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铈基催化剂用于nh3选择性催化还原NOx的研究进展

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物理化学学报 2015年第5期31卷 817-828页

作者：姚小江贡营涛李红丽杨复沫中国科学院重庆绿色智能技术研究院水库水环境重点实验室重庆400714 重庆工商大学催化与功能有机分子重庆市重点实验室重庆400067 长江师范学院重庆408100

源自固定源(如燃煤电厂烟气)和移动源(如机动车尾气)排放的氮氧化物(NOx)造成了严重的大气污染,对其进行减排控制已迫在眉睫.研究表明,氨选择性催化还原(nh3-SCR)技术是消除NOx的最有效手段之一.铈基催化剂因其良好的氧化还原性能、适... 详细信息

源自固定源(如燃煤电厂烟气)和移动源(如机动车尾气)排放的氮氧化物(NOx)造成了严重的大气污染,对其进行减排控制已迫在眉睫.研究表明,氨选择性催化还原(nh3-SCR)技术是消除NOx的最有效手段之一.铈基催化剂因其良好的氧化还原性能、适当的表面酸性、较高的储/释氧容量以及丰富的资源储备而被广泛用于nh3-SCR反应.探讨铈基组分在该反应中发挥的具体作用,有助于了解相关催化过程的本质,为现有催化剂的优化和新型催化剂的设计提供科学参考.基于Ce O2在nh3-SCR催化剂中扮演的不同角色,本文从Ce O2作为载体、铈基复合氧化物、表面负载组分(助剂和活性组分)以及特殊结构的铈基催化剂等方面系统地介绍了近年来铈基催化剂在nh3-SCR反应中的最新研究进展,并对该领域未来可能的发展方向进行了展望.

关键词：铈基催化剂氮氧化物 nh3选择性催化还原载体复合氧化物表面负载组分特殊结构

高效铈基氧化物催化剂用于nh3选择性催化还原NOx

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高效铈基氧化物催化剂用于NH3选择性催化还原NOx

作者：黄海丽南京理工大学

学位级别：硕士

nh3选择性催化还原NOx技术(即nh3-SCR技术)被认为是最有希望全面应用于柴油车尾气NOx净化的技术之一。催化剂是整个nh3-SCR系统的核心和关键。由于移动源柴油车的工况通常不稳定,且安装催化剂的空间很小,所以应用于柴油车尾气NOx去除的... 详细信息

nh3选择性催化还原NOx技术(即nh3-SCR技术)被认为是最有希望全面应用于柴油车尾气NOx净化的技术之一。催化剂是整个nh3-SCR系统的核心和关键。由于移动源柴油车的工况通常不稳定,且安装催化剂的空间很小,所以应用于柴油车尾气NOx去除的催化剂必须具有很宽的活性温度窗口、耐高空速性能以及优异的低温活性,而现有的催化剂体系仍存在一定的问题,因此开发高效、稳定、环境友好的新型催化剂对nh3-SCR技术在柴油车尾气NOx去除方面的实际应用具有重要意义。本文采用简单易行的均匀沉淀法制备出CeO2/WO3-TiO2催化剂,从制备过程中沉淀时间对CeO2/WO3-TiO2催化剂脱硝活性影响进行研究,并对催化剂的耐高空速能力和抗H20抗S02性等进行考察;同时,利用N2物理吸附、XRD、SEM-EDS、XPS、H2-TPR、 nh3/NOx-TPD等多种表征方法对催化剂的构效关系进行探讨,对均匀沉淀法所制备的催化剂的优异催化性能及Ce活性组分的催化作用进行研究。具体研究成果如下：沉淀时间为12 h的Ce0.2W0.1TiOx具有优异的nh3-SC R活性,活性温度窗口宽,200,000 h-1空速时在175℃～425℃的范围内可实现80%以上的NOx转化率,且N2选择性高。同时,该催化剂具有优异的耐高空速能力和较强的抗H20抗S02能力,有望实际应用于nh3选择性催化还原去除柴油车尾气中的NOx。根据催化剂制备过程中pH值的变化规律、XPS以及EDS能谱分析结果,推测出CeO2/WO3-TiO2催化剂的形成过程：随着溶液pH值逐渐增大,Ti物种和W物种首先共沉淀出来,然后,Ce物种均匀地沉淀到已经沉淀的W-Ti物种表面。均匀沉淀过程对于在WO3-TiO2表面形成高度分散的Ce02结构非常重要,从而使CeO2/WO3-TiO2催化剂具有优异的nh3-SCR活性。构效关系探讨表明：随沉淀时间的延长,催化剂表面Ce含量逐渐增多,Ce物种与WTiOx载体的作用进一步增强,比表面积也逐渐增大;Ce物种的引入抑制了CeO2/WO3-TiO2催化剂煅烧过程中Ti02的重结晶过程,从而使活性物种得到更好的分散;沉淀时间的延长可以提高催化剂表面活性Ce物种含量,增加催化剂表面氧空位数量,提高催化剂的氧化还原能力,进而增强催化剂低温时将NO氧化为N02的能力,通过“速SCR”反应促进催化剂的低温SCR活性;同时,沉淀时间的延长会降低催化剂表面nh3的吸附,有效抑制nh3的非选择性氧化,从而提高催化剂的高温活性和N2选择性。

