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半导体光电材料BS在离子电池中的应用性质研究

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激光技术 2024年

作者：依力亚斯·阿不都尔依木陈长城高林淞云雄飞芦鹏飞西安建筑科技大学理学院物理系北京邮电大学集成电路学院

为了缓解不断增长的全球可再生能源需求，并满足新型可再生能源技术对电极材料具有合适的结构、电子和机械性能的要求，采用第一性原理，计算研究了具有动态、机械和热稳定性B2S3半导体光电材料的电化学性能及其潜在应用。研究结果表... 详细信息

为了缓解不断增长的全球可再生能源需求，并满足新型可再生能源技术对电极材料具有合适的结构、电子和机械性能的要求，采用第一性原理，计算研究了具有动态、机械和热稳定性B2S3半导体光电材料的电化学性能及其潜在应用。研究结果表明，作为阳极材料，B2S3单层具有合适的存储容量(Li: 227.2mAh/g和Na: 340.8 mAh/g)、超低扩散势垒(Li: 0.23 eV和Na: 0.14 eV)和低平均开路电压(Li: 0.515 eV和Na: 0.162 eV)，在充放电过程中具有相对较小的晶格变化(Li: 2.5%和Na: 2.1%)。在不同浓度的锂/钠离子吸附下，B2S3单层的金属特性保持不变，具有良好的导电性和电池运行稳定性。该研究表明B2S3半导体光电材料是一种有吸引力的锂/钠离子电池阳极候选材料。B2S3单层的优异特性可促使进一步探索其作为锂/钠离子电池阳极材料的应用。

关键词：材料锂/钠离子电池第一性原理 B S

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磷化钴材料在电化学能源领域的研究进展

化工进展 2021年第4期40卷 2188-2205页

作者：赵鹬周飞张伟伟李宁李世友李贵贤兰州理工大学石油化工学院甘肃兰州730050

当今时代,人类社会的发展日益依赖巨量的能源,这与不可再生资源有限的储量相矛盾,发展绿色清洁、高效可持续的可再生能源和能源利用技术迫在眉睫。磷化钴材料作为过渡金属磷化物的重要一员,由于其对氢的优异吸/脱附性能和特殊的晶体结构... 详细信息

当今时代,人类社会的发展日益依赖巨量的能源,这与不可再生资源有限的储量相矛盾,发展绿色清洁、高效可持续的可再生能源和能源利用技术迫在眉睫。磷化钴材料作为过渡金属磷化物的重要一员,由于其对氢的优异吸/脱附性能和特殊的晶体结构,广泛应用于电解水、超级电容器和二次电池等电化学能量储存与转化领域。然而目前磷化钴材料的应用还存在很多缺陷,在电解水反应中活性组分易分解,结构稳定性差;在超级电容器使用中活性位点暴露不足、电导率偏低;作为锂/钠离子电池电极材料在充放电过程中存在巨大的体积变化而导致循环稳定性降低等。本文对磷化钴的晶体结构、制备方法及改良方法作了总结,对其应用于电解水、超级电容器和锂/钠离子电池的生效机理和发展近况进行概述。最后提出了存在的问题和未来的发展方向。

关键词：可再生能源磷化钴电化学电解水超级电容器锂/钠离子电池

锡-碳纳米纤维复合材料构筑及其储锂/钠性能研究

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锡-碳纳米纤维复合材料构筑及其储锂/钠性能研究

作者：肖绪武江西理工大学

学位级别：硕士

锡基负极材料因其高理论容量、自然资源丰富、合适的电压平台以及对锂/钠离子电池的双重适用性等优点,受到了极大的关注。但由于导电性较差以及循环过程中会出现巨大的体积膨胀等问题,严重限制了锡基材料的商业化应用进程。为了改善这... 详细信息

