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非化学计量比对Sm_(x)Mn_(2)O_(5)莫来石催化氧化柴油机尾气炭烟性能的影响

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陕西师范大学学报（自然科学版） 2022年第2期50卷 38-43,F0002页

作者：靳保芳王延绅李震国马越吴晓东冉锐翁端清华大学材料学院先进材料教育部重点实验室北京100084 中国科学院过程工程研究所北京100190 中国汽车技术研究中心移动源排放控制技术国家工程实验室天津300300

采用溶胶-凝胶法合成了3种不同Sm含量的锰基莫来石复合氧化物(Sm_(0.8)Mn_(2)O_(5)、Sm_(x)Mn_(2)O_(5)和Sm_(1.2)Mn_(2)O_(5)),并对其进行炭烟催化氧化活性评价及XRD、BET、H_(2)-TPR、O_(2)-TPD、NO-TPO等表征。研究结果表明,Sm/Mn比值对合成催化剂的微观结构和炭烟催化氧化性能有重要影响。当Sm/Mn0.5时,Sm_(1.2)Mn_(2)O_(5)催化剂中A位元素过量,致使莫来石中形成了较多的钙钛矿杂相,降低了催化剂的氧化还原性能,不利于催化反应的进行。

关键词：莫来石非化学计量比钙钛矿炭烟氧化

非化学计量比对Sm;Mn;O;莫来石催化氧化柴油机尾气炭烟性能的影响

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陕西师范大学学报(自然科学版) 2022年

作者：靳保芳王延绅李震国马越吴晓东冉锐翁端清华大学材料学院先进材料教育部重点实验室中国科学院过程工程研究所中国汽车技术研究中心移动源排放控制技术国家工程实验室

采用溶胶-凝胶法合成了3种不同Sm含量的锰基莫来石复合氧化物(Sm;Mn;O;、SmMn;O;和Sm;Mn;O;),并对其进行炭烟催化氧化活性评价及XRD、BET、H;-TPR、O;-TPD、NO-TPO等表征。研究结果表明,Sm/Mn比值对合成催化剂的微观结构和炭烟催化氧化... 详细信息

采用溶胶-凝胶法合成了3种不同Sm含量的锰基莫来石复合氧化物(Sm;Mn;O;、SmMn;O;和Sm;Mn;O;),并对其进行炭烟催化氧化活性评价及XRD、BET、H;-TPR、O;-TPD、NO-TPO等表征。研究结果表明,Sm/Mn比值对合成催化剂的微观结构和炭烟催化氧化性能有重要影响。当Sm/Mn0.5时,Sm;Mn;O;催化剂中A位元素过量,致使莫来石中形成了较多的钙钛矿杂相,降低了催化剂的氧化还原性能,不利于催化反应的进行。

关键词：莫来石非化学计量比钙钛矿炭烟氧化

非化学计量比调控高电压尖晶石正极材料电化学性能研究

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无机材料学报 2018年第9期33卷 993-1000页

作者：赛喜雅勒图王雪莹顾庆文夏永高刘兆平何杰安徽理工大学化学工程学院淮南232001 中国科学院宁波材料技术与工程研究所宁波315201

用一种简单的方法制备了高性能的高电压尖晶石正极材料,主要是调控正极材料中锂与过渡金属的摩尔比,即通过Ni_(0.25)Mn_(0.75)(OH)_2与Li_2CO_3进行高温固相反应制备了非化学计量比的Li_(1.05)Ni_(0.5)Mn_(1.5)O_4和化学计量比的LiNi_(0... 详细信息

用一种简单的方法制备了高性能的高电压尖晶石正极材料,主要是调控正极材料中锂与过渡金属的摩尔比,即通过Ni_(0.25)Mn_(0.75)(OH)_2与Li_2CO_3进行高温固相反应制备了非化学计量比的Li_(1.05)Ni_(0.5)Mn_(1.5)O_4和化学计量比的LiNi_(0.5)Mn_(1.5)O_4尖晶石型高电压正极材料。用扫描电子显微镜、X射线衍射、中子衍射、拉曼光谱、X射线光电子能谱以及循环伏安曲线对其形貌、晶体结构及元素价态和电化学性能进行了表征。研究发现,非化学计量比的Li_(1.05)Ni_(0.5)Mn_(1.5)O_4中由于金属离子随机分布于16 d位置,所以Ni/Mn阳离子无序化程度更高。非化学计量比的高电压正极材料具有更为优异的倍率性能,并且在400次循环后比容量保持率高达91.2%。同时,原位X射线衍射测试结果表明,在充放电过程中非化学计量比的高电压正极材料发生连续单一的相转变,可以提高晶体结构的稳定性。因此,非计量比的尖晶石Li_(1.05)Ni_(0.5)Mn_(1.5)O_4正极材料在高能量密度的锂离子电池中具有更广阔的应用前景。

