CuFe基低碳醇合成催化剂制备研究

作     者：张伟 

作者单位：浙江工业大学 

学位级别：硕士

导师姓名：宁文生

授予年度：2015年

学科分类：081702[工学-化学工艺] 081705[工学-工业催化] 08[工学] 0817[工学-化学工程与技术] 

主      题：CuFe催化剂 低碳醇合成 CO加氢反应 浸渍顺序 表面改性 

摘      要：CO加氢合成低碳醇是生产化工原材料和燃料的重要技术手段,通过由煤、天然气和生物质裂解得到的合成气制备低碳醇是高效清洁利用能源,有效缓解当前化石燃料供应不足的有效方法之一,对社会发展具有重要意义。CuFe基催化剂具有高的反应活性和C2+醇选择性,反应温度较低,操作条件温和,催化剂原料成本低廉等优点。本文重点对催化剂的不同制备方式进行研究,包括沉淀浸渍法、分步浸渍法、共浸法以及对载体改性等方法,考察催化剂对低碳醇合成反应性能的影响,对催化剂进行了XRD、H2-TPR和低温氮气物理吸附表征实验,并对其进行了CO加氢反应活性测试,得出以下结果:(1)Fe/CuZnSi催化剂在浸渍Fe操作过程中生成FeZn2Cu3O6.5晶体,它在焙烧过程中分解,有助于Cu和Fe紧密接触。催化剂的反应活性主要取决于Fe质量分数大小,在质量分数为2.8%时,CO的转化率最高。催化剂中的Cu和Zn质量分数相等时,C2+醇约接近总醇的50%。(2)共浸渍法制备的催化剂反应活性高于分步浸渍催化剂。对于不同浸渍次序催化剂,Zn的负载次序不影响催化反应活性,Zn在载体上的分散度远高于Cu。CuFe双活性中心彼此间距小,C2+醇选择性高。经实验得出,Cu:Zn:Fe质量比为4.7:4.9:1时,催化剂反应活性最优。(3)通过使用不同pH值溶液对载体表面酸碱性改性,使载体与金属离子相互作用力改变,引起粒子大小和分散度发生变化,pH值为7溶液改性催化剂反应活性最高;在pH=4溶液改性催化剂的C2+醇选择性最优。