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镍催化剂用于超高分子量聚乙烯的制备

Science Bulletin 2020年第14期65卷 1137-1138,M0003页

作者：谭忱陈昶乐 Institutes of Physical Science and Information Technology Anhui UniversityHefei 230601China CAS Key Laboratory of Soft Matter Chemistry Hefei National Laboratory for Physical Sciences at the MicroscaleDepartment of Polymer Science and EngineeringUniversity of Science and Technology of ChinaHefei 230026China

Ziegler and Natta won the Nobel Prize in 1963 due to their contributions in olefin polymerization catalysis.Subsequent studies into related catalysts have led to a multibillion-dollar polyolefin industry.Currently,more than 178 million tons of polyolefin materials are produced annually,which constitute more than half of global plastics production.Interestingly,the metal nickel was initially recognized as a“poison”for olefin polymerization.Alkyl aluminum species can oligomerize ethylene(degree of polymerization up to 100)at high temperature and pressure;while the addition of nickel salt to the system led to the exclusive formation of 1-butene.This famous“nickel effect”marks the starting point of the era of Ziegler catalysts[1].After decades of research,the situation of nickel has changed dramatically,and a large number of nickelbased catalysts have been shown with the capabilities of producing high-molecular-weight polyethylene.As an exceptional demonstration,some groups have recently developed nickel catalysts that are able to produce ultra-high molecular weight polyethylene(UHMWPE).UHMWPE,with molecular weight of above one-million,is a special class of advanced engineering plastics with superior properties and wide applications.

关键词：镍催化剂 nickel 超高分子量聚乙烯

碳氮复合镍催化剂催化的高选择性己二腈加氢制备环己亚胺

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高等学校化学学报 2024年第4期45卷 68-77页

作者：张晨阳贾晨旭黄军南京工业大学化工学院材料化学工程国家重点实验室南京210009

环己亚胺是一种重要的医药农药中间体,可用于合成青霉素、除草剂和杀菌剂等.本文应用溶剂辅助机械球磨和热解法制备了一系列的负载型Ni基催化剂Ni/IM-C(R),研究了该催化剂对于1,6-己二腈加氢制备环己亚胺的工艺.结果表明,由乙酸镍、 2-... 详细信息

环己亚胺是一种重要的医药农药中间体,可用于合成青霉素、除草剂和杀菌剂等.本文应用溶剂辅助机械球磨和热解法制备了一系列的负载型Ni基催化剂Ni/IM-C(R),研究了该催化剂对于1,6-己二腈加氢制备环己亚胺的工艺.结果表明,由乙酸镍、 2-甲基咪唑及活性炭共同球磨、煅烧还原所制备的Ni/IM-C(R)具有优良的1,6-己二腈加氢活性和98%以上的环己亚胺收率.通过X射线衍射(XRD)、 X射线光电子能谱(XPS)、扫描电子显微镜(SEM)、能量色散X射线(EDX)、透射电子显微镜(TEM)和N2吸附-脱附测试等表征手段研究了Ni/IM-C(R)催化剂的表面织构性质和化学性质.结果表明,氮掺杂碳材料改善了Ni/IM-C(R)催化剂活性金属Ni纳米颗粒的分散性.在Ni/IM-C(R)催化剂中,镍物种具有高活性,尺寸较小且表面Ni0含量高.在无添加剂存在下, Ni/IM-C(R)催化1,6-己二腈加氢环化制备环己亚胺时显示出良好的加氢活性和环己亚胺的高选择性.Ni/IM-C(R)催化剂制备方法简单、反应后易于分离、多次反应循环后仍具有稳定的催化性能,具有良好的工业应用前景.

关键词：环己亚胺己二腈镍催化剂选择催化加氢

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甲烷重整制合成气镍催化剂积炭研究

化学进展 2013年第5期25卷 859-868页

作者：姜洪涛华炜计建炳浙江工业大学化学工程与材料学院杭州310014

本文综述了甲烷转化制合成气镍催化剂积炭的研究进展,论述了积炭热力学和动力学、积炭类型、积炭机理和影响积炭的因素,详细分析了催化剂的镍粒子尺寸、镍-载体相互作用、载体碱性强度、载体氧化-还原性质和添加助剂对镍催化剂的积炭速... 详细信息

本文综述了甲烷转化制合成气镍催化剂积炭的研究进展,论述了积炭热力学和动力学、积炭类型、积炭机理和影响积炭的因素,详细分析了催化剂的镍粒子尺寸、镍-载体相互作用、载体碱性强度、载体氧化-还原性质和添加助剂对镍催化剂的积炭速率和积炭量的影响,并总结了重整反应工艺参数和反应器形式对镍催化剂积炭的影响。最后指出,采用现代表征手段阐明镍催化剂的积炭机理、种类和数量,明确积炭的规律,可为设计开发抗积炭性能强的镍催化剂提供理论依据;可通过增强金属与载体的相互作用、减小镍粒子的尺寸(镍粒子尺寸小于20 nm)和选择适宜的载体来制备抗积炭性能强的催化剂;可通过采用流化床反应器且优化工艺参数来减少重整过程积炭量;可通过寻求行之有效的积炭催化剂再生方法来解决镍催化剂积炭问题。

