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Highly anti-corrosive nife ldhs–nife alloy hybrid enables long-term stable alkaline seawater electrolysis

Rare Metals 2024年第9期43卷 4321-4332页

作者： Jia-Hong Li Hao Chen Si-Hang You Gan-Xin Yang Peng Liu Meng-Qi Gao Shu-Guang Chen Fei-Fei Zhang School of Materials Science and Engineering Changsha University of Science and Technology Department of Materials Science and Engineering Faculty of Engineering National University of Singapore School of Materials Science and Engineering Jilin University

Owing to the signi?cant potential of alkalin seawater electrolysis for converting surplus power into eco friendly hydrogen fuel,we developed bifunctional elec trodes that integrate low-crystalline nife ldhs and amorphous nife alloy on a Ni foam （NF） substrate to enhance this *** by the battery-like charac teristics of nife ldhs,an anti-corrosive and active oute layer of nifevacOOH continuously forms over time in th hybrid on the anode for the oxygen evolution reaction（OER）,effectively mitigating powder shedding caused by corrosion induced by multiple anions in *** while,the strong bond between the hybrid and the NF substrate maintains intact hybrid coatings to ensure a rel atively high overall conductivity of the electrodes,signif icantly reducing the negative effects of structura degradation during the OER and hydrogen evolution reaction （HER）,as well as the accumulation of contami nants on the electrode *** long-term tests,thes bifunctionalhybridelectrodesmaintained stable performance,even at a high current density o500 mA·*** cell voltage increased by only 88 m V over 1000 h to 1.970 V during saline electrolysis and by103 mV over 500 h to 2.062 V during seawater electroly ***,this study provides valuable insights into ef?cient and stable seawater electrolysis using nife ldhs–nife alloy hybrids.

关键词： Bifunctional Corrosion nife ldhs Seawater electrolysis Stability

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利用过渡金属的掺杂和负载设计高效二维电化学催化剂的研究

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作者：刘肖梦陕西师范大学

学位级别：硕士

能源是人类和自然社会的重要物质基础。煤炭,石油,天然气等传统的能源给人类带来了诸多便利,但其存在着不可再生、污染环境等缺点。随着社会和经济的不断发展,对能源的需求也迅速增长。利用新型的可再生能源代替传统化石类能源的消耗,... 详细信息

能源是人类和自然社会的重要物质基础。煤炭,石油,天然气等传统的能源给人类带来了诸多便利,但其存在着不可再生、污染环境等缺点。随着社会和经济的不断发展,对能源的需求也迅速增长。利用新型的可再生能源代替传统化石类能源的消耗,是目前理论和实验研究的热点。析氧反应（OER）是电催化水裂解的阳极反应,在众多能量储存和转换系统中起着至关重要的作用,被认为是能量存储与转化的效率瓶颈。将水分子氧化成氧气分子需要连续转移四个电子,这就使OER的反应动力学面临着一个巨大的挑战:所有反应中间体的结合能都应该在催化剂表面得到优化,从而实现过电位的最小化。在碱性介质中驱动OER反应的经典催化剂是贵金属铱和钌的氧化物。虽然IrO2和RuO2的催化活性良好,但是材料的成本高,长期的催化稳定性较差,极大地限制了 OER的工业化发展。过渡金属的层状双氢氧化物（ldhs）是一种具有三明治结构的二维材料。中间的一层是二价和三价金属阳离子混合的原子层,上下两层是氢氧根阴离子层。近期,nife ldhs被多个课题组报道具有良好的OER催化活性,并且其催化效率能够通过掺杂其他金属进行调节。尽管已有实验对ldhs的OER催化性能进行了改良,但反应的活性位点和催化加强的内在机制尚不明确。因此,需要通过理论结合实验的研究手段,对掺杂nife ldhs在OER反应中的构效关系进行深入的探索。本文通过水热法合成了不同摩尔比例的过渡金属（Cr、Mn、Co）掺杂的nife ldhs,并利用三电极系统测试所合成样品的电催化析氧反应性能。实验结果证明在1 M的KOH溶液中,不同种类的过渡金属掺杂nife ldhs对OER的催化活性表现为 Cr-nife ldhs＞Co-nife ldhs＞Mn-nife ldhs＞nife ldhs。其中,Cr掺杂 nife ldhs 催化剂（Cr:Ni:Fe 摩尔比为 0.1:3.0:0.9）在 10 mA·cm-2 的电流密度下的过电势是340 mV,相应的塔菲尔斜率为59.3 mV·dec-1。此外,这项工作中利用第一性原理计算探究了过渡金属掺杂nife ldhs对OER的催化性能增强机制。计算结果表明,OER活性的增强可以归因于过渡金属原子掺杂使nife ldhs的电子结构发生了改变,从而导致反应中间体（O*）结合强度的增加。另一方面,氨是一种十分重要的化工原料,将氮气加氢还原为氨是现代化工的重要基石,对人类社会的发展具有深远的意义。目前工业合成氨主要通过氢气和氮气在高温、高压、催化剂的条件下发生加成反应获得。该工艺的反应条件严苛,且单次循环的反应效率过低。在这种背景下,生物酶固氮、光催化和电催化氮还原反应应运而生。其中常温常压下的电催化固氮（NRR）被认为是目前最有工业化前景的工艺方法。电催化固氮的技术难点在于氮气分子的活化和析氢反应的竞争。调查研究表明:将单原子和二维纳米材料进行化学结合,能够调控二维材料的电子结构和金属单原子的化学环境,从而提高NRR的催化选择性、稳定性和能量转化效率。VS2是过渡金属硫族化合物的重要成员,它具有类似于石墨烯的结构,且制备成本低廉,资源丰富。本项工作首先利用一步水热法合成二维的VS2材料,然后通过浸渍法将Fe单原子负载于VS2上,得到催化剂Fe1/VS2。实验结果表明,在-0.5 V ***的电压下,Fe1/VS2样品电催化氮还原反应的法拉第效率达到了 17.95%,其产氨速率为4.93 ug.h-1·mg-1,且具有十分良好的稳定性。