关键词：高电压尖晶石正极材料非化学计量比循环稳定性

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非化学计量比镁铝尖晶石粉体的制备及性能

硅酸盐学报 2019年第3期47卷 370-375页

作者：段锦霞王修慧高宏杨金龙谢妍大连交通大学辽宁省无机超细粉体制备及应用重点实验室辽宁大连116028 清华大学材料学院新型陶瓷与精细工艺国家重点实验室北京100084 金催化中心国家催化重点实验室中国科学院大连化学物理研究所辽宁大连116023

将异丙醇镁铝双金属醇盐滴加到含有5%(质量分数)EDTA分散剂的水解液中,制得镁铝氢氧化物无色透明溶胶,后经干燥、高温焙烧得到非化学计量比的铝镁尖晶石粉体。研究了Mg/Al摩尔比、焙烧温度、干燥工艺流程以及助溶剂的添加对粉体材料性... 详细信息

将异丙醇镁铝双金属醇盐滴加到含有5%(质量分数)EDTA分散剂的水解液中,制得镁铝氢氧化物无色透明溶胶,后经干燥、高温焙烧得到非化学计量比的铝镁尖晶石粉体。研究了Mg/Al摩尔比、焙烧温度、干燥工艺流程以及助溶剂的添加对粉体材料性能影响。结果表明:Mg/Al摩尔比在1.0:(2.5～4.0)范围内,1 200℃焙烧后对应粉体为纯相镁铝尖晶石结构,随铝含量增加,衍射峰向大角度方向偏移,且粉体颗粒粒径逐渐增大,Mg O·1.25Al_2O_3粉体红外透过率较高,可潜在应用于红外隐身等材料。

关键词：镁铝尖晶石粉体合成非化学计量比双金属醇盐水解溶胶–凝胶法

非化学计量比前驱体对可印刷介观钙钛矿太阳能电池性能影响研究

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非化学计量比前驱体对可印刷介观钙钛矿太阳能电池性能影响研究

作者：王一帆华中科技大学

学位级别：硕士

钙钛矿太阳能电池(PSCs)最高认证光电转换效率(PCE)已达25.7%。实验中的称重误差或退火等因素会在ABX型钙钛矿中引入过量AX或BX,使得钙钛矿偏离化学计量比,从而给材料和器件性能带来各种影响。过量Pb I凭借修饰界面、钝化晶界和改善结... 详细信息

钙钛矿太阳能电池(PSCs)最高认证光电转换效率(PCE)已达25.7%。实验中的称重误差或退火等因素会在ABX型钙钛矿中引入过量AX或BX,使得钙钛矿偏离化学计量比,从而给材料和器件性能带来各种影响。过量Pb I凭借修饰界面、钝化晶界和改善结晶等优势被广泛用于高效器件。过量AX被报道可以愈合晶界、提高结晶度、调控缺陷,也被应用于高效器件。除PCE之外,越来越多的研究表明非化学计量比组分会对PSCs的稳定性和迟滞效应等产生不同影响,有待进一步探究明确。本文围绕非化学计量比前驱体对可印刷介观钙钛矿太阳能电池(p-MPSCs)性能影响开展研究,明确了过量一价阳离子碘盐对器件性能的积极作用,并对相应一价阳离子进行了调控,主要研究内容如下:(1)明确了不同化学计量比前驱体溶液对p-MPSCs器件性能的影响。适度过量的MAI提升了器件的PCE与稳定性,减小了器件的迟滞效应;而过量的Pb I则降低了器件效率与稳定性,并加剧了迟滞效应。研究发现过量MAI改善了钙钛矿的结晶并钝化了缺陷,促进了器件内的载流子传输并抑制了复合。开发了一种介孔空间电荷限制电流(SCLC)器件来评估不同化学计量比组分对卤化物钙钛矿性能的影响,结果表明,过量的3%MAI提高了钙钛矿的空穴迁移率,并降低了缺陷态密度。(2)探究了基于过量碘盐的一价阳离子调控工程对p-MPSCs器件性能的影响。引入三种具有不同阳离子尺寸的碘盐包括碘化胍(GUAI)、2-苯乙胺氢碘酸盐(PEAI)和碘化铷(Rb I)来代替过量的MAI,发现不同的过量一价阳离子碘盐对器件性能有不同的影响。所有过量的碘盐都提高了器件PCE,利用GUAI实现了17.02%的最高PCE;所有过量的碘盐都降低了器件迟滞效应,而利用Rb I则获得了最小的迟滞。利用所开发的SCLC器件等探究了不同碘盐对卤化物钙钛矿缺陷态密度、迁移率、非辐射复合等的影响。同时,在J-V测试中引入电子负载来代替偏压负载,探究了偏压负载诱导产生迟滞效应的原因。(3)引入具有苯环和叔丁基的有机盐4-叔丁基-苯甲胺碘盐(tBPMAI)到钙钛矿材料中,进一步提升了p-MPSCs器件性能。研究发现,具有独特阳离子结构的tBPMAI有着出色的缺陷钝化能力,成功将器件PCE提升至17.32%,并将器件开路电压提升至1.01 V,有效减少了p-MPSCs器件电压损失。该结果表明,过量一价阳离子盐的阳离子结构调控对于p-MPSCs器件性能的优化提升是有非常重要的积极意义的。

