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Biomass derived fe-n/c catalyst for efficiently catalyzing oxygen reduction reaction in both alkaline and neutral pH conditions

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chinese chemical Letters 2023年第1期34卷 465-468页

作者： Lin-Qian Yu Hao Wang Shu-La chen Te-Er Wen Bao-cheng Huang Ren-cun Jin Laboratory of Water Pollution Remediation School of Life and Environmental SciencesHangzhou Normal UniversityHangzhou 311121China

fe-n/c is a promising oxygen reduction reaction(ORR)catalyst to substitute the current widely used precious metal platinum.cost-effectively fabricating the fe-n/c material with high catalytic activity and getting in-depth insight into the responsible catalytic site are of great significance.In this work,we proposed to use biomass,tea leaves waste,as the precursor to prepare ORR catalyst.By adding 5%fecl3(wt%)into tea precursor,the pyrolysis product(i.e.,5%fe-n/c)exhibited an excellent four-electron ORR activity,whose onset potential was only 10 m V lower than that of commercial Pt/c.The limiting current density of 5%fe-n/c(5.75 m A/cm^(2))was even higher than Pt/c(5.44 m A/cm^(2)).compared with other biomass or metal organic frameworks derived catalysts,5%fe-n/c showed similar ORR activity.Also,both the methanol tolerance and material stability performances of as-prepared 5%fe-n/c catalyst were superior to that of Pt/c.X-ray adsorption fine structure characterization revealed that the fen4O2might be the possible catalytic site.An appropriate amount of iron chloride addition not only facilitated catalytic site formation,but also enhanced material conductivity and reaction kinetics.The results of this work may be useful for the fe based transition metal ORR catalyst design and application.

关键词： fe-n/c Oxygen reduction reaction Biomass fe coordination Polyphenol

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非贵金属fe-n/c电催化剂的制备及其氧还原性能研究

非贵金属Fe-N/C电催化剂的制备及其氧还原性能研究

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作者：白锁宏内蒙古大学

学位级别：硕士

能源是人类生存、社会进步和发展的物质基础。为应对现如今的能源危机,选用环境友好且高效再生的新能源燃料电池具有重要意义。氧还原反应(ORR)则是这类用于能量转换和储存的燃料电池中必不可少的步骤。迄今为止,贵金属铂及铂基材料被... 详细信息

能源是人类生存、社会进步和发展的物质基础。为应对现如今的能源危机,选用环境友好且高效再生的新能源燃料电池具有重要意义。氧还原反应(ORR)则是这类用于能量转换和储存的燃料电池中必不可少的步骤。迄今为止,贵金属铂及铂基材料被认为是用于催化各种环境中ORR的优异电催化剂,但是贵金属稀缺的储量和高昂的成本极大地限制了其规模化商业的应用。非贵金属催化剂价格低廉,性能提升空间大,有望取代贵金属基催化剂。本论文围绕非贵金属fe-n/c催化剂,从其制备方法的创新、氧化铈掺杂、与Pt的协同催化作用等方面进行研究,并考察了其组成、结构与ORR催化性能之间的关系规律。主要研究内容和结论如下:(1)采用高温热解法制备了负载ceO的fe-n/c催化剂。在fe-n/c合成过程中添加适量的ceO可以减少氮源损失,并有效地增加fe-n、c-n等氧还原反应活性位点,对提高ORR催化性能起决定性作用。在碱性条件下,与fe-n/c相比,添加1 wt%ceO制备的fe-n/c-ceO催化剂展现了优异的ORR性能,半波电位正向移动50 mV,达到0.862 V,起始电位、极限电流均显著提高,接近商业Pt/c催化剂。此外,由于ceO可以消除还原过程中产生的中间产物HO等,从而保护fe-n/c-ceO催化剂的活性位点不被破坏和腐蚀,大大提高了催化剂的稳定性;在进行10,000圈循环测试后,其半波电位仅负移18 mV,远小于fe-n/c催化剂的负移程度(39 mV)。(2)利用浸渍热解法制备的fe-n-c材料作载体,合成了超低载量Pt负载的Pt-fe-n-c催化剂。负载量低至0.5%的Pt团簇负载在fec和无定型碳的表面,均匀分散的Pt团簇与fe-n活性位点共同发挥催化作用,且与fe相关位点被石墨碳层包覆,可有效抑制ORR过程活性位点的破坏和腐蚀,有利于提高Pt-fe-n-c催化剂的ORR性能。在碱性条件下,半波电位0.900 V,起始电位达到1.00 V,性能明显优于商业Pt/c,其质量活性达到商业Pt/c的42.6倍;酸性条件下的电催化ORR性能也接近于商业Pt/c。在锌空气电池的应用中,更是表现出比Pt/c更高的功率密度。(3)首次采用明胶分散法制备了具有较大比表面积、高度分散和高密度fe-n活性位点的多孔fenc催化剂。该催化剂表现出极佳的ORR性能,碱性条件下半波电位可达0.930 V,起始电位达到1.07 V,在0.9 V时的动力学电流密度达到14.29 mA/cm,催化活性超过目前已报道的非贵金属催化剂,更是远超过商业Pt/c催化剂。

