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co吸附和加氢反应过程的原位高压MAS NMR研究

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波谱学杂志 2010年第2期27卷 141-149页

作者：徐舒涛张维萍兰喜杰韩秀文包信和中国科学院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室辽宁大连116023 中国科学院研究生院北京100049

应用原位变温高压MAS核磁共振技术,对比研究了co在不同Rh基催化剂上的吸附和加氢反应过程.29Si MAS NMR研究结果表明:Rh基催化剂中加入金属助剂后,载体Silicate-1上的表面硅羟基减少,助剂金属与硅羟基作用锚锭在载体表面.13C MAS NMR研... 详细信息

应用原位变温高压MAS核磁共振技术,对比研究了co在不同Rh基催化剂上的吸附和加氢反应过程.29Si MAS NMR研究结果表明:Rh基催化剂中加入金属助剂后,载体Silicate-1上的表面硅羟基减少,助剂金属与硅羟基作用锚锭在载体表面.13C MAS NMR研究结果表明:当引入co/H2混合气后,在Rh/Silicate-1催化剂上只能观测到气相co、线式吸附co和孪式吸附co的快速交换信号;而在Rh-Mn/Silicate-1和Rh-Mn-Li/Silicate-1催化剂上,还观测到了倾斜式吸附的co共振信号,表明助剂Mn或Mn-Li的加入促进了co的吸附.随着反应温度升高,co/H2在Rh/Silicate-1催化剂上转化生成co2,进一步升高温度会有CH4生成;而co/H2在RhMnLi/Silicate-1催化剂上反应活性更高,在较低的温度下就会转化生成co2,但未观测到甲烷的生成.1H MAS NMR谱显示,反应后载体Silicate-1上硅羟基的量会减少,表明co与载体部分表面硅羟基反应生成了co2.

关键词：核磁共振(NMR) 原位高压固体核磁共振 co吸附 co加氢反应 Rh基催化剂

K、Mn助剂协同效应对Fe基催化剂上co加氢制低碳烯烃反应性能的影响

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燃料化学学报 2013年第12期41卷 1488-1494页

作者：陈嘉宁刘永梅太原理工大学精细化工研究所山西太原030024

采用典型方法制备了不同Fe、Mn、K比例的铁基催化剂,利用X射线粉末衍射、N2吸附/脱附、扫描电镜、拉曼光谱、H2-TPR等手段对催化剂进行了表征,并考察了催化剂对co加氢制低碳烯烃反应的催化性能。结果表明,Mn能有效促进活性相分散,抑制... 详细信息

采用典型方法制备了不同Fe、Mn、K比例的铁基催化剂,利用X射线粉末衍射、N2吸附/脱附、扫描电镜、拉曼光谱、H2-TPR等手段对催化剂进行了表征,并考察了催化剂对co加氢制低碳烯烃反应的催化性能。结果表明,Mn能有效促进活性相分散,抑制碳链增长,但Fe-Mn强相互作用不能有效增加低碳烃烯/烷比,α-Fe2O3作为活性铁物种前驱体对烯烃生成反应更加有利。K通过减少Mn以氧化物形式出现,增加FeMn化合物晶格缺陷,从而最终使Fe-Mn-K催化剂低碳烯烃收率显著高于Fe-Mn和Fe-K体系。

关键词：合成气低碳烯烃锰钾助剂 co加氢反应

Fischer-Tropsch合成烃生成机理研究进展

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燃料化学学报 2002年第2期30卷 186-192页

作者：吉媛媛相宏伟李永旺徐元源钟炳中国科学院山西煤炭化学研究所煤转化国家重点实验室太原030001

Fischer Tropsch合成烃生成机理研究经历本体碳化物机理、烯醇机理和co插入机理后 ,重新回到碳化物机理。但后者不同于早期的本体碳化物机理。新碳化物机理认为 ,催化剂表面亚甲基的生成与催化剂本体金属碳化物的生成无关。由于F T反应... 详细信息

Fischer Tropsch合成烃生成机理研究经历本体碳化物机理、烯醇机理和co插入机理后 ,重新回到碳化物机理。但后者不同于早期的本体碳化物机理。新碳化物机理认为 ,催化剂表面亚甲基的生成与催化剂本体金属碳化物的生成无关。由于F T反应生成的烯烃在催化剂上发生烯烃再吸附并引起二次反应 ,所以F T合成产物选择性由一次和二次反应共同决定。由于现有的机理仅考虑了一次反应过程 ,为弥补其缺陷 ,本文在综述前人的F T反应机理基础上 ,补充了包括二次反应的F T反应机理。