关键词：非化学计量比可印刷介观钙钛矿太阳能电池迟滞效应空穴迁移率过量碘盐阳离子调控工程缺陷钝化

非化学计量比对(Mg_(0.95)Zn_(0.05))_(1+δ)TiO_(3+δ)陶瓷的显微结构和微波介电性能的影响

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河南科技大学学报（自然科学版） 2022年第6期43卷 7-11,M0002,M0003页

作者：李谦高顺顾永军张豪杰李丽华黄金亮河南科技大学材料科学与工程学院河南洛阳471023

针对MgTiO_(3)微波介质陶瓷存在烧结后容易产生第二相,且损耗较大等问题,本文在掺杂Zn^(2+)的同时采用非化学计量比的条件下,对(Mg_(0.95)Zn_(0.05))_(1+δ)TiO_(3+δ)(-0.1≤δ≤0.3)陶瓷的显微结构和微波介电性能进行研究。结果表明:... 详细信息

针对MgTiO_(3)微波介质陶瓷存在烧结后容易产生第二相,且损耗较大等问题,本文在掺杂Zn^(2+)的同时采用非化学计量比的条件下,对(Mg_(0.95)Zn_(0.05))_(1+δ)TiO_(3+δ)(-0.1≤δ≤0.3)陶瓷的显微结构和微波介电性能进行研究。结果表明:非化学计量比的改变对材料的介电常数和谐振频率温度系数影响不大,却能很大程度上改变品质因数Qf。(Mg_(0.95)Zn_(0.05))_(1+δ)TiO_(3+δ)陶瓷在0≤δ≤0.2的很大范围内保持了MgTiO_(3)单相,且在1365℃烧结下,获得了最大的品质因数Qf=166000 GHz,此时,相对介电常数ε=16.5,谐振频率温度系数τ=-37.2×10^(-6)℃^(-1)。相对于纯MgTiO_(3)陶瓷,品质因数明显提高。

关键词：微波介电性能 MgTiO_(3) 非化学计量比

高熵钙钛矿氧化物:一种应用于氮气还原的通用材料

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Science China Materials 2022年第10期65卷 2711-2720页

作者：楚凯斌秦静静朱海燕 Michiel De Ras 王闯熊磊张龙生张楠 Johan A.Martens Johan Hofkens 赖飞立刘天西 The Key Laboratory of Synthetic and Biological Colloids Ministry of EducationSchool of Chemical and Material EngineeringInternational Joint Research Laboratory for Nano Energy CompositesJiangnan UniversityWuxi 214122China Department of Chemistry KU LeuvenCelestijnenlaan 200FLeuven 3001Belgium State Key Laboratory of Food Science and Technology Jiangnan UniversityWuxi 214122China Centre of Surface Chemistry and Catalysis:Characterisation and Application Team KU LeuvenLeuven 3001Belgium Max Planck Institute for Polymer Research Ackermannweg 10Mainz 55128Germany

在过去的几年里,电催化氮还原反应(eNRR)吸引了大量的研究兴趣.尽管如此,NH3的产量和选择性仍然没有达到实际应用的标准.本论文报道了成分为Ba_(x)(FeCoNiZrY)_(0.2)O_(3−δ)(B_(x)(FCNZY)_(0.2)(x=0.9,1))的高熵钙钛矿作为eNRR催化剂... 详细信息