锡基负极材料因其高理论容量、自然资源丰富、合适的电压平台以及对锂/钠离子电池的双重适用性等优点,受到了极大的关注。但由于导电性较差以及循环过程中会出现巨大的体积膨胀等问题,严重限制了锡基材料的商业化应用进程。为了改善这些缺陷,本研究利用静电纺丝技术,通过形貌构筑,复合改性等手段制备了一系列锡基碳纳米纤维复合材料,并通过一定的表征手段和电化学分析方法对其结构、形貌以及储锂/钠性能进行了深入研究。主要内容如下:(1)一维锡-碳纳米纤维复合材料优化制备及储锂性能研究。利用静电纺丝技术制备锡-聚合物纳米纤维前驱体,优化碳化温度,制备了性能最优的锡-碳纳米纤维(Sn-Sn O@CNF)复合材料。详细比较了不同碳化温度下复合材料微结构、成分及储锂性能的差异,发现在高温700℃碳化得到的复合材料,氮含量明显降低,并且有大颗粒的Sn聚集在碳纳米纤维上。在500℃的较低碳化温度下得到的复合材料,其碳纤维石墨化程度低且含有大量缺陷,不利于锂离子的嵌入和脱出,储锂性能较差。而在600℃碳化得到的Sn-Sn O@CNF-600复合材料,其碳纤维具有较高的石墨化程度和氮含量,纳米级锡及其氧化物均匀分布在碳纤维中,具有良好的储锂性能,在1.0 A g的电流密度下循环100次后,其比容量依然保持在596.1 m Ah g。(2)多通道中空锡-碳纳米纤维复合材料构筑及其储锂/钠性能研究。采用聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)为模板进行纺丝构筑,制备了多通道中空碳纳米纤维结构的锡-碳纳米纤维(Sn-Sn O@MCNF)复合材料。研究表明,Sn-Sn O@MCNF复合材料具有优异的储锂/钠性能。作为锂离子电池负极材料,在1.0 A g的电流密度下循环600圈后,其比容量依然保持669.2 m Ah g,即使在4.0 A g的大电流密度下其比容量仍高达525.1m Ah g。作为钠离子电池负极材料,在0.1 A g的电流密度下循环100圈后其比容量可维持356.0 m Ah g。这种兼容性良好的储锂/钠性能主要归因于纳米Sn及Sn O均匀分布在多通道中空碳纳米纤维中,以及纤维内丰富的Sn-O-C共价键,不仅有利于离子和电子的快速传输以及电极反应的可逆性,还能有效缓冲循环过程中体积膨胀和维持电极表面SEI膜的稳定,进而提升了电极材料的结构稳定性和循环寿命。(3)Cu-Sn双金属修饰多通道碳纳米纤维复合材料的制备及储锂/钠性能研究。为了进一步提高锡-碳复合材料的电化学性能,通过Cu元素的掺入,制备得到了Cu Sn合金纳米球分散于低锡含量多通道碳纳米纤维(Cu Sn-Sn O@MCNF)复合材料。作为锂离子电池负极材料,在1.0 A g的电流密度下循环600圈后,依然保持785.1 m Ah g的高比容量。当作为钠离子电池负极材料时,在1.0 A g的电流密度下循环1000次循环后,依然保持340.1 m Ah g的高比容量,即使在4.0 A g的大电流密度下,仍保持有202.5 m Ah g的可逆容量。这种优异的储锂/钠性能可归因于Cu Sn合金纳米球的形成导致了多通道中空碳纳米纤维中的锡含量减少,其循环稳定性进一步提高;其次,碳化过程中Cu对碳材料的催化石墨化作用以及Cu Sn合金纳米球相比于Sn具有更稳定的结构和导电性,增强了复合材料的离子和电子的传输能力,进而提升了电极材料的循环及倍率性能。

关键词：锡碳复合材料碳纳米纤维多通道孔结构静电纺丝锂/钠离子电池

磁学表征技术在过渡族金属基负极锂/钠离子电池储能机理研究中的应用

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磁学表征技术在过渡族金属基负极锂/钠离子电池储能机理研究中的...

