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创新驱动，加快战略性新兴产业发展——吉林省第七届科学技术学术年会

作者：孙林平李飞张龙长春工业大学化学工程学院

分别采用离子液体萃取脱硫和过渡金属改性Y分子筛吸附脱硫,处理含有乙基噻吩的乙苯。结果表明稀土铈、镧交换的Y分子筛通过S-M键键合机理脱除乙基噻吩,其脱硫效果受体系内芳烃含量的影响小。而镍、铜交换的Y分子筛的脱硫效果受到乙苯的... 详细信息

分别采用离子液体萃取脱硫和过渡金属改性Y分子筛吸附脱硫,处理含有乙基噻吩的乙苯。结果表明稀土铈、镧交换的Y分子筛通过S-M键键合机理脱除乙基噻吩,其脱硫效果受体系内芳烃含量的影响小。而镍、铜交换的Y分子筛的脱硫效果受到乙苯的影响而大幅下降。cey吸附剂可以高效脱除乙苯中的乙基噻吩,在50℃,剂油比1:6的条件下处理3h,可以将乙苯中的硫含量从40降到2ppmw以下。

关键词：工业催化 cey 吸附脱硫

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噻吩在NaY和cey上脱附行为的研究

噻吩在NaY和CeY上脱附行为的研究

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第十五届全国分子筛大会

作者：刘道胜宋丽娟段林海徐静孙兆林中国石油大学(华东)化学化工学院辽宁石油化工大学辽宁石油化工重点实验室

利用智能重量分析仪(IGA)测定了噻吩在Na Y和Ce Y上的程序升温脱附曲线及其红外谱图,对非等温TPD曲线进行了解析并采用活化能分布模型计算了噻吩在这两种吸附剂上的脱附活化能。结果表明,噻吩在Na Y上为物理吸附,脱附活化能较小;噻吩在C... 详细信息

利用智能重量分析仪(IGA)测定了噻吩在Na Y和Ce Y上的程序升温脱附曲线及其红外谱图,对非等温TPD曲线进行了解析并采用活化能分布模型计算了噻吩在这两种吸附剂上的脱附活化能。结果表明,噻吩在Na Y上为物理吸附,脱附活化能较小;噻吩在Ce Y上则既有物理又有化学吸附,且其化学吸附有两种成键方式。

关键词： NaY cey

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Ce改性对Y型分子筛酸性及其催化转化性能的调变机制

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物理化学学报 2015年第2期31卷 344-352页

作者：张畅秦玉才高雄厚张海涛莫周胜初春雨张晓彤宋丽娟辽宁石油化工大学辽宁省石油化工催化科学与技术重点实验室辽宁抚顺113001 中国石油天然气股份有限公司石油化工研究院兰州化工研究中心兰州730060 中国石油大学(华东) 化学工程学院山东青岛266555

采用液相离子交换(LPIE)法制备了不同离子交换度的Ce Y分子筛.运用电感耦合等离子发射光谱(ICPAES)、X射线衍射(XRD)、N2吸附等温线和氨气程序升温脱附(NH_3-TPD)等方法对其进行表征,采用原位傅里叶变换红外(in situ FTIR)光谱技术分别... 详细信息

采用液相离子交换(LPIE)法制备了不同离子交换度的Ce Y分子筛.运用电感耦合等离子发射光谱(ICPAES)、X射线衍射(XRD)、N2吸附等温线和氨气程序升温脱附(NH_3-TPD)等方法对其进行表征,采用原位傅里叶变换红外(in situ FTIR)光谱技术分别以吡啶和噻吩作为探针分子研究了Ce改性对Y型分子筛酸性能和催化转化性能的影响规律.结果表明,Ce离子改性不改变Y型分子筛晶体的基本骨架,但改变其精细结构.分子筛改性过程中Ce物种优先定位于方钠石(SOD)笼,随着稀土离子含量增大,逐渐出现在超笼中.Ce离子交换过程中产生一定量的Brnsted(B)酸中心,且其量与强度随着Ce含量的增大均呈现先增加后平稳的趋势.同时,Ce离子交换产生与非骨架铝物种和铈物种有关的两种强度不同的Lewis(L)酸中心,且两者均随着Ce含量的增大而增大.噻吩吸附红外光谱表明,由于Ce离子改性产生的强B酸中心可导致噻吩在室温条件下即可发生质子化反应,质子化的噻吩分子可进一步发生低聚反应.而稀土物种与B酸中心的协同作用有利于低聚反应的发生.

