曼光谱及... 详细信息

钒基催化剂的脱氢性能与表面氧钒物种的形态密切相关。为了进一步增强传统原位合成的V-MCM-41催化剂上钒物种的分散性,本研究通过在制备过程中添加有机磷前驱物的方法对其进行改性。采用XRD、N_(2)吸附-脱附、TpR、TpD、XpS、拉曼光谱及O_(2)脉冲等方法对催化剂的结构、钒物种形态及分散度进行了系统的表征。表征结果表明,p改性后V-MCM-41催化剂的比表面积随着p含量的增加而缓慢下降,但整体仍能保持有序的六方介孔结构;p改性后表面钒物种的还原性和分散性均得到改善,聚合形态的钒物种比例明显下降。丙烷脱氢反应结果表明p改性后催化剂的丙烷脱氢性能和稳定性均有提高。在Si/p投料物质的量比为30时制备的催化剂能够获得最大表面钒氧位点和最佳丙烷脱氢性能。

关键词： p改性 MCM-41 钒物种丙烷脱氢

用于钯催化载体的p改性高孔隙率γ-Al_(2)O_(3)/α-Al_(2)O_(3)泡沫

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稀有金属材料与工程 2023年第1期52卷 87-94页

作者：魏郁林史国普陈嗣确杨海玲冀珺陈莹莹李新宇马德礼潘保财张振宇王红磊济南大学材料科学与工程学院山东济南250022 安徽德信佳生物医药有限公司安徽阜阳236600

提出了一种新方法来制备用于钯催化剂的p-γ-Al_(2)O_(3)涂层改性的α-Al_(2)O_(3)泡沫。采用聚氨酯模板法,通过优化工艺参数,使陶瓷泡沫的显气孔率达到90.28%,体积密度达到0.45 g·cm^(-3),且该泡沫具有可使用强度。将掺有p元素的γ-Al... 详细信息

提出了一种新方法来制备用于钯催化剂的p-γ-Al_(2)O_(3)涂层改性的α-Al_(2)O_(3)泡沫。采用聚氨酯模板法,通过优化工艺参数,使陶瓷泡沫的显气孔率达到90.28%,体积密度达到0.45 g·cm^(-3),且该泡沫具有可使用强度。将掺有p元素的γ-Al_(2)O_(3)涂层涂覆在α-Al_(2)O_(3)泡沫上,然后通过超声波辅助浸渍法来装载活性催化相(pd)。结果表明,含p涂层增加了惰性泡沫的比表面积和弱酸性位点,同时减少了强酸性位点的占比。与无涂层的泡沫相比,改性的泡沫更容易装载活性相,且装载的金属pd不容易被氧化,CO的催化转化温度(T_(50),T_(90))降低了50℃左右。该研究证明了低成本改性α-Al_(2)O_(3)陶瓷泡沫在钯催化剂生产中具有极大的应用潜力。

关键词： γ-Al_(2)O_(3)/α-Al_(2)O_(3)泡沫钯催化剂 p改性高孔隙率 CO催化燃烧

p改性对Ni-Mo/ASA催化剂萘加氢性能的影响

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工业催化 2023年第8期31卷 39-43页

作者：李国峰刘凯楠孙庆国李帅莫文龙任海生新疆应用职业技术学院石油与化学工程学院新疆奎屯833200 新疆大学石油天然气精细化工教育部重点实验室新疆乌鲁木齐830046 新疆西部合盛硅业有限公司新疆石河子832099

多环芳烃所带来的众多环境挑战是近年来研究者寻求更好的芳基化方法的重要原因,特别是将萘转化为具有广泛应用前景和全球需求的四氢萘是一种很有前途的催化过程,在这一过程中的关键挑战是设计高效、高选择性、稳定且经济的催化剂。采用... 详细信息

