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mn-ce-ox/tio2催化剂的浸渍法制备及其脱硝性能的研究

Mn-Ce-Ox/TiO2催化剂的浸渍法制备及其脱硝性能的研究

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作者：任卫辉上海应用技术大学

学位级别：硕士

化石燃料燃烧、汽车尾气排放的氮氧化物引发了一系列诸如温室效应、光化学烟雾、酸雨等环境问题,并且危害到了人类身体的健康。在对NO的治理技术上,传统的VO-WO(或Mo O)/tio SCR催化剂已在商业上用于固定燃烧源,尤其是燃煤发电厂。但是... 详细信息

化石燃料燃烧、汽车尾气排放的氮氧化物引发了一系列诸如温室效应、光化学烟雾、酸雨等环境问题,并且危害到了人类身体的健康。在对NO的治理技术上,传统的VO-WO(或Mo O)/tio SCR催化剂已在商业上用于固定燃烧源,尤其是燃煤发电厂。但是,这些催化剂不可避免地存在一些钒物种的生物毒性、对碱金属的耐受性差、相对窄的工作温度范围和高温下NO的形成等问题。对此,锰基低温脱硝催化剂成为研究热点,本文主要对mn-ce-O/tio催化剂的浸渍法制备及其脱硝性能进行研究。(1)mn和ce不同的浸渍顺序所制备的催化剂脱硝活性也不同,其中共浸渍制备所得的mn-ce-O/tio催化剂低温脱硝活性与抗水抗硫性能最佳,通过对三种催化剂进行的N吸脱附、XRD、XPS及H-TPR表征结果发现,共浸渍的mn-ce/tio催化剂比表面积最大、表面的mn、ce以及化学吸附氧含量最高、并且mn与ce之间存在较好的协同作用,这些都是其低温SCR活性较高的原因。(2)通过普通浸渍、超声辅助浸渍和柠檬酸络合浸渍法制备三种不同的mn-ce-O/tio催化剂。结果表明,浸渍方法的改进对mn-ce-O/tio催化剂低温NH-SCR脱硝性能也有较大的影响。其中柠檬酸络合浸渍法制备的催化剂(MCT-CA)在125 C就达到了100%的NO转化率,抗硫性能也比其他两种方法制备的催化剂要好,值得注意的是,10%的水汽对其几乎没有影响。通过表征发现,大的比表面积和较强的NH和NO吸附能力、表面丰富的对反应有利的离子、较好的NO氧化性能都是其催化性能最佳的原因。(3)MCT-CA相比普通浸渍法制备的催化剂(MCT)有更好的抗Pb中毒性能。Pb毒化后的催化剂均有所减小,但MCT-CA催化剂受到的影响程度相比MCT较小。并且表征发现,Pb的掺杂使两个催化剂表面的mn、ce、O含量都有一定的下降。此外,根据原位红外表征结果可知,MCT-CA-Pb比MCT-Pb催化剂有更强的NH和NO吸附能力。

关键词： NH3-SCR 低温脱硝 mn-ce-ox/tio2 浸渍抗Pb

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mn-ce-ox/tio2的制备及其催化NH3-SCR反应性能的研究

Mn-Ce-Ox/TiO2的制备及其催化NH3-SCR反应性能的研究

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作者：叶琳倩上海应用技术大学

学位级别：硕士

化石能源是现代社会工业生产和汽车的主要能源。然而在燃烧过程中,会释放出大量的氮氧化物(NO),对环境和人类造成诸多不利的影响。为控制NO的排放,近年来各国纷纷制定了严格的法律法规及政策。其中,以NH为还原剂的选择性催化还原(NH-SCR... 详细信息