关键词：铈基氧化物 nh3选择性催化还原 NOx催化去除 SCR活性均匀沉淀法

CuFe-SSZ-13催化剂用于nh3选择性催化还原NOx的研究

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CuFe-SSZ-13催化剂用于NH3选择性催化还原NOx的研究

作者：王逸姣江南大学

学位级别：硕士

柴油车尾气排放的NOx是主要的城市大气污染物之一,nh选择性催化还原(nh-SCR)NOx技术是目前适合我国国情的柴油车尾气净化技术,该技术的核心是催化剂的研发。其中Cu-SSZ-13催化剂表现出优异的催化性能而成为nh-SCR领域的研究热点。本文针... 详细信息

柴油车尾气排放的NOx是主要的城市大气污染物之一,nh选择性催化还原(nh-SCR)NOx技术是目前适合我国国情的柴油车尾气净化技术,该技术的核心是催化剂的研发。其中Cu-SSZ-13催化剂表现出优异的催化性能而成为nh-SCR领域的研究热点。本文针对Cu-SSZ-13催化剂在抗硫中毒性能上的局限性,在其基础上负载过渡金属Fe,制备系列CuFe-SSZ-13催化剂,解析系列催化剂的物化性质及活性物种的存在状态与nh-SCR活性之间的构效关系。进一步优化制备过程,优选出一种具有优异nh-SCR活性、良好水热稳定性和抗硫中毒能力的双活性中心分子筛催化剂CuFe-SSZ-13。探讨其nh-SCR反应机理和SO中毒机理,为该系列催化剂进一步优化和应用提供理论依据。主要研究成果如下:(1)分别采用固相离子交换法、均匀沉淀法和液相离子交换法将Fe负载在Cu-SSZ-13催化剂上,得到物化性质有显著差异的三种CuFe-SSZ-13催化剂(CuFe-SSZ-13、CuFe-SSZ-13和CuFe-SSZ-13),解析其构效关系。Cu和Fe均是CuFe-SSZ-13催化剂的活性物种,有利于三种催化剂保持良好的新鲜催化活性。但活性物种的不同分布对水热稳定性造成显著影响,其中CuFe-SSZ-13催化剂的大部分活性物种聚集在催化剂内部,导致其水热老化过程中结构坍塌,催化剂失活;而CuFe-SSZ-13催化剂中大部分Fe物种均匀分布在表面,有效抑制了老化过程中活性物种的聚集,提高其水热稳定性。Fe的负载有效提高Cu-SSZ-13催化剂对HO和SO的耐受能力,但是不同制备方法对CuFe-SSZ-13催化剂抗硫中毒性能的影响并不显著。综合新鲜催化活性、水热稳定性和抗硫中毒性能,优选液相离子交换法作为CuFe-SSZ-13催化剂的制备方法。(2)在优选液相离子交换法的基础上,对其制备条件进一步优化,得到催化活性、水热稳定性和抗硫中毒能力最佳的CuFe-SSZ-13催化剂。相比Cu-SSZ-13,该催化剂的水热稳定性与抗硫中毒能力有显著提高,但低温活性有所降低。利用原位傅立叶变换红外光谱仪对该催化剂低温nh-SCR反应机理的研究发现,当反应温度大于150°C时,催化剂表面存在两条反应路径:第一条路径,nh吸附物种与NO反应生成nhNO,进而分解为N;第二条路径,NO直接与气态nh反应生成N。当温度降至120°C时,仅存在第一条反应路径。Fe的负载削弱了Cu-SSZ-13催化剂上NO与气态nh的反应,导致CuFe-SSZ-13催化剂低温活性的下降。(3)在明确CuFe-SSZ-13催化剂低温nh-SCR反应机理的基础上,进一步研究其SO耐受能力及中毒机理。硫化过程中,CuFe-SSZ-13催化剂在短时间内达到严重中毒的程度。硫化温度越高,中毒程度越严重。水硫共存条件下的硫化会减弱该催化剂中毒程度。经过高温再生后,该催化剂的中高温活性有明显恢复。与硫化前相比,硫化后CuFe-SSZ-13催化剂的低温nh-SCR反应路径发生重大变化。保留nh吸附物种与NO之间的反应,但气态nh与NO之间的反应被阻断,同时新增一条反应路径,在催化剂表面SO物种上吸附活化的NO与气态nh之间的反应。但是新增反应路径的反应速率小于原有反应路径,导致CuFe-SSZ-13催化剂硫化后低温活性下降。