关键词：甲烷重整合成气镍催化剂积炭

“扫帚型”镍系催化剂的合成及催化乙烯齐聚的性能

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高分子材料科学与工程 2016年第5期32卷 44-48页

作者：李翠勤林治宇施伟光王凤凤符子剑王俊东北石油大学化学化工学院石油与天然气化工省重点实验室黑龙江大庆163318

以直链十四胺为核的低代"扫帚型"大分子、水杨醛和Ni Cl2为原料,依次通过希夫碱反应和络合反应合成了一种新型的"扫帚型"水杨醛亚胺镍催化剂,采用傅里叶变换红外光谱、核磁共振氢谱和紫外-可见分光光度计证实其合成产品的结构与理论结... 详细信息

以直链十四胺为核的低代"扫帚型"大分子、水杨醛和Ni Cl2为原料,依次通过希夫碱反应和络合反应合成了一种新型的"扫帚型"水杨醛亚胺镍催化剂,采用傅里叶变换红外光谱、核磁共振氢谱和紫外-可见分光光度计证实其合成产品的结构与理论结构相符。在甲基铝氧烷(MAO)活化下,该催化剂具有良好催化乙烯齐聚的性能,且随着反应压力的升高和Al/Ni(摩尔比)增加,其催化活性增大;在反应温度为25℃,反应压力为0.5 MPa,Al/Ni摩尔比为1500时,该催化剂的活性可达2.33×106g/(mol Ni·h),聚合产物主要是C8以下的低碳烯烃,含量高达94%以上。相同条件下,其催化乙烯齐聚的活性高于与其具有类似结构的超支化镍系催化剂。

关键词：低代超支化分子水杨醛亚胺配体镍催化剂乙烯齐聚

MgO纳米晶负载镍催化剂用于甲烷蒸汽重整反应(英文)

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催化学报 2013年第7期34卷 1443-1448页

作者： Mahmood ANDACHE Mehran REZAEI Mansour KAZEMI MOGHADAM Department of Chemistry Islamic Azad UniversityOmidiyeh Branch Catalyst and Advanced Materials Research Laboratory Chemical Engineering DepartmentFaculty of EngineeringUniversity of Kashan Chemical Engineering Department Iran University of Science and Technology

Nanocrystalline MgO with a relatively high surface area and mesoporous structure was synthesized by a surfactant assisted precipitation method for use as the support of nickel catalysts for steam reforming of methane. The samples were characterized by X‐ray diffraction, N2 adsorption, temperature‐programmed reduction, temperature‐programmed oxidation, scanning electron microscopy, and transmission electron microscopy. The catalysts showed high catalytic activity and good stability in the steam reforming of methane. Increasing the nickel loading up to 10 wt% gave increased activity. Catalysts with higher nickel loadings showed more deposited carbon after reaction. The excellent anti‐coking performance of the catalysts was attributed to the formation of a nickel‐magnesia solid solution, basicity of the support surface, and nickel‐support interaction.

关键词：镍催化剂甲烷重整 MgO 纳米晶水蒸气重整载体透射电子显微镜扫描电子显微镜

镍基催化剂:制备及水相催化糠醛加氢脱氧反应性能

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无机化学学报 2010年第12期26卷 2182-2188页

作者：张兴华王铁军马隆龙江婷刘琪英章青中国科学院可再生能源与天然气水合物重点实验室中国科学院广州能源研究所广州510640 中国科学院研究生院北京100049

以SiO2-Al2O3、γ-Al2O3为载体采用浸渍法制备了不同负载量的镍基催化剂,以XRD、H2-TPR、NH3-TPD与低温N2吸附等技术对催化剂特性进行了表征,并进行了水相催化糠醛加氢脱氧实验研究以制备以C5为主要成分的生物汽油。重点考察了催化剂的... 详细信息

以SiO2-Al2O3、γ-Al2O3为载体采用浸渍法制备了不同负载量的镍基催化剂,以XRD、H2-TPR、NH3-TPD与低温N2吸附等技术对催化剂特性进行了表征,并进行了水相催化糠醛加氢脱氧实验研究以制备以C5为主要成分的生物汽油。重点考察了催化剂的镍负载量、载体种类及反应温度对糠醛转化率、目标产物C5选择性的影响,并对催化剂的重复利用性能和糠醛水相加氢脱氧反应机理进行了探讨。结果表明,Ni/SiO2-Al2O3催化性能明显优于Ni/γ-Al2O3。在140℃、氢冷压3.0 MPa的优化反应条件下,14wt%Ni/SiO2-Al2O3催化糠醛反应的转化率为63%,C5选择性高达93%。升高反应温度可以提高糠醛的转化率,但反应产物的选择性降低。催化剂在第3次重复使用时糠醛的转化率明显降低,催化剂表面有明显的残留有机聚合物和积碳,达到25wt%左右。