作者：张乐清青岛大学

学位级别：硕士

目前,由于化石燃料的日益枯竭,严重的能源危机和环境恶化肆虐全球。为了解决这些问题,开发环境友好、价格低廉的清洁能源和新型储能技术迫在眉睫,这极大地刺激了可充电锂/钠离子电池等先进电池的快速发展。先进电池在能量/功率密度、循... 详细信息

目前,由于化石燃料的日益枯竭,严重的能源危机和环境恶化肆虐全球。为了解决这些问题,开发环境友好、价格低廉的清洁能源和新型储能技术迫在眉睫,这极大地刺激了可充电锂/钠离子电池等先进电池的快速发展。先进电池在能量/功率密度、循环性和安全性等方面的性能重点取决于主要功能元件,尤其是电极材料。过渡族金属基等新型负极材料替代石墨已引起人们的广泛关注。这是因为根据电化学反应机理,它们对锂和钠的储存具有更高的比容量,且地壳资源丰富。然而,在过去的二十年中,探索新一代电池通常依赖于常规的测试手段,对电池内部复杂多变的电子转移与物质转化的监测仍然备受限制。突破传统的电池研究技术,深入电池储能机制的研究,是发展新型能源电化学领域的当务之急。得益于过渡族金属元素蕴含的丰富的磁学信息,磁学测试能够实现对电极材料的内部反应机理的多角度分析。过渡族金属元素独特的d带能级电子具有较高的结构可调性,电荷与自旋属性的变化都能够在宏观上表现为物质磁性的变化。材料的宏观磁化强度能够反映元素离子价态、晶格结构以及磁性颗粒大小等。两位锂电池诺奖得主J.Goodenough教授以及M.S.Whittingham教授大量采用磁学测试发展电化学储能电极材料。因此,基于物质磁特性与电化学特性的密切耦合,根据磁学信息去分析过渡族金属基能源电化学材料的难点和关键问题是一种可行的方案。我们结合综合物性测试系统和电化学装置,自主开发了原位实时磁性测试系统,能够实现动态监测电池的电子转移情况以及电极物质转化过程,从更本质的角度分析电化学机制,促进新型储能系统的发展。本文利用原位实时磁性测试装置,对相关过渡族金属基负极材料(Fe OOH、SbCo)进行了系统全面的磁电化学研究,揭示了电池储能机理。主要的工作内容具体如下:1.原位实时磁性测试监测嵌入-转化型Fe OOH电极界面电子转移,揭示空间自旋电荷储能机制。在这项工作中,我们采用原位磁性测试、动力学及热力学拟合等方法,证明了锂离子电池中Fe OOH负极的额外容量主要来源于稳定的界面空间电荷存储。通过透射电子显微镜和X射线光电子能谱测试研究了SEI膜的容量贡献,结果表明,虽然SEI膜虽然可以提供一些额外的能力,但是这种贡献并不完全可逆。这种界面电荷存储区域所表现出的高容量和快速电容行为,可以应用于超级离子电容器,并展现出高能量密度和稳定性。本研究为认识过渡金属相关材料的反应机理提供了一种新颖而有见地的确定方法,为开发新一代空间电荷材料、更有效地寻找快速充放电电极材料提供了基础依据。2.原位磁性测试对锂/钠离子电池中的Sb-Co薄膜负极转化过程的研究,揭示合金电极在锂/钠离子电池机理差异。在这项工作中,通过磁控溅射制备的Sb-Co合金,在钠离子电池中具有极好的电化学性能,并且明显优于在锂离子电池。为了探究在Sb-Co合金在钠离子电池中优异表现的反应机理,我们采用了原位磁性测试等手段。研究发现:Sb-Co合金钠离子电池的磁响应在循环过程中呈现周期性,表明Co与Sb的合金化与脱合金化是完全可逆的。放电释放出较小的Co纳米颗粒,均匀分散在合金内部可以有效缓解体积膨胀,并且在循环中保持稳定释放。这应该归因于半径较大的钠离子嵌入使电极纳米级粉化程度较高,可以充分激活整个电极,增强电极反应可逆性和完整性,进而表现出良好的循环稳定性。然而,在Sb-Co合金锂离子电池中,磁化强度曲线显著上升,表明Co的再合金化过程是部分可逆的。这是因为相比钠离子,锂离子的半径较小,嵌入时反而不能有效将合金电极纳米化,致使电极反应不完全与不可逆。随着循环增加,非活性Co颗粒发生团聚,无法抑制电极体积膨胀开裂。形成的阻挡层加剧活性材料失效,不仅造成电池容量衰减,也会极大地危害电池的循环性能。在本项工作中,这些关键的结果揭示了关于合金锂/钠离子电池机理差异问题,并为设计下一代高性能合金负极材料提供了引导性建议。