关键词： nife ldhs 析氧反应第一性原理 VS2 氮还原反应

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棉花基多孔活性炭和次磷酸插层镍铁水滑石的制备及其电化学性能研究

棉花基多孔活性炭和次磷酸插层镍铁水滑石的制备及其电化学性能研...

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作者：魏倩北京化工大学

学位级别：硕士

为了提高超级电容器的性能,减少化石燃料带来的环境污染,人们相继开发了各类新型超级电容材料用于电动汽车等领域。碳材料作为一种典型的双电层电容器材料,其中生物质衍生活性炭以其原料来源广泛,生产成本低,比表面积大,和比电容高等优... 详细信息

为了提高超级电容器的性能,减少化石燃料带来的环境污染,人们相继开发了各类新型超级电容材料用于电动汽车等领域。碳材料作为一种典型的双电层电容器材料,其中生物质衍生活性炭以其原料来源广泛,生产成本低,比表面积大,和比电容高等优点在众多碳材料中脱颖而出。由于赝电容材料在充放电过程中具有氧化还原反应,因而可以提供比双电层电容更高的能量密度,其中双金属氢氧化物(ldhs)以其独特的结构和赝电容特性受到了越来越多的关注。本文在传统方法的基础上进行改进,制备了两种电极材料。首先以棉花为原材料,经粘胶掺杂法得到再生纤维素纤维,再经碳化、KOH活化得到棉花基多孔活性炭;随后使用络合沉淀法制备得到次磷酸阴离子插层的nife ldhs;最后将次磷酸插层水滑石和棉花基活性炭分别作为正极和负极组装成不对称电容器,进行了一系列的物理化学表征和电化学测试。主要研究内容如下:(1)以棉花为原材料经粘胶掺杂法得到再生纤维素纤维,再进行碳化和KOH活化处理得到蜂窝状多孔活性炭。在研究过程中,通过对活化过程中的碱炭比、温度、时间等条件的优化,得出最佳的活化条件为:KOH:C=3:1、活化温度为700℃、活化时间为2h。在此基础上,通过在粘胶溶液中加入不同量的水玻璃,研究了生物质炭中硅元素对材料电化学性能的影响,发现在8 g棉花溶解得到的粘胶溶液中加入250 mg水玻璃时得到的样品具有最佳的电化学性能。相应的SEM测试表明,粘胶掺杂法得到的再生纤维素纤维比未处理的棉花纤维具有更粗糙多孔的表面,有利于下一步的活化处理。BET测试结果显示粘胶掺杂法得到的生物质活性炭RCFAC-250具有2781m2g-1的比表面积,1.24cm3g-1的孔体积,4.02 nm的平均孔径,均明显高于棉花直接碳化活化得到的样品CAC。电化学测试表明,该样品在电流密度1Ag-1和50Ag-1时,分别提供了 378和273 F g-1比电容,且经过20000次循环后电容的保持率为96%,具有良好的循环稳定性。在此基础上,组装得到的对称电容器在1 MNa2SO4电解液中,以753.3 W kg-1功率密度放电时,提供了高达18.4 Wh kg-1能量密度,且经过10000次循环后仍保持了 84.2%电容。类似地,该材料在有机溶剂为电解液扣式电容器试验中,在功率密度为297.5 Wkg-1时,能量密度高达23.1 Wh kg-1,并能持续点亮LED小灯泡10 min左右。(2)另一方面,论文以通过改变层板阳离子比例和层间插入次磷酸阴离子的络合沉淀法制备H2PO2-插层的nife ldhs(H2PO2-@nife ldhs)。优化实验发现,当投料时控制铁原子为15%,次磷酸阴离子浓度为0.48 mol L-1时得到的样品具有最好的电化学性能。XRD分析表明,H2PO2-插层扩大了层板的间距,提高了材料的结晶度,有利于充放电过程离子之间的交换。FT-IR测试表明,样品中含有H2PO2-的P-H键的伸缩振动,证明H2PO2-已成功插入层间。XPS分析得出,材料中Ni的化合价为+2价,由于在合成过程中部分二价铁被氧化成三价铁,因此样品呈现了+2和+3混合价态。样品在6MKOH电解液中进行三电极测试得出,电流密度1Ag-1时比电容为1703 F g-1,循环5000次后比电容保持率为72%。最后以棉花基活性炭RCFAC-250为负极,H2PO2-@nife ldhs为正极,组装的不对称电容器在功率密度785.15 Wkg-1时,其能量密度高达54.96 Wh kg-1。

关键词：生物质 nife ldhs 多孔活性炭络合沉淀法超级电容器

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