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建筑外墙保温材料中hbcd赋存、释放特征及环境暴露影响

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建筑外墙保温材料中HBCD赋存、释放特征及环境暴露影响

作者：曹怡新乡医学院

学位级别：硕士

背景近年来,我国建筑数量及规模不断增长,随着节能标准的不断提高,建筑外墙保温材料(Building external insulation materials,BEIM)需求和供给量急剧上升。20世纪60年代以来,六溴环十二烷(Hexabromocyclododecane,hbcd)作为一种高溴含... 详细信息

背景近年来,我国建筑数量及规模不断增长,随着节能标准的不断提高,建筑外墙保温材料(Building external insulation materials,BEIM)需求和供给量急剧上升。20世纪60年代以来,六溴环十二烷(Hexabromocyclododecane,hbcd)作为一种高溴含量的脂环族溴代阻燃剂,在有机BEIM中的使用持续增加。hbcd是以物理混合形式添加到聚苯乙烯母体中,极易通过各种形式释放到环境中。hbcd具有生物放大效应、生物累积性、长距离迁移性和多种毒性作用,明确我国最大hbcd贮存和使用源——BEIM中hbcd的释放特征及其环境健康影响至关重要。目的通过实验测定、企业和相关文献调研、排放清单构建,揭示我国BEIM中hbcd的赋存特征和释放特征,探讨hbcd释放可能的环境暴露健康风险,明确我国所面临的hbcd处置现状和潜在影响,并为后续BEIM中hbcd向不同环境介质迁移规律研究和BEIM废弃物中hbcd无害化处置提供可能的技术支撑和决策建议。方法1.选取保温材料产能相对集中的河南省洛阳市典型建筑施工企业和垃圾场开展采样工作,并依据化学成分不同分别采集发泡聚苯乙烯(Expanded polystyrene,EPS)和挤塑聚苯乙烯(Extruded polystyrene,XPS)有机BEIM样品;采用三重四级杆气相色谱-质谱联用仪(Gas chromatography mass spectrometry,GC-MS)对样品中的hbcd含量进行定性定量分析;2.构建BEIM整个生命周期中不同阶段hbcd释放的排放因子数据库和我国BEIM活动水平数据库,采用排放因子法计算获得有机BEIM中hbcd排放特征。3.文献调研确定不同地区环境空气中hbcd浓度水平,构建模型系统,计算不同人群hbcd的日均暴露剂量,评估不同人群大气hbcd暴露可能的非致癌风险。结果***中,溴代阻燃剂hbcd的非对映异构体以α-hbcd和γ-hbcd为主,XPS中hbcd的实际浓度明显高于EPS,XPS中hbcd非对映异构体浓度大小顺序为:α-hbcd>β-hbcd>γ-hbcd,EPS中hbcd非对映异构体浓度大小顺序为γ-hbcd>α-hbcd>β-hbcd。***不同生命周期阶段中hbcd排放特征:热切割0.82 t、自然释放3.90 t、垃圾渗滤液中16008.72 g/L;2000-2020年排放特征:热切割10.84 t、自然释放52.12t、垃圾渗滤液中211670.92 g/L;2021年底排放特征:热切割8.29 t、自然释放39.86t、垃圾渗滤液中161866.00 g/L;2010-2017年排放特征:热切割2.51-3.33 t,依次为2.51 t、2.68 t、3.06 t、3.33 t、3.30 t、2.77 t、2.83 t和3.00 t,自然释放12.04-16.02 t,依次为12.04 t、12.88 t、14.71 t、16.02 t、15.86 t、13.33 t、13.59 t和14.44 t,垃圾渗滤液中48914.02-65048.91 g/L,依次为48914.02 g/L、52294.86 g/L、59743.12 g/L、65048.91 g/L、64412.21 g/L、54118.99 g/L、55180.15 g/L和58628.91 g/L。***不同生命周期阶段中hbcd排放特征:热切割0.32 t、自然释放0.01 t、垃圾渗滤液中10284.67 g/L;2000-2020年排放特征:热切割4.21 t、自然释放0.19 t、垃圾渗滤液中135986.25 g/L;2021年底排放特征:热切割3.22 t、自然释放0.14 t、垃圾渗滤液中103989.49 g/L;2010-2017年排放特征:热切割0.35-0.46 t,依次为0.35t、0.37 t、0.42 t、0.46 t、0.46 t、0.38 t、0.39 t和0.42 t,自然释放均为0.02 t,垃圾渗滤液中11183.24-14872.17 g/L,依次为11183.24 g/L、11956.20 g/L、13659.10 g/L、14872.17 g/L、14726.60 g/L、12373.25 g/L、12615.87 g/L和13404.36 g/L。4.研究涉及的国内外10个城市、地区中,儿童和成人非致癌风险值大小顺序均为布拉格>莱州湾>北京>韩国>布尔诺>大连>上海>广东>五大湖盆地>芝加哥,儿童非致癌风险均高于成人。结论本研究基于实测获得了有机BEIM中hbcd的浓度水平和非对映异构体分布特征,构建了BEIM整个生命周期中不同阶段hbcd释放的排放因子数据库和我