多环芳烃所带来的众多环境挑战是近年来研究者寻求更好的芳基化方法的重要原因,特别是将萘转化为具有广泛应用前景和全球需求的四氢萘是一种很有前途的催化过程,在这一过程中的关键挑战是设计高效、高选择性、稳定且经济的催化剂。采用等体积浸渍法制备不同含量p改性的催化剂(NiMop-0、NiMop-2、NiMop-4),在反应温度300℃、反应压力4.0 Mpa、空速3.0 h^(-1)条件下,考察萘转化为四氢萘的催化活性。结果表明,引入质量分数2%的p制备的NiMop-2催化剂具有最高的萘转化率(90%)和四氢萘选择性(96%),同时稳定性较好,连续运行50 h,NiMop-2催化剂仍然能够保持较高的四氢萘选择性。

关键词：催化剂工程 p改性 NiMop/ASA催化剂萘加氢

不同p改性方式对Mo-Co/-γAl_2O_3煤焦油加氢脱硫性能的影响

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石油炼制与化工 2016年第9期47卷 67-74页

作者：胡乃方崔海涛邱泽刚赵亮富中国科学院山西煤炭化学研究所应用催化与绿色化工实验室太原030001 中国科学院大学西安石油大学化学化工学院

在MoO_3,CoO,p_2O_5质量分数分别为13.50%,2.11%,4.16%的条件下,采用不同p改性方式制备了3种p改性催化剂,考察了催化剂的不同p改性方式对气化焦油馏分油加氢脱硫性能的影响,采用X射线衍射(XRD)、程序升温还原(H_2-TpR)、高分辨率透射电... 详细信息

在MoO_3,CoO,p_2O_5质量分数分别为13.50%,2.11%,4.16%的条件下,采用不同p改性方式制备了3种p改性催化剂,考察了催化剂的不同p改性方式对气化焦油馏分油加氢脱硫性能的影响,采用X射线衍射(XRD)、程序升温还原(H_2-TpR)、高分辨率透射电镜(HRTEM)等手段对催化剂的理化性质进行表征。结果表明:不同p改性方式对催化剂的孔结构、酸分布、活性组分还原性和硫化性等理化性质有不同影响,从而改变了催化剂的加氢脱硫性能;预浸渍磷酸制备的催化剂对焦油馏分油表现出较佳的加氢脱硫活性,脱硫率达到96.98%。

关键词： p改性煤焦油加氢脱硫催化剂

低硅铝比ZSM-5分子筛的水热稳定性能及p改性研究

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低硅铝比ZSM-5分子筛的水热稳定性能及P改性研究

作者：李晓晓兰州理工大学

学位级别：硕士

由于其独特的化学组成和孔道结构,ZSM-5分子筛在石油炼制和精细化工领域获得了广泛应用。与Y型分子筛相比,尽管ZSM-5分子筛硅铝比较高、稳定性显著改善,但在苛刻的环境中,其稳定性依然受到严峻挑战。如在催化裂化催化剂高温再生环境中,Z... 详细信息