关键词：原位傅里叶变换红外光谱 cey 酸性噻吩催化转化

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Y型分子筛中Ce落位的调控及其对苯中噻吩脱除性能的影响

Y型分子筛中Ce落位的调控及其对苯中噻吩脱除性能的影响

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作者：赵晋川太原理工大学

学位级别：硕士

焦化苯中噻吩等含硫物质的存在,会使催化剂中毒,影响催化剂后续利用,严重的还会对环境造成很大污染,所以,对焦化苯中噻吩的脱除研究很有必要。众多脱硫方法中的选择吸附法被认为是最具潜力的脱硫技术之一。选择吸附法中的Y型分子筛吸附... 详细信息

焦化苯中噻吩等含硫物质的存在,会使催化剂中毒,影响催化剂后续利用,严重的还会对环境造成很大污染,所以,对焦化苯中噻吩的脱除研究很有必要。众多脱硫方法中的选择吸附法被认为是最具潜力的脱硫技术之一。选择吸附法中的Y型分子筛吸附剂因其有大的比表面积、丰富的表面酸性及优良的尺寸选择性,被认为是吸附脱硫的有效吸附剂。研究表明,在Y型分子筛上负载稀土 Ce有利于提升吸附剂的选择性,但其硫容较低;负载Cu离子的Y型分子筛有较高的硫容,但吸附选择性低。为了解决在Y型分子筛上负载金属离子后,硫容与吸附选择性不能兼顾的问题,深入思考金属离子在脱除噻吩方面的作用机制。cey吸附剂脱除噻吩的机理为S-M(金属离子)键和π络合作用,其中S-M键起主要作用,从脱硫机理上可以看出S-M键的数量对噻吩脱除的影响较大。特别是金属离子的数量对噻吩的脱除影响最大。而根据Y型分子筛与噻吩的结构关系可知,噻吩分子只能进入尺寸最大的超笼中脱除,所以,如何使更多的金属离子定位在超笼中是提高噻吩吸附量的关键。首先,基于上述描述,采取有机配体配位增加金属离子尺寸和调控焙烧温度、气氛两种方法来调控Ce离子在Y型分子筛中的落位。制备不同有机配体改性的cey分子筛吸附剂,从中筛选出性能最佳的吸附剂,然后对该吸附剂中有机配体的用量进行研究;其次,为进一步提升吸附剂脱硫效率,对NaY吸附剂进行硝酸铵改性得到HY,然后对HY进行配体改性,探究硝酸铵与有机配体改性对Ce落位和吸附剂脱硫性能的影响;最后考查了焙烧气氛和温度对cey吸附剂中Ce离子迁移的影响。结合XRD、ICP、NH3-TPD、FT-IR等表征,分析了不同吸附剂中Ce物种的落位情况,并探讨了Ce离子在Y型分子筛中的迁移规律,以及对吸附剂脱硫效率的影响。研究结果表明:(1)当液剂比为10 mL/g时,有机配体甘氨酸改性的cey吸附剂脱硫效率最高,可以达到100%。为使得后续制备的吸附剂能根据脱硫效率来判断脱硫性能的好坏,调节合适的液剂比为30 mL/g,此时甘氨酸改性的cey吸附剂脱硫效率为49%左右。对不同种类氨基酸改性的cey吸附剂进行脱硫评价,发现,氨基酸种类不会影响吸附剂脱硫效率,后续实验均选用廉价易得的甘氨酸为有机配体。(2)对制备出的不同甘氨酸浓度改性的cey吸附剂进行脱硫活性评价,发现脱硫效率会随着改性甘氨酸浓度的增加呈现先增加后趋于稳定的趋势,甘氨酸浓度为0.1 mol/L时吸附剂性能最佳,认为此时Y型分子筛中甘氨酸与Ce离子的配位数达到饱和,后续再增加甘氨酸不会明显影响吸附剂脱硫效率。