关键词： Fischer-Tropsch合成 co加氢反应反应机理二次反应

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CuFe基低碳醇合成催化剂制备研究

CuFe基低碳醇合成催化剂制备研究

作者：张伟浙江工业大学

学位级别：硕士

co加氢合成低碳醇是生产化工原材料和燃料的重要技术手段,通过由煤、天然气和生物质裂解得到的合成气制备低碳醇是高效清洁利用能源,有效缓解当前化石燃料供应不足的有效方法之一,对社会发展具有重要意义。CuFe基催化剂具有高的反应活性... 详细信息

co加氢合成低碳醇是生产化工原材料和燃料的重要技术手段,通过由煤、天然气和生物质裂解得到的合成气制备低碳醇是高效清洁利用能源,有效缓解当前化石燃料供应不足的有效方法之一,对社会发展具有重要意义。CuFe基催化剂具有高的反应活性和C2+醇选择性,反应温度较低,操作条件温和,催化剂原料成本低廉等优点。本文重点对催化剂的不同制备方式进行研究,包括沉淀浸渍法、分步浸渍法、共浸法以及对载体改性等方法,考察催化剂对低碳醇合成反应性能的影响,对催化剂进行了XRD、H2-TPR和低温氮气物理吸附表征实验,并对其进行了co加氢反应活性测试,得出以下结果:(1)Fe/CuZnSi催化剂在浸渍Fe操作过程中生成FeZn2Cu3O6.5晶体,它在焙烧过程中分解,有助于Cu和Fe紧密接触。催化剂的反应活性主要取决于Fe质量分数大小,在质量分数为2.8%时,co的转化率最高。催化剂中的Cu和Zn质量分数相等时,C2+醇约接近总醇的50%。(2)共浸渍法制备的催化剂反应活性高于分步浸渍催化剂。对于不同浸渍次序催化剂,Zn的负载次序不影响催化反应活性,Zn在载体上的分散度远高于Cu。CuFe双活性中心彼此间距小,C2+醇选择性高。经实验得出,Cu:Zn:Fe质量比为4.7:4.9:1时,催化剂反应活性最优。(3)通过使用不同pH值溶液对载体表面酸碱性改性,使载体与金属离子相互作用力改变,引起粒子大小和分散度发生变化,pH值为7溶液改性催化剂反应活性最高;在pH=4溶液改性催化剂的C2+醇选择性最优。

关键词： CuFe催化剂低碳醇合成 co加氢反应浸渍顺序表面改性

不同类型Fe基催化剂对co加氢制低碳烯烃反应性能的影响

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不同类型Fe基催化剂对CO加氢制低碳烯烃反应性能的影响

作者：陈嘉宁太原理工大学

学位级别：硕士

随着现代社会的高速发展,能源成为制约人类社会发展的瓶颈,尤其是石化能源如石油等,这些石化能源是当代人类社会赖以生存与进步的基石。煤炭作为中国最重要的能源,如何“清洁高效”地利用煤炭是我国当前最重要的课题之一。相对于传统的... 详细信息