关键词： hbcd BEIM 非对映异构体释放特征环境暴露影响

六溴环十二烷（hbcd）对秀丽隐杆线虫的毒性效应及作用机制

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六溴环十二烷（HBCD）对秀丽隐杆线虫的毒性效应及作用机制

作者：陈海波华东理工大学

学位级别：硕士

六溴环十二烷(hbcd)是一种脂环族添加型的溴化阻燃剂,广泛用于建材产品、电子设备、纺织物、汽车配件家具等材料中。目前在大气、土壤、水体、生物体,甚至人体中均己检测出hbcd的存在。研究表明hbcd具有生殖毒性、神经毒性和发育毒性等... 详细信息

六溴环十二烷(hbcd)是一种脂环族添加型的溴化阻燃剂,广泛用于建材产品、电子设备、纺织物、汽车配件家具等材料中。目前在大气、土壤、水体、生物体,甚至人体中均己检测出hbcd的存在。研究表明hbcd具有生殖毒性、神经毒性和发育毒性等。hbcd的毒性研究主要以小鼠等啮齿类动物和斑马鱼等水生生物作为模式生物,但是hbcd对土壤中无脊椎动物的毒性研究较少。秀丽隐杆线虫是一种生活在土壤的无脊椎动物,在土壤生态系统中具有重要地位。因其生活周期短,生殖能力强及遗传背景清晰等优点,一直以来被应用广泛于毒理学研究。本研究通过以秀丽隐杆线虫作为模式生物,从生理、生化、分子水平,研究hbcd急性暴露、亚急性及慢性暴露对秀丽隐杆线虫的毒性效应,进一步阐明hbcd的毒性效应及作用机制。本研究主要的研究结果如下:(1)200nMhbcd显著降低秀丽隐杆线虫的体长、运动行为水平以及产卵率,其中运动行为是最为敏感的生理指标,并且秀丽隐杆线虫亚急性暴露比急性暴露更加敏感。200 nMhbcd显著提高线虫体内ROS水平和细胞凋亡水平,表明hbcd暴露可能通过氧化损伤和细胞凋亡的途径对线虫产生毒性效应。hbcd亚急性暴露浓度为200 nM时,秀丽隐杆线虫体内绝大部分胁迫相关基因表达量会显著升高,体现了线虫体内的压力应激反应。相关性分析显示,hsp-16.2及sod-3基因表达与毒性效应具有显著的相关性,表明hsp-16.2和sod-3基因可能在hbcd引起毒性效应中占据重要地位。(2)在200 nM hbcd亚急性暴露(F0代)的子代(F1代)中,秀丽隐杆线虫运动行为水平会受到显著降低,且ROS水平和细胞凋亡水平会显著上升,表明hbcd可能通过氧化应激和细胞凋亡的途径对子代产生毒性效应,且毒性效应会从F0代传递到F1代。在200nMhbcd亚急性暴露的子代中,秀丽隐杆线虫体内大部分胁迫相关基因的表达量会显著提高,主要是氧化应激及细胞凋亡相关基因。与F1代秀丽隐杆线虫体内的胁迫基因表达量相比,hbcd能更加显著提高F0代胁迫相关基因表达量,表明压力应激反应在子代得到一定程度的减弱。(3)当hbcd慢性暴露浓度为20nM时,秀丽隐杆线虫的体长和运动行为水平均会显著降低,其中头部摆动频率是最为敏感的生理指标。hbcd慢性暴露浓度为20 nM时,秀丽隐杆线虫体内ROS水平、肠道内脂褐素累积及细胞凋亡水平会显著性上升,并且暴露后的秀丽隐杆线虫经抗氧化剂处理后,其运动行为水平、ROS水平及细胞凋亡水平会得到一定程度的恢复,进一步表明hbcd是通过氧化应激和细胞凋亡的途径对线虫产生毒性效应。当hbcd慢性暴露浓度为20 nM时,秀丽隐杆线虫体内大部分胁迫相关基因表达量会显著提高,其中主要是氧化应激和细胞凋亡相关基因。20 nM hbcd暴露会对sod-3与cep-1两种基因缺陷型突变体产生更加明显的毒性效应,表明sod-3和cep-1基因可能在hbcd导致的慢性毒性效应中占据关键的作用。