化石能源是现代社会工业生产和汽车的主要能源。然而在燃烧过程中,会释放出大量的氮氧化物(NO),对环境和人类造成诸多不利的影响。为控制NO的排放,近年来各国纷纷制定了严格的法律法规及政策。其中,以NH为还原剂的选择性催化还原(NH-SCR)技术被认为是减少NO排放最有前景的技术。传统的钒基商用SCR催化剂存在工作温度较高(300～400 C)、钒具有毒性、易受高浓度的粉尘和SO影响等问题。为了克服这些问题,研究人员努力开发无钒低温NH-SCR催化剂。近年来,mn基催化剂(尤其是mn-ce-O/tio),被认为是用于NH-SCR反应最有效和最广泛研究的催化剂,这得益于其优异的NH吸附能力和氧化还原性能,但其仍然存在N选择性低、容易因SO失活等问题。因此,本文以表面浸渍燃烧法为起点来改进mn-ce-Otio催化剂,进而探索研究燃料种类对其的影响,且对其进行了氯(Cl)中毒的研究,主要为以下内容:1.制备方法对mn-ce-O/tio催化剂NH-SCR性能的影响通过表面浸渍燃烧法、沉积-沉淀法和浸渍法分别制备了MCT-IC、MCT-DP和MCT-IM催化剂。发现MCT-IC催化剂具有最好的活性且其对HO和SO表现出较好的耐受性,且其在不同空速下具有较好的适应性和稳定性。这主要归因于MCT-IC催化剂具有高表面积、较小的平均孔径、锰和铈活性物种的高分散度、较强的表面酸性以吸附NH、良好的氧化还原能力以及高含量的mn、ce、化学吸附氧(O)。2.燃料种类对表面浸渍燃烧法制备mn-ce-O/tio催化剂的影响通过表面浸渍燃烧法制备mn-ce-O/tio催化剂,探究改变燃料种类(甘氨酸、柠檬酸、尿素)对其脱硝性能的影响。发现燃料为甘氨酸时,制得的MCT-G催化剂表现出较好的催化活性且其对HO和SO表现出较好的耐受性。这主要归因于,MCT-G催化剂具有高比表面积、高分散度的锰和铈活性物种、较强的NH吸附能力、最高的mn、ce含量以及良好的氧化还原能力,且通过红外表征可知MCT-G催化剂拥有适当B酸和L酸比例,因而其具有最高的催化活性。***-ce-O/tio催化剂抗Cl中毒性能的研究研究了掺杂Cl对MCT-G和MCT-IM催化剂的NH-SCR反应性能的影响。结果发现,比表面积的减小、锰和铈物种的晶化程度提高、氧化还原性的减弱以及mn和ce含量、表面NH和NO吸附量的降低是Cl造成MCT-G和MCT-IM催化剂失活的主要原因。但MCT-G催化剂受Cl的影响较小,表现出较好的耐Cl中毒性能。

关键词：氮氧化物 NH3-SCR mn-ce-ox/tio2 浸渍-燃烧法抗Cl性能

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mn-ce-ox/tio2催化剂的制备及其低温NH3-SCR脱硝性能的研究

Mn-Ce-Ox/TiO2催化剂的制备及其低温NH3-SCR脱硝性能的研究

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作者：晁梦茜上海应用技术大学

学位级别：硕士

氮氧化物（Nox）的排放可引发一系列的环境问题,对人类的生存环境和身体健康都有很大的威胁。氨选择性催化还原（NH3-SCR）技术因其技术成熟、脱硝效率高、实际操作简单等优点而被广泛应用。工业上广泛使用的V2O5-WO3（MoO3）/tio2催化... 详细信息

氮氧化物（Nox）的排放可引发一系列的环境问题,对人类的生存环境和身体健康都有很大的威胁。氨选择性催化还原（NH3-SCR）技术因其技术成熟、脱硝效率高、实际操作简单等优点而被广泛应用。工业上广泛使用的V2O5-WO3（MoO3）/tio2催化剂存在操作温度高、毒性强、易造成二次污染等缺点。因此,需要开发一种低污染、低成本、低温下脱硝效率高的NH3-SCR催化剂。mn基催化剂尤其是mn-ce-ox/tio2催化剂因无毒和具有较强的低温氧化还原能力而成为了目前研究的热点,但其反应温度窗口窄、N2选择性低及抗硫性能差。因此,本文通过改进mn-ce-ox/tio2催化剂的制备方法及制备条件来优化其低温NH3-SCR脱硝性能,主要研究内容如下:（1）探究不同制备方法对mn-ce-ox/tio2催化剂低温脱硝性能的影响。结果表明,与溶胶-凝胶法和柠檬酸络合法相比,采用共沉淀法制备的mn-ce-ox/tio2（MCT-CP）催化剂具有最佳的SCR活性和优异的N2选择性。其原因是MCT-CP催化剂拥有最大的比表面积、较强的NH3和NO吸附能力以及表面含有较高比例的mn4+、ce3+和吸附氧。此外,MCT-CP催化剂拥有较好的抗硫性能。（2）探究了不同老化温度对共沉淀法制备mn-ce-ox/tio2催化剂低温脱硝性能的影响。结果表明,老化温度为30℃制备的MCT-30催化剂具有较高的低温SCR催化活性,主要归因于MCT-30催化剂表面mn物种和ce物种的高度分散,高含量的mn4+和表面吸附氧Oα,还原峰面积大和酸性位点多。（3）探究了沉淀剂种类对共沉淀法制备mn-ce-ox/tio2催化剂低温脱硝性能的影响。结果表明,沉淀剂阳离子（NH4+和Na+）对SCR催化活性的影响很大。NH4+型沉淀剂（氨水和碳酸铵）制备的mn-ce-ox/tio2催化剂具有较优的Nox转化率,可归因于催化剂表面存在结晶相的tio2,ce和mn物种高度分散在催化剂表面,mn4+、ce3+和Oα相对含量较高以及表面有大量的酸性位点。

关键词：氮氧化物低温脱硝 NH3-SCR mn-ce-ox/tio2

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