结合各表征分析可知,吸附剂超笼中Ce物种的含量也呈现先增加后趋于稳定的趋势,与各吸附剂脱硫效率变化一致,说明甘氨酸可以起到调控Ce离子落位的作用。(3)为进一步提升吸附剂脱硫效率,对NaY吸附剂进行硝酸铵改性,制得HY吸附剂,以HY为原料制备了 CeHY和G0.1CeHY;以NaY为原料制备了 cey和G0.1cey。对制备出的各吸附剂进行脱硫性能评价,各吸附剂脱硫效率大小顺序为G0.1CeHY>G0.1cey>CeHY>cey>HY>NaY。对各吸附剂进行表征分析发现,G0.1cey吸附剂中Ce物种最多,但其脱硫效率低于G0.1CeHY,说明超笼中Ce物种含量不是影响吸附剂脱硫效率的唯一因素。结合NH3-TPD表征可知,G0.1CeHY吸附剂中出现了大量的中强酸性位点,而中强B酸性位可以增强噻吩的质子化能力,促使其形成聚噻吩,进而提高吸附剂脱硫效率,所以,中强酸性位点数量也是影响吸附剂脱硫效率的因素之一。(4)G0.1CeHY-gT吸附剂在不同气氛下焙烧,其脱硫效率均会随着焙烧温度的升高而增加。结合各表征分析可以看出,G0.1CeHY-gT吸附剂超笼中Ce物种含量随焙烧温度升高而降低,与脱硫效率变化趋势不一致,这可能与苯的存在造成的竞争吸附的原因有关。G0.1CeHY-gT吸附剂对纯噻吩的吸附量随焙烧温度的升高而降低,说明高温焙烧有利于抑制吸附剂的竞争吸附。从不同焙烧气氛吸附的剂表征分析可知,氮气气氛焙烧的吸附剂超笼中Ce物种含量多于空气焙烧吸附剂,而脱硫效率趋势相反。对同一温度不同气氛下焙烧的吸附剂脱硫效率和纯噻吩的饱和吸附量进行测定,结果与脱硫效率相反,说明氮气焙烧不利于抑制吸附剂的竞争吸附。对G0.1CeHY吸附剂吸附噻吩的过程进行了动力学和等温吸附研究,发现G0.1CeHY吸附剂对噻吩的吸附以不均匀单层化学吸附为主。

关键词：焦化苯噻吩 cey 落位调控落位解析

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Y型分子筛组成调控

Y型分子筛组成调控

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第十四届全国青年催化学术会议

作者：刘顺叶红刘欣梅中国石油大学（华东）重质油国家重点实验室 CNPC催化重点实验室

＜正＞稀土Y型分子筛由于其良好的酸性、裂化活性和水热稳定性而被广泛应用于石油加工领域,尤其在催化裂化（FCC）工业中,其日消耗量已达数吨[1]。近年来,随着稀土资源的消耗和稀土价格的日益增长,研究替代或部分替代稀土离子以节约生... 详细信息

＜正＞稀土Y型分子筛由于其良好的酸性、裂化活性和水热稳定性而被广泛应用于石油加工领域,尤其在催化裂化（FCC）工业中,其日消耗量已达数吨[1]。近年来,随着稀土资源的消耗和稀土价格的日益增长,研究替代或部分替代稀土离子以节约生产成本及解决稀土资源危机十分必要,而如何优化分子筛的酸性尤其是水热稳定性则是此项研究的关键。本研究以NaY分子筛为原料,通过离子交换法制备了Cu2+、Zn2+、Co2+、

关键词：替代金属 YY cey 水热稳定性

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