关键词： hbcd 秀丽隐杆线虫氧化应激细胞凋亡胁迫相关基因表达

铁（III）-羧酸盐体系光降解水中hbcd的研究

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铁（III）-羧酸盐体系光降解水中HBCD的研究

作者：吴瑶华中科技大学

学位级别：硕士

hbcd是第三大应用最广泛的溴化阻燃剂，属于持久性有机污染物，具有生物富集性，对生物体产生神经毒性、基因毒性等危害作用，能威胁到人体健康和生命安全。现已检测到hbcd广泛存在于土壤、水体、空气及动物、人体中，水体中hbcd含量对... 详细信息

hbcd是第三大应用最广泛的溴化阻燃剂，属于持久性有机污染物，具有生物富集性，对生物体产生神经毒性、基因毒性等危害作用，能威胁到人体健康和生命安全。现已检测到hbcd广泛存在于土壤、水体、空气及动物、人体中，水体中hbcd含量对生物造成的影响很大，故控制和去除水环境中残留的hbcd具有重要意义，而常规的给水处理及污水处理工艺并不能有效去除hbcd，所以研究水环境中hbcd的有效降解去除方法是现阶段的一个重要方向。另外，水体中广泛存在铁(Ⅲ)、草酸、柠檬酸盐等物质，相关研究表明在铁(Ⅲ)-羧酸盐配合物体系下，对有机污染物具有良好的光降解效果。本文研究在模拟太阳光照射下铁(Ⅲ)-羧酸盐配合物体系对六溴环十二烷（hbcd）的光降解，探究其最优工艺条件及光降解机理，从而为含hbcd废水的处理提供一种高效节能的方法。实验研究的主要内容和结果如下： hbcd在铁(Ⅲ)-羧酸盐配合物体系下的光降解，探讨了该体系下铁(Ⅲ)-羧酸盐配比、pH值等因素对光降解效果的影响，研究了溶液中hbcd的光降解机理。研究结果显示：（1）在Fe(Ⅲ)/草酸配比一定时，hbcd的降解趋势依次为pH7.***.03.0;在Fe(Ⅲ)/柠檬酸盐配比一定时，hbcd的降解趋势依次为pH3.***.05.0，铁(Ⅲ)-柠檬酸盐配合物体系在近中性条件下对hbcd有较好的降解效果。（2）铁(Ⅲ)-羧酸盐配合物体系在模拟太阳光条件下降解hbcd，在pH、Fe(Ⅲ)浓度恒定时，随着羧酸盐量的增多，hbcd降解效果增强。（3） OH是在铁(Ⅲ)-羧酸盐配合物体系中hbcd光降解的的主要因素，在铁(Ⅲ)-柠檬酸盐体系中，还有其他因素对hbcd的降解产生影响，O2对光降解的作用相对较小。铁(Ⅲ)-柠檬酸盐/H2O2配合物在模拟太阳光下降解hbcd研究结果表明：（1）在三种光降解体系下降解hbcd的降解效率依次为：铁(Ⅲ)-柠檬酸盐体系＜铁(Ⅲ)-H2O2体系＜铁(Ⅲ)-柠檬酸盐/H2O2体系，加入H2O2对铁(Ⅲ)-柠檬酸盐体系降解hbcd有很大的促进作用，加入柠檬酸盐也对光Fenton体系降解hbcd有很大的促进效果。（2）在pH、H2O2浓度和Fe(Ⅲ)浓度一定时，随着柠檬酸盐浓度的增大，hbcd降解效率增强。（3）在铁(Ⅲ)-柠檬酸盐体系中添加H2O2能增大hbcd的光降解反应速率，但高浓度的H2O2条件，反而会降低hbcd降解的效率。（4）在Fe(Ⅲ)-柠檬酸盐/H2O2配比一定时，随着pH的变化，hbcd的降解趋势为pH3.***.05.0，该体系在近中性条件下对hbcd有较好的降解效果。（5） OH是铁(Ⅲ)-柠檬酸盐/H2O2体系中hbcd光降解的的主要因素，却不是唯一因素，O2在光降解中发挥的作用较小。本研究表明铁(Ⅲ)-羧酸盐体系和铁(Ⅲ)-柠檬酸盐/H2O2体系对hbcd废水具有较好的降解率，这对含hbcd的废水处理具有实际的指导意义。

