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Effect of preparation methods on the performance of cufe-ssz-13 catalysts for selective catalytic reduction of NO_x with NH_3

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Journal of Environmental Sciences 2019年第7期31卷 195-204页

作者： Yijiao Wang Lijuan Xie Fudong Liu Wenquan Ruan School of Environment and Civil Engineering Jiangnan University Jiangsu Key Laboratory of Anaerobic Biotechnology Department of Civil Environmental and Construction Engineering Energy Conversion and Propulsion Cluster University of Central Florida

cufe-ssz-13 catalyst showed excellent performance in the selective catalytic reduction of NO_x with NH_3(NH_3-SCR) for diesel engine exhaust purification. To investigate the effect of preparation methods on NH_3-SCR performance, Fe was loaded into one-pot synthesized Cu-ssz-13 catalysts through solid-state ion-exchange(SSIE), homogeneous deposition precipitation(HDP) and liquid ion-exchange(IE), respectively. Three cufe-ssz-13 catalysts showed similar SO_2 resistance, which was better than that of Cu-ssz-13. The improvement was attributed to the protection of Fe species. Hydrothermal stability of three cufe-ssz-13 catalysts was significantly different, which was attributed to the state of active species caused by different preparation methods. Compared with the other two catalysts, more active species existed inside the zeolite pores of cufe-ssz-13 SSIE. During hydrothermal aging, the aggregation of these active species in the pores caused the collapse of catalyst structure, ultimately leading to the deactivation of cufe-ssz-13 SSIE. In contrast, Fe species was dispersed better on the surface over cufe-ssz-13 IE, enhancing the hydrothermal stability of catalysts. Consequently, Fe loading effectively improved the resistance of SO_2 and H_2O over Cu-ssz-13. For cufe-ssz-13, large amounts of active species located inside the zeolite pores are not beneficial for the hydrothermal stability.

关键词： NOxremoval cufe-ssz-13 Preparation methods Active species NH3-SCR performance

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cufe-ssz-13催化剂用于NH3选择性催化还原NOx的研究

CuFe-SSZ-13催化剂用于NH3选择性催化还原NOx的研究

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作者：王逸姣江南大学

学位级别：硕士

柴油车尾气排放的NOx是主要的城市大气污染物之一,NH选择性催化还原(NH-SCR)NOx技术是目前适合我国国情的柴油车尾气净化技术,该技术的核心是催化剂的研发。其中Cu-ssz-13催化剂表现出优异的催化性能而成为NH-SCR领域的研究热点。本文针... 详细信息

柴油车尾气排放的NOx是主要的城市大气污染物之一,NH选择性催化还原(NH-SCR)NOx技术是目前适合我国国情的柴油车尾气净化技术,该技术的核心是催化剂的研发。其中Cu-ssz-13催化剂表现出优异的催化性能而成为NH-SCR领域的研究热点。本文针对Cu-ssz-13催化剂在抗硫中毒性能上的局限性,在其基础上负载过渡金属Fe,制备系列cufe-ssz-13催化剂,解析系列催化剂的物化性质及活性物种的存在状态与NH-SCR活性之间的构效关系。进一步优化制备过程,优选出一种具有优异NH-SCR活性、良好水热稳定性和抗硫中毒能力的双活性中心分子筛催化剂cufe-ssz-13。探讨其NH-SCR反应机理和SO中毒机理,为该系列催化剂进一步优化和应用提供理论依据。主要研究成果如下:(1)分别采用固相离子交换法、均匀沉淀法和液相离子交换法将Fe负载在Cu-ssz-13催化剂上,得到物化性质有显著差异的三种cufe-ssz-13催化剂(cufe-ssz-13、cufe-ssz-13和cufe-ssz-13),解析其构效关系。Cu和Fe均是cufe-ssz-13催化剂的活性物种,有利于三种催化剂保持良好的新鲜催化活性。但活性物种的不同分布对水热稳定性造成显著影响,其中cufe-ssz-13催化剂的大部分活性物种聚集在催化剂内部,导致其水热老化过程中结构坍塌,催化剂失活;而cufe-ssz-13催化剂中大部分Fe物种均匀分布在表面,有效抑制了老化过程中活性物种的聚集,提高其水热稳定性。Fe的负载有效提高Cu-ssz-13催化剂对HO和SO的耐受能力,但是不同制备方法对cufe-ssz-13催化剂抗硫中毒性能的影响并不显著。综合新鲜催化活性、水热稳定性和抗硫中毒性能,优选液相离子交换法作为cufe-ssz-13催化剂的制备方法。(2)在优选液相离子交换法的基础上,对其制备条件进一步优化,得到催化活性、水热稳定性和抗硫中毒能力最佳的cufe-ssz-13催化剂。相比Cu-ssz-13,该催化剂的水热稳定性与抗硫中毒能力有显著提高,但低温活性有所降低。利用原位傅立叶变换红外光谱仪对该催化剂低温NH-SCR反应机理的研究发现,当反应温度大于150°C时,催化剂表面存在两条反应路径:第一条路径,NH吸附物种与NO反应生成NHNO,进而分解为N;第二条路径,NO直接与气态NH反应生成N。当温度降至120°C时,仅存在第一条反应路径。Fe的负载削弱了Cu-ssz-13催化剂上NO与气态NH的反应,导致cufe-ssz-13催化剂低温活性的下降。(3)在明确cufe-ssz-13催化剂低温NH-SCR反应机理的基础上,进一步研究其SO耐受能力及中毒机理。硫化过程中,cufe-ssz-13催化剂在短时间内达到严重中毒的程度。硫化温度越高,中毒程度越严重。水硫共存条件下的硫化会减弱该催化剂中毒程度。经过高温再生后,该催化剂的中高温活性有明显恢复。与硫化前相比,硫化后cufe-ssz-13催化剂的低温NH-SCR反应路径发生重大变化。保留NH吸附物种与NO之间的反应,但气态NH与NO之间的反应被阻断,同时新增一条反应路径,在催化剂表面SO物种上吸附活化的NO与气态NH之间的反应。但是新增反应路径的反应速率小于原有反应路径,导致cufe-ssz-13催化剂硫化后低温活性下降。

关键词：柴油车尾气NOx催化净化 NH3选择性催化还原 cufe-ssz-13 抗硫中毒性能硫中毒机理

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