关键词：锂/钠离子电池界面空间电荷电池机理负极材料原位磁性测试

磁场诱导定向排列结构的层状负极用于高性能锂/钠离子电池

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磁场诱导定向排列结构的层状负极用于高性能锂/钠离子电池

作者：徐清眉上海应用技术大学

学位级别：硕士

随着便携式电子产品的快速推广和普及,高性能锂离子电池(LIB)和钠离子电池(SIB)是发展的必然方向。过渡金属氧化物由于其较高的理论比容量(例如,926 m Ah g的FeO),有望应用于锂离子电池和钠离子电池的负极材料。然而,四氧化三铁较差的... 详细信息

随着便携式电子产品的快速推广和普及,高性能锂离子电池(LIB)和钠离子电池(SIB)是发展的必然方向。过渡金属氧化物由于其较高的理论比容量(例如,926 m Ah g的FeO),有望应用于锂离子电池和钠离子电池的负极材料。然而,四氧化三铁较差的导电性和充放电过程中的体积膨胀等问题大幅降低其电池性能。对于上述缺陷,除了以活性材料的改性为策略,设计电极结构从而提升储锂性能和稳定性也正逐渐成为研究热点。在材料改性与新材料开发的基础上优化电极的结构设计能够实现锂/钠离子电池性能的进一步提升。本文为实现高性能锂/钠离子电池,深入理解电极结构对电池性能的影响,科学合理地设计电极结构,构建出电极内部优异的电子连续传导网络,从而大大提高电池的能量密度和循环性能。本论文具体概述如下:通过磁场诱导成功地制备了独特的层状(LBL)FeO/碳纤维(CF)定向排列作为锂/钠离子电池(LIB/SIB)负极。在这种方法中,FeO纳米颗粒通过溶胶-凝胶方法沉积在碳纤维上。在磁场的诱导下,通过交替涂覆含水和有机的活性材料浆料FeO/CF,形成FeO/CF的定向排列和LBL结构。由于磁场方向的改变,制备的FeO/CFs取向层垂直于下一层,从而显著提升FeO/CFs的电导率,同时增加Li/Na存储空间和Li/Na扩散通道。因此,实现了高电化学性能:在0.1A g和3A g的电流密度下,LIBs的比容量分别为1671.3和504.6 m Ah g;2000次循环后,LIBs的容量保持率为83.8%,在3A g下的比容量>420 m Ah g。在电流密度为0.1 A g和1 A g时,SIB的比容量分别为340.9和240.2 m Ah g;在1000次循环后,SIB的容量保持率为69.6%,在1A g下的比容量>220 m Ah g。

关键词：锂/钠离子电池四氧化三铁磁场诱导定向排列 LBL结构

高性能异质金属硒化物/石墨烯气凝胶复合负极材料的制备及储锂/钠性能研究

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高性能异质金属硒化物/石墨烯气凝胶复合负极材料的制备及储锂/钠...