关键词：铁(Ⅲ)-羧酸盐 hbcd H2O2 光降解

利用ESI/APCI-LC-MS/MS同时测定hbcd和TBC

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利用ESI/APCI-LC-MS/MS同时测定HBCD和TBC

分散固相萃取-超高效液相色谱-串联质谱法测定城市污水中2种溴代阻燃剂

第五届全国环境化学大会

作者：冯加永阮挺王亚韡史建波江桂斌中国科学院生态环境研究中心环境化学与生态毒理学国家重点实验室

＜正＞hbcd是一种添加性的溴代阻燃剂,广泛应用于泡沫塑料和纺织工业等方面。2001年其生产量已经达到16700公吨,其中约9500公吨被欧洲市场消耗。hbcd已经成为仅次于PBDE和TBBPA的世界第三大溴代阻燃剂。随着PBDE的限制使用,hbcd及其他... 详细信息

＜正＞hbcd是一种添加性的溴代阻燃剂,广泛应用于泡沫塑料和纺织工业等方面。2001年其生产量已经达到16700公吨,其中约9500公吨被欧洲市场消耗。hbcd已经成为仅次于PBDE和TBBPA的世界第三大溴代阻燃剂。随着PBDE的限制使用,hbcd及其他新型溴代阻燃剂已经做为其替代品而被大量使用。TBC就是一种最近在环境中发现的溴代阻燃剂,同样广泛应用于泡沫塑料和纺织工业的防火用途上。

关键词： hbcd TBC LC-MS/MS ESI APCI

来源： cnki会议评论

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环境化学 2016年第1期35卷 42-48页

作者：邹梦遥陶雪琴邓金川张磊仲恺农业工程学院环境科学与工程学院广州510225

建立了分散固相萃取-超高效液相色谱-串联质谱法准确测定城市污水中六溴环十二烷(hbcd)和三-(2,3-二溴丙基)异氰脲酸酯(TBC)的方法.对萃取剂用量、萃取时间、淋洗剂、洗脱剂及色谱分离和质谱测定等条件进行了优化.优化后方法为:待测水... 详细信息

建立了分散固相萃取-超高效液相色谱-串联质谱法准确测定城市污水中六溴环十二烷(hbcd)和三-(2,3-二溴丙基)异氰脲酸酯(TBC)的方法.对萃取剂用量、萃取时间、淋洗剂、洗脱剂及色谱分离和质谱测定等条件进行了优化.优化后方法为:待测水样加入同位素标记的回收率内标,用0.4 g Silica、C18和HLB(1∶1∶1)混合填料分散固相萃取,回收萃取剂后用5 m L的10%的甲醇水溶液淋洗,8 m L甲醇洗脱,氮吹浓缩,加入同位素标记的进样内标测定.方法在1—200μg·L-1范围线性关系良好,hbcd和TBC的线性相关系数R2>0.9986,检出限为0.6—1.2 ng·L-1.应用该方法在某大型污水处理厂各工艺段污水中检测出了α-hbcd,浓度水平为1.3—5.4 ng·L-1.该方法操作简单、灵敏度高,尤其适合城市污水复杂基质中hbcd和TBC的分析.

关键词： hbcd TBC 分散固相萃取高效液相色谱-串联质谱城市污水

Occurrence and distribution of hexabromocyclododecane in sediments from seven major river drainage basins in China

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Journal of Environmental Sciences 2013年第1期25卷 69-76页

作者： Honghua Li Hongtao Shang Pu Wang Yawei Wang Haidong Zhang Qinghua Zhang Guibin Jiang State Key Laboratory of Environmental Chemistry and Ecotoxicology Research Center for Eco-Environmental SciencesChinese Academy of Sciences

