Mn-Ce-Ox/TiO2的制备及其催化NH3-SCR反应性能的研究

作     者：叶琳倩 

作者单位：上海应用技术大学 

学位级别：硕士

导师姓名：毛东森;夏建超

授予年度：2021年

学科分类：083002[工学-环境工程] 0830[工学-环境科学与工程（可授工学、理学、农学学位）] 081705[工学-工业催化] 08[工学] 0817[工学-化学工程与技术] 

主      题：氮氧化物 NH3-SCR Mn-Ce-Ox/TiO2 浸渍-燃烧法 抗Cl性能 

摘      要：化石能源是现代社会工业生产和汽车的主要能源。然而在燃烧过程中,会释放出大量的氮氧化物(NO),对环境和人类造成诸多不利的影响。为控制NO的排放,近年来各国纷纷制定了严格的法律法规及政策。其中,以NH为还原剂的选择性催化还原(NH-SCR)技术被认为是减少NO排放最有前景的技术。传统的钒基商用SCR催化剂存在工作温度较高(300～400 C)、钒具有毒性、易受高浓度的粉尘和SO影响等问题。为了克服这些问题,研究人员努力开发无钒低温NH-SCR催化剂。近年来,Mn基催化剂(尤其是Mn-Ce-O/TiO),被认为是用于NH-SCR反应最有效和最广泛研究的催化剂,这得益于其优异的NH吸附能力和氧化还原性能,但其仍然存在N选择性低、容易因SO失活等问题。因此,本文以表面浸渍燃烧法为起点来改进Mn-Ce-OTiO催化剂,进而探索研究燃料种类对其的影响,且对其进行了氯(Cl)中毒的研究,主要为以下内容:1.制备方法对Mn-Ce-O/TiO催化剂NH-SCR性能的影响通过表面浸渍燃烧法、沉积-沉淀法和浸渍法分别制备了MCT-IC、MCT-DP和MCT-IM催化剂。发现MCT-IC催化剂具有最好的活性且其对HO和SO表现出较好的耐受性,且其在不同空速下具有较好的适应性和稳定性。这主要归因于MCT-IC催化剂具有高表面积、较小的平均孔径、锰和铈活性物种的高分散度、较强的表面酸性以吸附NH、良好的氧化还原能力以及高含量的Mn、Ce、化学吸附氧(O)。2.燃料种类对表面浸渍燃烧法制备Mn-Ce-O/TiO催化剂的影响通过表面浸渍燃烧法制备Mn-Ce-O/TiO催化剂,探究改变燃料种类(甘氨酸、柠檬酸、尿素)对其脱硝性能的影响。发现燃料为甘氨酸时,制得的MCT-G催化剂表现出较好的催化活性且其对HO和SO表现出较好的耐受性。这主要归因于,MCT-G催化剂具有高比表面积、高分散度的锰和铈活性物种、较强的NH吸附能力、最高的Mn、Ce含量以及良好的氧化还原能力,且通过红外表征可知MCT-G催化剂拥有适当B酸和L酸比例,因而其具有最高的催化活性。***-Ce-O/TiO催化剂抗Cl中毒性能的研究研究了掺杂Cl对MCT-G和MCT-IM催化剂的NH-SCR反应性能的影响。结果发现,比表面积的减小、锰和铈物种的晶化程度提高、氧化还原性的减弱以及Mn和Ce含量、表面NH和NO吸附量的降低是Cl造成MCT-G和MCT-IM催化剂失活的主要原因。但MCT-G催化剂受Cl的影响较小,表现出较好的耐Cl中毒性能。