随着现代社会的高速发展,能源成为制约人类社会发展的瓶颈,尤其是石化能源如石油等,这些石化能源是当代人类社会赖以生存与进步的基石。煤炭作为中国最重要的能源,如何“清洁高效”地利用煤炭是我国当前最重要的课题之一。相对于传统的燃烧利用技术,煤经合成气制备化学品被认为是先进煤洁净利用的重要途径,几乎目前所有由日趋枯竭的石油资源生产的化学品都可从合成气转换获得。低碳烯烃(乙烯、丙烯和丁烯)作为现代石油化工的重要基础原料,是石化行业核心产品。但是由于co加氢反应的多样性与复杂性,产物组成十分复杂,含氧化合物的生成不可避免。同时由于受A-S-F分布规律限制,不可能生成单一或某几种组分的产物分布,即以低碳烯烃为目标产物而言,产物分布难以控制在轻质烃组分内,副产物如CH4、co2的生成不可避免,大量C5+的生成也严重影响低碳烯烃收率。此外初级产物烯烃的二次反应如加氢、歧化、聚合等反应也限制了烯烃选择性的提高。当前亟待解决的核心问题是合成一种高性能催化剂能够提高烯烃选择性,并且有效控制产品分布。本文制备了一系列不同类型的Fe基催化剂,考察了助剂Mn、K在co加氢制低碳烯烃反应中所起的作用,对Fe-Mn模型催化剂、Fe-Mn-K模型催化剂以及负载型Fe-Mn-K模型催化剂的反应性能做了详细的分析,同时还考察不同温度对Fe-Mn-K模型催化剂以及负载型Fe-Mn-K催化剂在co加氢制低碳烯烃的反应行为的影响。同时结合一些催化剂表征,对助剂Mn、K之间的协同作用以及载体与活性组分之间的强相互作用进行了详细深入的研究,为深入了解co加氢制低碳烯烃反应机理及反应现象提供了理论基础。具体内容包括以下几个方面：(1)通过对Fe-Mn催化体系的物相和反应性能分析,得知a-Fe2O3作为活性铁物种前驱体对烯烃生成反应更加有利。(2)本文研究发现,在催化体系中Fe-Mn存在强相互作用,这种作用并不能有效促进烯烃的生成,但适当的的相互作用可以提高加氢活性位数目和催化剂的分散度,这是助剂Mn对低碳烯烃生成反应的主要贡献。(3)助剂K的加入减少了助剂Mn以氧化物形式出现,增加FeMn化合物晶格缺陷,从而最终使Fe-Mn-K催化剂低碳烯烃收率显著高于Fe-Mn和Fe-K体系。(4)通过对不同催化体系反应性能的评价,可以得出载体与活性组分以及活性组分与助剂之间的相互作用不利于低碳烯烃的生成。

关键词：合成气低碳烯烃锰钾助剂载体 co加氢反应协同效应

浸渍顺序对CuFe基低碳醇合成催化剂性能的影响

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清洁煤与能源 2014年第4期2卷 49-54页

作者：张伟金杨福宁文生浙江工业大学化学工程学院杭州

采用SiO2作为载体,利用浸渍法负载Cu、Zn和Fe,通过不同的浸渍顺序获得多种CuFe基催化剂,并用固定床反应器测试了这些催化剂的co加氢反应活性,Cu、Zn和Fe同时浸渍的催化剂活性最高,而分步浸渍导致活性下降。XRD结果说明这是由于共浸渍使... 详细信息

采用SiO2作为载体,利用浸渍法负载Cu、Zn和Fe,通过不同的浸渍顺序获得多种CuFe基催化剂,并用固定床反应器测试了这些催化剂的co加氢反应活性,Cu、Zn和Fe同时浸渍的催化剂活性最高,而分步浸渍导致活性下降。XRD结果说明这是由于共浸渍使得CuFe两种组分相互均匀分布,形成的活性中心最多,反应性能最高。

关键词： CuFe催化剂浸渍顺序 co加氢反应低碳醇合成

纳米β-Mo_2C催化剂的制备及K改性对合成低碳醇反应性能的影响

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工业催化 2014年第7期22卷 515-520页

作者：赵立红闫捷房克功魏灵朝蒋元力孙予罕河南能源化工集团研究院有限公司河南郑州450046 中国科学院山西煤炭化学研究所煤转化国家重点实验室山西太原030001 中国科学院上海高等研究院上海201203

以柠檬酸为络合剂,采用溶胶-凝胶法及程序升温碳化法制备了纳米β-Mo2C催化剂,适宜的碳化温度为（650 ～700）℃.考察了K含量对K/β-Mo2C催化剂织构及co加氢反应性能的影响,结果表明,适量K助剂的加入能提高催化剂的比表面积和合成醇选择... 详细信息

以柠檬酸为络合剂,采用溶胶-凝胶法及程序升温碳化法制备了纳米β-Mo2C催化剂,适宜的碳化温度为（650 ～700）℃.考察了K含量对K/β-Mo2C催化剂织构及co加氢反应性能的影响,结果表明,适量K助剂的加入能提高催化剂的比表面积和合成醇选择性,过量K助剂与Mo6＋物种形成了惰性的钼酸盐（K2MoO4和/或K2 Mo2 O7）,该钼酸盐可能覆盖了co加氢反应的活性中心,降低了β-Mo2C催化剂的co加氢反应活性;K含量对总醇收率和C2 ＋OH选择性的影响呈火山型变化规律,K与Mo物质的量比最佳为0.2～0.4.

关键词：催化剂工程溶胶-凝胶法柠檬酸纳米β-Mo2C催化剂 co加氢反应

浸渍顺序对CuFe基催化剂低碳醇合成性能的影响

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浸渍顺序对CuFe基催化剂低碳醇合成性能的影响