作者：徐筝筝江苏科技大学

学位级别：硕士

锂离子电池(LIBs)与钠离子电池(SIBs)作为新能源中的储能器件具有良好的应用前景。目前,虽然LIBs/SIBs已实现部分的商业化应用,但是对于具有高性能的正、负极材料的研究和应用仍在处于发展阶段。为寻找具有高性能、高容量、高稳定性能... 详细信息

锂离子电池(LIBs)与钠离子电池(SIBs)作为新能源中的储能器件具有良好的应用前景。目前,虽然LIBs/SIBs已实现部分的商业化应用,但是对于具有高性能的正、负极材料的研究和应用仍在处于发展阶段。为寻找具有高性能、高容量、高稳定性能的负极材料,在阅读大量相关文献的基础上,对硒化物和氧化物进行改性工程,合成一系列具有异质结结构的硒化物、氧化物复合负极材料。通过MOFs和PBAs作为前驱体,以低成本、绿色环保的合成方法制备出适用于LIBs和SIBs的负极材料,通过物相结构形貌、电化学性能、循环前后形貌、动力学因素等对材料进行研究。具体工作如下:1.以MIL-88A为前驱体,首先通过水热反应合成具有均匀管状的MIL-88A,然后通过超声,冷冻干燥合成MIL-88A@GO复合材料,最后通过与硒粉进一步在H/Ar混合气氛中煅烧硒化,构筑具有异质结结构的Fe Se-FeO@GA复合负极材料。采用XRD、SEM、TEM等对复合材料与对比材料进行物性表征,并通过组装CR2032扣式电池对材料进行性能测试。经过一系列测试表征后发现,在Fe Se-FeO内-外界面诱导的内置电场可以大大降低电荷转移力学的激活能。而石墨烯气凝胶(GA)作为外界面,不仅保持活性材料结构的完整性,还增强其导电性。受益于这些优势,Fe Se-FeO@GA阳极具有较高的储锂能力(0.2 A g时为1515 m Ah g)、良好的循环稳定性(1 A g循环后为492 m Ah g)和高倍率能力。同时,通过动力学分析和理论计算解释异质界面工程建设在改善储锂反应动力学方面的重要作用。2.以MOFs为前驱体,通过沉淀法合成一系列具有特殊形貌的MOFs前驱体,通过冷冻干燥与石墨烯进一步合成MOF@GO,经过高温硒化和碳化后成功获得三种不同形貌结构的石墨烯气凝胶包覆异质结结构负极材料(Ni Se-Zn Se@GA、Mo Se-CuSe@GA、Co Se-Mn Se@GA)。石墨烯气凝胶层状不仅维持材料高温硒化下的前驱体形貌,而且提高材料的导电性。同时,提供一定的容量,维持循环过程中材料形貌的完整性。此外,以MOFs为前驱体,获得良好稳定的骨架,较大的比表面积,这些都有利于钠离子在材料中穿梭。经过组装钠电池测试发现,在0.2 A g电流密度下,Ni Se-Zn Se@GA、Mo Se-CuSe@GA、Co Se-Mn Se@GA三种负极材料分别具有302.2、533.6、456.7 m Ah g的比容量;在1 A g的大电流密度下具有200、444.8、442.9 m Ah g的比容量。3.以K[Co(CN)]为配体,结合不同的金属盐,经过共沉淀的方法合成Co-M PBA(M=Fe、Ni、Zn)普鲁士蓝类似物,以PBAs作为前驱体,通过冷冻干燥、高温硒化合成具有异质结结构的双金属硒化物石墨烯气凝胶复合材料。与纯Co Se的对照组比较测试发现,Co Se-Zn Se@GA、Co Se-Ni Se@GA、Co Se-Fe Se@GA在0.2 A g电流密度下具有566.2、579.3、784.5 m Ah g的比容量。尤其是Co Se-Fe Se@GA的材料性能尤为突出,在1 A g循环1000圈后的容量仍然保持在722.8m Ah g。经过循环前后的扫描电镜可以发现,材料独特的形貌在循环后得到良好的保持,这不仅得益于PBAs前驱体的稳固框架,而且石墨烯气凝胶在维持结构上也起到的一定的作用。同时,硒化物之间,硒化物和石墨烯气凝胶之间的双重异质界面产生的内置电场,有效加快反应动力学。此外,通过对比不同电解液的电化学性能发现,在以Na PF为电解质,DME为溶液的醚类电解液中性能最优异。因此,在上述的协同作用下,Co Se-Fe Se@GA展现最为优异的性能,在容量和循环稳定性上都得到显著的提升。