在过去的几年里,电催化氮还原反应(eNRR)吸引了大量的研究兴趣.尽管如此,NH3的产量和选择性仍然没有达到实际应用的标准.本论文报道了成分为Ba_(x)(FeCoNiZrY)_(0.2)O_(3−δ)(B_(x)(FCNZY)_(0.2)(x=0.9,1))的高熵钙钛矿作为eNRR催化剂的新材料研究平台.通过改变A位金属元素的非化学计量比,使材料产生更高密度的氧缺陷,进而提升氮气还原性能.B_(0.9)(FCNZY)_(0.2)的NH_(3)产率和法拉第效率是B(FCNZY)_(0.2)的1.51和1.95倍.理论上,利用d-带中心理论预测了B-位点的催化活性中心,并确定了镍元素为催化位点.最佳远端反应途径中的中间状态的自由能值表明,第三个质子化步骤(*NNH_(2)→*NNH_(3))是决定速率的步骤,高熵钙钛矿氧化物中氧空位的增加对氮的吸附和还原都有贡献.这项工作为具有多个活性位点的高熵结构应用于电催化固氮提供了一个新的研究框架.

关键词：电催化钙钛矿氧化物反应途径质子化非化学计量比中间状态氧缺陷镍元素

非化学计量比A2B2O7透明陶瓷制备与光学性能研究

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非化学计量比A2B2O7透明陶瓷制备与光学性能研究

作者：邓婷西南科技大学

学位级别：硕士

ABO型陶瓷是近十几年发现的一种新型的透明材料,其具备高强度、高硬度、耐磨损、透光性好等特点,而且可以更便利的完成不同浓度离子的均匀掺杂,在激光技术、照明技术等方面具备广泛用途。本文主要是在于制备出高透明的化学计量比和非化... 详细信息

ABO型陶瓷是近十几年发现的一种新型的透明材料,其具备高强度、高硬度、耐磨损、透光性好等特点,而且可以更便利的完成不同浓度离子的均匀掺杂,在激光技术、照明技术等方面具备广泛用途。本文主要是在于制备出高透明的化学计量比和非化学计量比的AZrO陶瓷,其中A位选取La、Yb、Er这三种元素进行两两掺杂,研究陶瓷的物相及光学性能与元素含量和元素种类的关系。采用燃烧法制备粉体,真空烧结方法制备高透明的LaYbZrO陶瓷,随着x的增加,陶瓷逐渐从两相结构向单相的转变,x=1.2的陶瓷为单一相,透过率相对较高为78.5%。La、Yb和La-Yb过量的非化学计量比LaYbZrO透明陶瓷透过率高于化学计量比LaYbZrO陶瓷的透过率,即A位过量加入有助于提高LaYbZrO陶瓷透明度。过量La的陶瓷其物相为烧绿石相和缺陷萤石相共存,随着La的过量添加,陶瓷的透过率逐渐增大,直到x=0.4,y=0,透明陶瓷在波长为800 nm的透过率为80.6%;随着Yb过量增加,陶瓷由两相结构逐渐转变为单相,La YbZrO陶瓷为单一的缺陷萤石相,晶粒尺寸是217.0μm,有最高透过率为80.1%;La-Yb同时过量的陶瓷为两相共存,La-Yb同时过量30%的非化学计量比陶瓷在1100 nm处有最大透过率为84.1%。以真空烧结方法制备高透明化学计量比LaErZrO陶瓷,其物相随x增大从两相共存变为单相,晶粒尺寸从4-6μm增加到130-160μm。在x=1.2时陶瓷为缺陷萤石相并且具有最高透过率为78.1%。过量的La加入使得非化学计量比LaErZrO(x=0.1,0.2,0.3,0.4,0.5,y=0.1,0.2,0.3,0.4,0.5)陶瓷从两相逐渐变为单相结构,La过量40%时陶瓷为烧绿石相。Er过量的陶瓷物相为两相共存,Er过量40%的陶瓷在785nm处透过率为81.2%。La-Er过量30%的陶瓷具有最低的透过率为42.3%。采用真空烧结工艺制备ErYbZrO(x=0-2.0)透明陶瓷,陶瓷晶粒尺寸约为100μm,所有的陶瓷的物相表现出缺陷萤石相并且肉眼可见陶瓷具有较高的透明度。陶瓷在x=1.0时透过率最高为76%,并且该陶瓷具有绿色以及红色上转换发光。非化学计量比ErYbZrO透明陶瓷为单相的缺项萤石相结构,过量的Er-Yb加入使得陶瓷透明度降低。