关键词：镍催化剂加氢脱氧糠醛生物汽油

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镍/氧化铝加氢催化剂的制备及性能研究

无机盐工业 2022年第7期54卷 141-148页

作者：杨文龙程鹏卢雁飞南芷钰李宇航李世松王春雷舒畅张东升河北工业大学化工学院天津300130 中海油天津化工研究设计院有限公司中国石油大学

羟基新戊醛(HPA)的加氢多采用贵金属和铜系催化剂,为了更好地降低催化剂生产成本和操作成本,分别对比了共沉淀法和浸渍法制备的镍/氧化铝催化剂,并以HPA为原料,在固定床装置上考察了系列催化剂加氢合成新戊二醇(NPG)的催化性能。采用X... 详细信息

羟基新戊醛(HPA)的加氢多采用贵金属和铜系催化剂,为了更好地降低催化剂生产成本和操作成本,分别对比了共沉淀法和浸渍法制备的镍/氧化铝催化剂,并以HPA为原料,在固定床装置上考察了系列催化剂加氢合成新戊二醇(NPG)的催化性能。采用X射线衍射(XRD)、氮气物理吸附(BET)、一氧化碳脉冲吸附等方法进行表征,结果表明,浸渍法制备的20%镍/氧化铝催化剂,比表面积较大,金属分散性好,且催化剂中的镍物种易被还原,其反应性能良好。在相对较温和的反应条件下,即反应温度为103℃、反应压力为3 MPa、液时空速为1 h^(-1)、氢醛物质的量比为10时,HPA转化率为100%,NPG选择性为99.3%。在1000 h的长周期评价过程中,该催化剂保持了较好的活性,具有更好的工业化前景。

关键词：羟基新戊醛加氢镍催化剂新戊二醇

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镍硅基催化剂上偏三甲苯的加氢脱烷基反应

高等学校化学学报 2016年第12期37卷 2215-2220页

作者：夏延洋卜天同王立成朱万春杨胥薇包强郝萌萌程东东王振旅吉林大学化学学院吉林省表面与界面化学重点实验室长春130021

分别采用溶胶-凝胶法和浸渍法制备了一系列Ni/SiO_2催化剂,将其用于催化偏三甲苯(1,2,4-TMB)的加氢脱烷基反应.结果表明,在制备过程中,无水柠檬酸(CA)的加入量对催化剂的结构、表面性质、粒径及催化性能均有较大影响.催化剂表面L酸位上1... 详细信息

分别采用溶胶-凝胶法和浸渍法制备了一系列Ni/SiO_2催化剂,将其用于催化偏三甲苯(1,2,4-TMB)的加氢脱烷基反应.结果表明,在制备过程中,无水柠檬酸(CA)的加入量对催化剂的结构、表面性质、粒径及催化性能均有较大影响.催化剂表面L酸位上1,2,4-TMB几乎不发生歧化和异构化反应.镍硅体系催化剂上主要副反应为苯环加氢,通过调整还原镍的粒径可有效控制苯环加氢,从而提高了二甲苯(BTX)的选择性.在最佳反应条件下,10Ni/Si-2.0催化剂上1,2,4-TMB的转化率最高为29.4%,BTX的选择性为99.9%.

关键词：镍催化剂溶胶-凝胶法偏三甲苯加氢脱烷基

Influence of Nickel Catalyst Film Thickness and Cooling Condition for Synthesis of Monolayer Graphene by Thermal Chemical Vapor Deposition at 800 ℃

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材料科学与工程（中英文B版） 2015年第9期5卷 341-346页

作者： Kazunori Ichikawa Hiroshi Akamatsu Yoshiyuki Suda Yoshiyuki Nonoguchi Yukiharu Uraoka Department of Electrical Engineering Kobe City College of Technology Kobecity Hyogo 651-2194 Japan Department of Electrical and Electronic Information Engineering Toyohashi University of Technology Toyohashi City AichL441-8580 Japan Grduate School of Materials Science Nara Institute of Science and Technology Ikoma City Nara 630-0192 Japan

Graphene has shown great potential for high speed devise and transparent electrode in recent years. Thermal CVD (Chemical vapor deposition) with methane gas is the most popular method for graphene synthesis. However, a high temperature of 900 oC and higher is necessary for synthesizing high-quality graphene. In this study, monolayer graphene with fewer defects was synthesized using acetylene gas at 800 oC. In addition, an optimal CVD condition for monolayer graphene with fewer defects was investigated by changing the nickel catalyst film thickness, hydrogen concentration, and cooling condition. The results showed that the number of the graphene layers decreased with an increase of the nickel film thickness. Furthermore, although a small amount of hydrogen reduced the amount of the defect, a lot of hydrogen etched the graphene. The fastest cooling rate in pure nitrogen was effective for synthesis of graphene with high crystallinity and with almost no defect. We succeeded in the monolayer graphene synthesis with a low density of defects on nickel catalyst film by a thermal CVD at 800 oC using acetylene gas.

关键词：薄膜厚度镍催化剂冷却条件石墨单层蒸汽沉积化学气相沉积合成方法