关键词：柴油车尾气NOx催化净化 nh3选择性催化还原 CuFe-SSZ-13 抗硫中毒性能硫中毒机理

低温nh_3选择性催化还原脱硝催化剂Mn_1Fe_xCe_(1-x)/TiO_2抗硫再生性能研究

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中国电机工程学报 2011年第35期31卷 29-34页

作者：黄海凤俞河张峰周小燕卢晗锋浙江工业大学浙江省杭州市310014

通过共沉淀法制备了Mn1Fe1-xCex/TiO2催化剂,以nh3为还原剂,考察了催化剂的脱硝性能及抗硫再生性能。结果表明,Mn1Fe0.9Ce0.1/TiO2催化剂表现出最佳的脱硝活性和优良的抗硫性能,在140℃时NO转化率可达到100%。在烟气中通入的SO2浓度小... 详细信息

通过共沉淀法制备了Mn1Fe1-xCex/TiO2催化剂,以nh3为还原剂,考察了催化剂的脱硝性能及抗硫再生性能。结果表明,Mn1Fe0.9Ce0.1/TiO2催化剂表现出最佳的脱硝活性和优良的抗硫性能,在140℃时NO转化率可达到100%。在烟气中通入的SO2浓度小于等于80mg/m3时,催化剂只发生可逆性中毒,当SO2浓度大于80mg/m3时,在催化剂表面会生成硝酸盐及硫酸盐等物质导致不可逆失活,但中毒失活催化剂在经水洗后可实现再生,NO的转化率可基本恢复至新鲜催化剂水平。

关键词： nh3选择性催化还原低温 Mn1FexCe1-x/TiO2催化剂抗硫性再生

NO_2对Cu/SAPO-34分子筛催化剂上nh_3选择性催化还原NO性能的影响

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物理化学学报 2014年第8期30卷 1567-1574页

作者：郝腾王军于铁王建强沈美庆天津大学化工学院绿色合成与转化教育部重点实验室天津300072 天津大学内燃机国家重点实验室天津300072

主要考察了NO2对Cu/SAPO-34分子筛催化剂在整个温度范围内(100-500°C)nh3选择性催化还原(SCR)NO性能的影响.研究所使用样品为新鲜Cu/SAPO-34催化剂在750°C下水热处理4 h的稳定期样品.通过X射线衍射(XRD)和扫描电子显微镜(SEM)对样品... 详细信息