由于其独特的化学组成和孔道结构,ZSM-5分子筛在石油炼制和精细化工领域获得了广泛应用。与Y型分子筛相比,尽管ZSM-5分子筛硅铝比较高、稳定性显著改善,但在苛刻的环境中,其稳定性依然受到严峻挑战。如在催化裂化催化剂高温再生环境中,ZSM-5分子筛的稳定性会遭到严重破坏。研究表明在高温水热环境中,ZSM-5分子筛的晶体结构并未发生显著变化,但其烃类裂化反应活性却大幅下降。针对这一问题,本论文以工业上常用的低硅铝比ZSM-5分子筛为原料,利用X射线衍射、氮气物理吸附及吡啶吸附红外光谱等表征手段研究了高温水热环境中 ZSM-5分子筛晶体结构和酸性的变化规律,以及高温水热环境中ZSM-5分子筛的失活规律;在此基础上,论文进一步研究了 ZSM-5分子筛p改性对其水热稳定性及烃类裂化性能的影响。具体研究内容如下:高温水热环境中低硅铝比ZSM-5分子筛的失活规律。以低硅铝比ZSM-5分子筛为原料,模拟重油催化裂化（RFCC）高温水热环境处理分子筛样品,并延长水热处理时间,通过XRF、XRD、N2物理吸-脱附、NH3-TpD、py-IR、以及27Al MAS NMR等对水热处理前后样品进行表征,并进行催化裂化反应性能评价,结果表明:低硅铝比ZSM-5分子筛的水热失活主要通过两种途径发生。第一种途径,高温水热条件下,分子筛合成工艺等因素（如合成工艺中分子筛的Na+含量）导致的分子筛结构崩塌是分子筛失活的主要原因。第二种途径中,高温水热条件下,分子筛发生脱铝导致的分子筛骨架A1原子的化学环境破坏是分子筛失活的主要原因;随水热处理时间的增加,分子筛晶体结构和孔道结构整体保持较好,但酸量和酸度均明显减少;烃类裂化活性和裂化性能均明显降低;高温水热处理对分子筛的晶体形貌影响不大;27A1 MAS NMR表征结果表明,高温水热环境中,ZSM-5分子筛四配位的骨架铝容易转变为六配位非骨架铝及扭曲的五配位非骨架铝,使得B酸中心即催化活性中心减少,最终导致分子筛失活。p改性对ZSM-5分子筛水热稳定性能及烃类裂化性能的影响。采用浸渍法制备了一系列不同负载量的p改性ZSM-5分子筛,并模拟RFCC高温水热环境处理分子筛样品,通过XRD、N2物理吸-脱附、NH3-TpD、py-IR等对样品进行表征,并测定了它们的烃类裂化活性,结果表明:p改性能有效提高分子筛骨架铝的水热稳定性。高温水热处理后,随p负载量增加,分子筛样品从正交晶系向单斜晶系的晶体结构的转变得到有效抑制;p改性和高温水热处理对ZSM-5分子筛的晶体形貌均无明显影响;p负载量为0.8%～4.3%（即磷铝比为0.17～0.90）时,改性样品总比表面积和微孔体积保留度明显增加;在p负载量为3.0%（即磷铝比为0.62）左右时,酸性和裂化活性达到最佳。当磷的添加量超过最佳量时,酸量虽未下降,但活性会显著降低。可以用相关的磷-分子筛相互作用的模型来解释,正磷酸质子化形成的p（OH）4+稳定了骨架铝对,使其邻域保持了酸度。用p改性的ZSM-5分子筛作为FCC催化剂助剂已显示出比未改性的分子筛更高的裂化活性和反应性能。

关键词： ZSM-5分子筛水热稳定性 p改性高温水热处理

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p改性对ZSM-5分子筛物化性能的影响

当代化工研究 2017年第3期 115-118页

作者：杨涛中国海油舟山石化有限公司浙江316000

以(NH_4)_2HpO_4为磷源对硅铝比100的氢型ZSM-5分子筛进行改性,并对p改性后的ZSM-5分子筛进行水热处理。通过XRD、氮气吸附-脱附与NH_3-TpD研究水热处理前后不同p_2O_5含量ZSM-5分子筛物化性质。研究结果表明:p改性可以调变ZSM-5分子筛... 详细信息

以(NH_4)_2HpO_4为磷源对硅铝比100的氢型ZSM-5分子筛进行改性,并对p改性后的ZSM-5分子筛进行水热处理。通过XRD、氮气吸附-脱附与NH_3-TpD研究水热处理前后不同p_2O_5含量ZSM-5分子筛物化性质。研究结果表明:p改性可以调变ZSM-5分子筛的酸性与孔结构,随着ZSM-5分子筛中p_2O_5含量的增加,比表面积降低、孔容无明显变化,弱酸量和弱酸强度增加,强酸量逐渐减少。经水热处理后,p改性ZSM-5结晶保留度与酸保留度增加,且随着ZSM-5分子筛中p2O5含量的增加而提高。