关键词：氧还原电催化剂 fe-n/c fe-nx 氧化铈低铂

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铁基纳米材料的制备及其氧还原性能研究

铁基纳米材料的制备及其氧还原性能研究

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作者：刘浩辉五邑大学

学位级别：硕士

燃料电池是目前发展前景最好的能源装置,其清洁高效、对地球环境几乎没有污染,可替代传统化石燃料以缓解能源稀缺和环境污染等问题。但燃料电池阴极的氧还原反应(ORR)动力学过程缓慢,需要商业化Pt/c来增强。Pt/c催化剂储量稀少、稳定性... 详细信息

燃料电池是目前发展前景最好的能源装置,其清洁高效、对地球环境几乎没有污染,可替代传统化石燃料以缓解能源稀缺和环境污染等问题。但燃料电池阴极的氧还原反应(ORR)动力学过程缓慢,需要商业化Pt/c来增强。Pt/c催化剂储量稀少、稳定性和耐甲醇性能差等缺点,限制了燃料电池的大规模使用。因此,探究研发成本低、高效稳定的ORR催化剂来替换商业化Pt/c成为当今研究的重点。本论文基于非贵金属fe元素,利用简单的方法制备了铁氮掺杂的碳材料,其ORR性能比市售Pt/c好,是当今有前途的非贵金属电催化剂之一。主要研究内容如下:(1)feO纳米颗粒负载的n掺杂碳空心纳米球催化剂:利用二氧化硅作为牺牲模板,合成了feO纳米颗粒负载的n掺杂碳空心纳米球催化剂(5-fe/nc-HnS-900)。催化剂5-fe/nc-HnS-900的BET表面积(1063.9 m g)比nc-HnS-900(974.6 m g)大,且具有丰富的介孔结构,促进ORR相关物种的有效运输和暴露更多的活性位点。feO纳米粒子与掺杂的氮元素之间的协同作用大大提高了催化剂5-fe/nc-HnS-900的ORR性能(半波电位为0.87 V)。此外,目标催化剂还具备优异稳定性和耐受甲醇能力。(2)碳纳米管缠绕的fe,n掺杂的碳纳米复合材料:我们采用简单的原位热解方法制备了碳纳米管缠结的fe,n掺杂的碳纳米复合材料(fe@nc-ZM)。催化剂fe@nc-ZM拥有较大的BET表面积(276.2 m g),丰富的介孔特征,fe,n掺杂以及各种物种之间的协同作用可以暴露更多的活性位点,并促进电导率和质量传输。受益于上述独特优势,fe@nc-ZM具有优异的ORR性能(E=0.82 V),比市售Pt/c(E=0.81 V)具有更正的电位。

关键词：燃料电池氧还原反应电催化 fe-n/c 碳纳米材料

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