The concentrations and geographical distribution of hexabromocyclododecane （hbcd） were investigated in 37 composite surface sediments from seven major river drainage basins in China, including Yangtze River, Yellow River, Pearl River, Liaohe River, Haihe River, Tarim River and Ertix River. The detection frequency of hbcd was 54%, with the concentrations ranged from below limit of detection （LOD） to 206 ng/g dry weight. In general, the geographical distribution showed increasing trends from the upper reaches to the lower reaches of the rivers and from North China to Southeast China. Compared to other regions in the world, the average concentration of hbcd in sediments from Yangtze River drainage basin was at relatively high level, whereas those from other six river drainage basins were at lower or similar level. The highest hbcd concentration in sediment from Yangtze River Delta and the highest detection frequency of t-IBCD in Pearl River drainage basins suggested that the industrial and urban activities could evidently affect the hbcd distribution. hbcd diastereoisomer profiles showed that y-hbcd dominated in most of the sediment samples, followed by ct- and [3-hbcd, which was consistent with those in the commercial hbcd mixtures. Further risk assessment reflected that the average inventories of hbcd were 18.3, 5.87, 3.92, 2.50, 1.77 ng/cm2 in sediments from Pearl River, Haihe River, Tarim River, Yellow River and Yangtze River, respectively.

关键词： hbcd surface sediment Chinese river drainage basin distribution

Advances in the study of current-use non-PBDE brominated flame retardants and dechlorane plus in the environment and humans

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Science China Chemistry 2010年第5期53卷 961-973页

作者： LUO XiaoJun,CHEN SheJun,MAI BiXian & FU JiaMo State Key Laboratory of Organic Geochemistry Guangzhou Institute of Geochemistry,Chinese Academy of Sciences,Guangzhou 510640,China State Key Laboratory of Organic Geochemistry Guangzhou Institute of Geochemistry Chinese Academy of Sciences Guangzhou China

The fate of the high production volume,currently in use,and not regulated non-polybrominated diphenyl ether(PBDE) flame retardants,such as tetrabromobisphenol A(TBBPA) ,hexabromocyclododecane(hbcd) and dechlorane plus(DP),and the alternative flame retardants of PBDE,such as BTBPE and DBDPE,in the environment has attracted increasing attention and aroused concern due to the increasing regulation and phasing-out of *** paper reviews the distribution,bioaccumulation,human exposure and environmental behavior of those non-PBDE flame retardants in various environmental *** data gaps and needs for future research are discussed.

关键词： TBBPA hbcd BTBPE DBDPE DP

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我国六溴环十二烷应用以及行业减排措施探讨

环境科学与技术 2012年第1期35卷 191-194页

作者：钮珊海热提北京化工大学环境科学与工程技术中心北京100029

六溴环十二烷(hbcd)被列为斯德哥尔摩公约受审物质,其作为添加型阻燃剂在我国主要应用于挤出聚苯乙烯板材(XPS)、挤出聚苯乙烯泡沫塑料(EPS)和纺织涂料等领域。文章在对hbcd性质和环境风险进行概述的基础上,对我国hbcd的主要应用情况进... 详细信息

六溴环十二烷(hbcd)被列为斯德哥尔摩公约受审物质,其作为添加型阻燃剂在我国主要应用于挤出聚苯乙烯板材(XPS)、挤出聚苯乙烯泡沫塑料(EPS)和纺织涂料等领域。文章在对hbcd性质和环境风险进行概述的基础上,对我国hbcd的主要应用情况进行详细介绍,并从行业污染物减排和hbcd减排角度出发,针对各应用领域提出具体的减排措施,实现hbcd应用行业的减排。

关键词： hbcd 应用行业减排措施

Hexabromocyclododecane-induced Genotoxicity in Cultured Human Breast Cells through DNA Damage

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Biomedical and Environmental Sciences 2017年第4期30卷 296-300页

作者： LI Rui Jing GAO Hui NA Guang Shui LU Zi Hao YAO Yao YANG Fan Key Laboratory for Ecological Environment in Coastal Areas National Marine Environmental Monitoring Center Dalian 116023LiaoningChina Shanghai Ocean University Shanghai 201306China

To investigate the genotoxicity and reveal the potential toxicological mechanisms of Hexabromocyclododecane （hbcd）, human breast cells HBL-100 were exposed to a sequence of hbcd concentrations （0, 5, 10, and 50 mg/L） for 24 h. With a series of zymology and molecular biology methods, we found that hbcd induced dose-dependent oxidative stress on HBL-100 DNA. As revealed in q RT-PCR, activated prognostic factor ATM down-regulated tumor suppressor gene BRCA1 and prompted DNA repair genes h OGG1 and h MTH1 expression in lower concentrations of hbcd （〈 10 mg/L）. However, DNA repair were inhibited as well as cell proliferation rate by higher concentrations of hbcd （50 mg/L）. The results inferred that the genotoxicity of hbcd was dose-dependent and related to DNA repair pathway.

关键词： DNA hbcd Hexabromocyclododecane-induced Genotoxicity in Cultured Human Breast Cells through DNA Damage