关键词： ZSM-5分子筛 p改性水热处理酸性

乙醇制乙烯催化剂p改性ZSM-5的研究进展

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化学工业与工程 2011年第6期28卷 74-78页

作者：李萌萌董秀芹余英哲张敏华天津大学石油化工技术开发中心绿色合成与转化教育部重点实验室天津300072

介绍了p改性ZSM-5分子筛中p的来源和ZSM-5分子筛上生物乙醇制乙烯的反应机理(包括未改性ZSM-5分子筛和p改性的ZSM-5分子筛),分别从催化效果和催化剂结构2方面阐述了p改性ZSM-5分子筛的研究进展,介绍了p改性ZSM-5分子筛的微观结构的研究... 详细信息

介绍了p改性ZSM-5分子筛中p的来源和ZSM-5分子筛上生物乙醇制乙烯的反应机理(包括未改性ZSM-5分子筛和p改性的ZSM-5分子筛),分别从催化效果和催化剂结构2方面阐述了p改性ZSM-5分子筛的研究进展,介绍了p改性ZSM-5分子筛的微观结构的研究现状。p改性后的ZSM-5催化剂可有效地降低反应温度、提高催化剂的稳定性及抗积炭能力,对生物乙醇制乙烯催化剂p改性ZSM-5分子筛的发展趋势作了展望。

关键词： ZSM-5分子筛 p改性乙醇脱水乙烯催化剂微观结构

钒钨系SCR催化剂表面SO2氧化机理与调控方法研究

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钒钨系SCR催化剂表面SO2氧化机理与调控方法研究

作者：尹子骏华中科技大学

学位级别：硕士

燃煤烟气中SO生成对电厂安全运行及环境带来严重危害。SCR催化剂表面SO氧化是SO生成的主要途径之一,而目前电厂中SO生成无法得到有效控制。本文首先针对钒钛系催化剂中V、W及其相互作用对催化剂表面SO氧化的影响进行研究并揭示其表面SO... 详细信息

燃煤烟气中SO生成对电厂安全运行及环境带来严重危害。SCR催化剂表面SO氧化是SO生成的主要途径之一,而目前电厂中SO生成无法得到有效控制。本文首先针对钒钛系催化剂中V、W及其相互作用对催化剂表面SO氧化的影响进行研究并揭示其表面SO生成机理。随后研究了Ce和p添加改性对VO-WO/TiO上SO氧化的影响,为电厂中SO生成控制提供理论基础。主要内容如下:对于VO/TiO和WO/TiO,其表面SO氧化率随反应温度升高而增加,随SO浓度增加而降低;O并没有直接参与SO氧化;SO氧化率随V和W负载量增加而增加,VO相比于WO更易氧化SO。活性组分V和四面体WOx的增加使得催化剂上SO的吸附和表面吸附氧增加,促进了SO氧化。在VO/TiO中SO与催化剂中[V]-OH反应生成HSO,另一部分SO与其中V=O反应生成VOSO;在WO/TiO中SO与催化剂中W-O-W反应,使得SO氧化为HSO;在VO-WO/TiO中存在V+W→V+W的转换,从而形成W-O-V,导致W-O-W与V=O减少,因此催化剂表面SO生成量并无显著增加。吸附的SO先与VO-WO/TiO中V=O反应生成VOSO。随着V=O减少,SO又会与其中W-O-W反应生成HSO。添加Ce有利于催化剂中V-O-Ce结构形成,对SO氧化效果更好的V=O键减少,同时催化剂表面SO的吸附减少,导致其氧化率降低。SO与VWCe Ti中W-O-W反应生成HSO,另一部分的SO会与Ce反应生成Ce(SO)。添加p相比Ce更能有效抑制催化剂表面SO氧化;添加p有利于催化剂中VOpO形成,抑制V物种与SO结合,同时形成V-O-p结构导致催化剂中V-O-W减少,促进释放更多对SO氧化效果不明显的W=O,使催化剂表面SO氧化率降低,VWpTi中对SO氧化起主要作用的同样为W-O-W。

关键词： SO2氧化 V2O5-WO3/TiO2SCR催化剂 Ce改性 p改性