主要考察了NO2对Cu/SAPO-34分子筛催化剂在整个温度范围内(100-500°C)nh3选择性催化还原(SCR)NO性能的影响.研究所使用样品为新鲜Cu/SAPO-34催化剂在750°C下水热处理4 h的稳定期样品.通过X射线衍射(XRD)和扫描电子显微镜(SEM)对样品的结构以及形貌进行表征,采用SCR活性评价、动力学实验以及原位漫反射傅里叶变换红外光谱(in situ-DRIFTS)表征催化剂的性能以及催化剂表面物种的变化.活性评价实验结果表明,NO2会抑制催化剂的低温(100-280°C)活性,但其存在会提高催化剂的高温(280°C以上)活性.与此同时,随着反应物中NO/NO2的摩尔比例减少,由于nh4NO3物种的分解,副产物(N2O)的浓度增大.动力学结果表明,Cu/SAPO-34催化剂上快速SCR反应的表观活化能(Ea=64.02 kJ?mol-1)比标准SCR反应的表观活化能(Ea=48.00 kJ?mol-1)更大.In situ-DRIFTS实验结果表明NO比NO2更容易在催化剂表面形成硝酸盐,并且NO2更容易与吸附在Br?nsted酸性位上的nh3物种反应生成nh4NO3.低温下,催化剂表面的nh4NO3物种会覆盖SCR反应的活性位,造成活性降低,但在高温时,形成的nh4NO3物种一部分会被NO还原为N2,而另一部分会直接热分解为N2O,造成催化剂的选择性降低.

关键词： nh3选择性催化还原 NOx(NO和NO2) Cu SAPO-34 漫反射傅里叶变换红外光谱硝酸铵

α-Fe_2O_3表面结构对nh_3选择性催化还原NO活性的影响(英文)

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物理化学学报 2012年第1期28卷 184-188页

作者：杨兴业李斌孙亮黄志伟成晓敏张韬伟唐幸福中北大学化工与环境学院太原030051 复旦大学环境科学与工程系上海200433

通过水热法合成了两种具有不同形貌的α-Fe2O3纳米棒和纳米立方体,并探索了它们的中温nh3选择性催化还原(nh3-SCR)NO的活性.nh3-SCR测试表明α-Fe2O3纳米棒具有更高的催化活性.X射线粉末衍射(XRD)、场发射扫描电镜(FE-SEM)和高分辨透射... 详细信息

通过水热法合成了两种具有不同形貌的α-Fe2O3纳米棒和纳米立方体,并探索了它们的中温nh3选择性催化还原(nh3-SCR)NO的活性.nh3-SCR测试表明α-Fe2O3纳米棒具有更高的催化活性.X射线粉末衍射(XRD)、场发射扫描电镜(FE-SEM)和高分辨透射电镜(HRTEM)结构分析表明:α-Fe2O3纳米棒暴露有高表面能的{110}活性面,而纳米立方体暴露的主要是低表面能的{012}晶面.H2程序升温还原(H2-TPR)和NO程序升温脱附(NO-TPD)结果证明纳米棒比纳米立方体具有更高的氧化还原性能.因此,α-Fe2O3纳米棒由于暴露高表面能的活性面具有比纳米立方体更高的nh3-SCR性能.

关键词： NO α-Fe2O3 nh3选择性催化还原表面结构影响

nh_3-SCR反应过程中nh_3和NO_x在Cu/SAPO-34分子筛催化剂上的吸附特性和作用(英文)

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物理化学学报 2013年第7期29卷 1550-1557页

作者：石琳于铁王欣全王军沈美庆天津大学化工学院绿色合成与转化教育部重点实验室天津300072 天津大学内燃机国家重点实验室天津300072

通过离子交换法制得Cu/SAPO-34菱沸石分子筛催化剂,同时研究了nh3和NOx(NO和NO2)在该催化剂上的吸附位、吸附强度、吸附量和吸附速率,得到了不同反应气氛在Cu/SAPO-34上的吸附性能及其在nh3选择性催化还原(nh3-SCR)反应中的作用.研究采... 详细信息

通过离子交换法制得Cu/SAPO-34菱沸石分子筛催化剂,同时研究了nh3和NOx(NO和NO2)在该催化剂上的吸附位、吸附强度、吸附量和吸附速率,得到了不同反应气氛在Cu/SAPO-34上的吸附性能及其在nh3选择性催化还原(nh3-SCR)反应中的作用.研究采用瞬态实验、程序升温脱附(TPD)和漫反射傅里叶变换红外光谱(DRIFTS)等方法进行表征实验.瞬态实验结果表明nh3是吸附性气体.程序升温脱附实验和红外漫反射实验结果表明nh3可以吸附在布朗斯特和路易斯酸性位上形成不同的nh3物种,它们显示不同的SCR活性.nh3在Cu2+上的吸附速率最快,且键强最强.NOx可以氧化并以硝酸盐/亚硝酸盐的形式吸附在Cu物种上.最后,本文讨论了nh3选择性催化还原反应过程中在Cu物种上的中间物种并推测反应机理.