关键词：透明陶瓷 A2B2O7型非化学计量比透过率

非化学计量比Cu2S和CuAlO2光催化材料的制备与性能研究

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非化学计量比Cu2S和CuAlO2光催化材料的制备与性能研究

作者：曹晨昆明理工大学

学位级别：硕士

随着科学技术的不断发展和社会的不断进步,人们对于能源的需求不断膨胀,进而带来了不可忽视的环境污染和能源危机问题。在众多的解决方案中,半导体光催化技术由于其可室温下分解水产氢提供能源,也可以降解有机污染物减少污染的特征,被... 详细信息

随着科学技术的不断发展和社会的不断进步,人们对于能源的需求不断膨胀,进而带来了不可忽视的环境污染和能源危机问题。在众多的解决方案中,半导体光催化技术由于其可室温下分解水产氢提供能源,也可以降解有机污染物减少污染的特征,被人们视为解决当今两大难题的合理方案和解决办法。在光催化材料当中,铜基氧族化合物由于其具有无毒、廉价、资源丰富、光谱响应范围合适等优点而被视为一种理想的光催化材料。在之前的研究中已经证实了其在实现分解水产氢、CO2还原以及污染物降解的应用中具有极大的潜力。但半导体在实验制备的过程中不可避免的会导致一些缺陷,而缺陷的存在会对半导体的物理化学性质产生严重的影响。其中非化学计量缺陷是一种制备过程中常见的缺陷。因此,通过对其非化学计量比导致的物理化学性质进行研究并加以利用,可以达到提高光催化能力的目标。基于此本文中选择了两种典型的铜基氧族化合物分别为二元的铜基氧族化合物Cu2-x S和三元的铜基氧族化合物Cu Al O2。确保在不引入其他杂相的情况下制备出具有非化学计量比的样品,并通过计算和实验结合的方式对其非化学计量比进行研究和加以利用。首先我们通过第一性原理计算,从原子尺度上解释了文献中Cu2-x S具有局域表面等离子体共振效应(localized Surface Plasmon Resonance,LSPR)效应的原因是因为非化学计量比的引入导致Cu2-x S变为了简并半导体。结合仿真和实验研究了其尺寸变化对于LSPR以及光催化性能的影响。发现随着晶粒尺寸的逐渐减小,LSPR吸收峰会发生红移。利用水热制备合成了具有非化学计量比的Cu7.2S4粉末,并通过调整聚乙烯吡咯烷酮(PVP)的用量达到了改变尺寸大小的目的,通过紫外可见分光光度计的测试得到了与仿真结果一致的光吸收曲线变化。此外,通过降解甲基橙的性能表征发现,Cu7.2S4在2个小时的时间里可以降解30%的40 mg/L的甲基橙溶液。并且其LSPR效应在近红外区引入的吸收也可以应用在光催化反应当中,扩宽了光谱响应范围。其次我们在Cu Al O2的八种点缺陷中筛选出间隙氧的引入有利于形成非化学计量比并且有利于光催化性能的提高。结合计算和之前文献报道的结果下优化了Cu Al O2固相合成的制备工艺,通过改变固相合成中的气氛成功得到了具有不同间隙氧含量的非化学计量比Cu Al O2+δ。通过电化学表征和光催化性能表征发现过间隙氧的引入有利于提高载流子浓度从1.2×1020 cm-3到1.9×1020 cm-3,光电流则可以从5.03μA逐渐升高到11.75μA。但随着间隙氧的引入,其分解水产氢的活性从1.69μmol/h增加到了1.96μmol/h后又降低到了1.25μmol/h。本论文在从原子尺度对非化学计量比Cu2-x S的微观结构进行了研究。研究了非化学计量比半导体Cu2-x S中LSPR效应产生的原因及其对光催化性能的影响。并通过实验制备的手段得到了不同尺寸大小的Cu2-x S,发现随着尺寸的变化LSPR吸收峰也逐渐的发生红移,从而达到全光谱响应。在三元非化学计量比Cu Al O2+δ的研究中,通过调整固相合成过程中气氛的变化,得到了非化学计量比的Cu Al O2+δ。发现间隙氧的引入确实可以提高光电流和载流子浓度,使得光催化性能得到增强。上述结果证明铜基氧族化合物中非化学计量比的引入可以通过产生LSPR效应或改变电子结构的方式提高光催化性能,为后续的铜基氧族化合物的开发提供一些新的思路和研究案例。

关键词：铜基氧族化合物非化学计量比局域表面等离子体效应光电化学光催化分解水