关键词： nh3选择性催化还原 NOx(NO和NO2) Cu/SAPO-34 漫反射傅里叶变换红外光谱吸附物种

菱沸石在柴油车尾气NO_x催化净化中的应用

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化学进展 2016年第12期28卷 1860-1869页

作者：谢利娟石晓燕刘福东阮文权江南大学环境与土木工程学院无锡214122 江苏省厌氧生物技术重点实验室无锡214122 中国科学院生态环境研究中心北京100085 中国科学院大学北京100049

柴油车尾气NO_x控制是目前大气污染控制领域的重要研究内容,对改善城市大气污染现状有着极其重要的作用。nh_3选择性催化还原NO_x(nh_3-SCR)是应用于该领域的主流技术之一。近年来,以具有菱沸石(chabazite,CHA)结构的分子筛为载体负载C... 详细信息

柴油车尾气NO_x控制是目前大气污染控制领域的重要研究内容,对改善城市大气污染现状有着极其重要的作用。nh_3选择性催化还原NO_x(nh_3-SCR)是应用于该领域的主流技术之一。近年来,以具有菱沸石(chabazite,CHA)结构的分子筛为载体负载Cu制备的Cu-CHA(Cu-SSZ-13和Cu-SAPO-34)系列催化剂,因其优秀的nh_3-SCR活性和良好的水热稳定性,成为学者们关注的热点。本文首先从制备方法及反应条件对Cu-CHA催化性能的影响和nh_3-SCR反应机理这几个方面系统阐述Cu基菱沸石在柴油车尾气NO_x催化净化领域的研究进展;然后总结了负载其他过渡金属和稀土金属制备的M-CHA分子筛催化剂在nh_3-SCR反应中的应用,指出双活性中心菱沸石催化剂在nh_3-SCR领域表现出的优势;在此基础上对菱沸石nh_3-SCR催化剂的进一步改良做出展望。

关键词： NOx控制 nh3选择性催化还原菱沸石反应机理双活性中心

双金属交换的Cu-Mn/SSZ-39催化剂的nh_(3)-SCR脱硝性能

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精细化工 2021年第8期38卷 1621-1627,1692页

作者：高梓寒穆杨杨润农傅广赢孙明余林广东工业大学轻工化工学院广州市清洁交通能源化学重点实验室广东广州510006 中山大学化学学院广东广州510275

以SSZ-39为载体,采用离子交换法制备不同铜锰物质的量比的Cu-Mn/SSZ-39分子筛催化剂,并考察其在以nh3为还原剂的选择性催化还原NO反应(nh3-SCR)中的脱硝活性。通过XRD、SEM、N_(2)吸脱附、nh_(3)-TPD、H_(2)-TPR、XPS、ICP等对催化剂的... 详细信息

以SSZ-39为载体,采用离子交换法制备不同铜锰物质的量比的Cu-Mn/SSZ-39分子筛催化剂,并考察其在以nh3为还原剂的选择性催化还原NO反应(nh3-SCR)中的脱硝活性。通过XRD、SEM、N_(2)吸脱附、nh_(3)-TPD、H_(2)-TPR、XPS、ICP等对催化剂的结构、形貌、表面酸性等进行表征。结果表明,Cu^(2+)提供主要的反应活性位,使催化剂具有良好的脱硝活性和N_(2)选择性;Mn^(2+/3+)交换提高了催化剂的表面酸性,特别是增加了弱Lewis酸的含量;Cu^(2+)、Mn^(2+/3+)双金属交换的Cu-Mn/SSZ-39催化剂具有良好的低温脱硝活性和水热稳定性。当Cu与Mn的物质的量比为1∶0.6时,Cu-Mn(0.6)/SSZ-39具有最低的起燃温度(T_(50)为125℃),在184~433℃的宽温度范围内NO转化率达到90%以上,并在450℃内保持90%以上的N_(2)选择性。水热老化后的Cu-Mn/SSZ-39-A基本保持了原有的晶型、形貌和脱硝活性,体现了良好的水热稳定性。

关键词：双金属交换 SSZ-39 nh3选择性催化还原氮氧化物水热稳定性催化技术