关键词：锂/钠离子电池异质结结构石墨烯硒化物氧化物

MOF结构铁酸钴复合纤维的制备及电化学性能研究

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MOF结构铁酸钴复合纤维的制备及电化学性能研究

作者：石楚江南大学

学位级别：硕士

可充电电池因其高转换效率和环保特性而成为最受欢迎的电能存储系统之一。锂离子电池(LIBs)以其卓越的优势,正在应用于新能源汽车等储能领域。同时,钠离子电池(SIBs)由于其原料来源广泛且价格低、电化学性能接近锂离子电池等优势,近年... 详细信息

可充电电池因其高转换效率和环保特性而成为最受欢迎的电能存储系统之一。锂离子电池(LIBs)以其卓越的优势,正在应用于新能源汽车等储能领域。同时,钠离子电池(SIBs)由于其原料来源广泛且价格低、电化学性能接近锂离子电池等优势,近年来受到广泛关注,给电能存储带来了一种全新选择。传统商业化石墨碳负极材料由于理论容量低制约了其发展。因此寻求高比容量、自然丰度高、长循环寿命的负极材料是提升LIBs和SIBs能量密度的关键。CoFeO具有商用石墨近2.5倍的理论容量,但是循环过程中体积膨胀和结构粉化严重阻碍其应用。普鲁士蓝类似物(PBA)作为一种具有结构可控和多孔特性的金属有机框架(MOF)可以在一定程度缓解以上问题,但其长循环和大倍率的电化学性能仍然需要提高。针对以上问题,本课题利用普鲁士蓝类似物为前驱体,制备了三种具有不同结构的MOF-CoFeO@C、MOF-CoFeO@C@alkalized MXene和MOF-CoFeO@MXene@CNFs复合纳米纤维,分别作为LIBs和SIBs的负极材料进行电化学性能研究。具体研究内容如下:(1)通过静电纺丝、原位生长结合高温煅烧技术,调控不同原位生长时间(12 h、24 h和36 h),制备得到以PAN纳米纤维膜为生长基底,PBA衍生的多孔结构MOF-CoFeO@C复合纳米纤维。通过SEM、XRD等物化表征,可知原位生长24 h的CFO@C-24具有最多MOF-CoFeO颗粒以及最完整六面体金属有机框架结构。作为LIBs半电池负极材料,在1 A g电流密度下,循环400周后可逆容量仍有623 m Ah g。与商用正极Li CoO组装的锂离子全电池器件,表现出优异的循环性能,循环200周后可逆容量仍能保持434 m Ah g。表明PBA衍生的MOF结构能够有效减缓充放电时CoFeO体积膨胀现象,并且纤维连续网络结构为锂离子的传输提供了快速通道和缓解了MOF-CoFeO的团聚。(2)为了进一步提升CFO@C负极材料的大电流密度下电化学性能,采用碱处理和冷冻干燥,使得TiCT MXene形成多褶皱结构,与CFO@C-24复合制备得到柱-层结构的MOF-CoFeO@C@alkalized MXene(CCM)复合纳米纤维。调控TiCT MXene与CFO@C-24质量比(1:3、2:3和3:3),分别得到CCM1、CCM2、CCM3。通过TEM、BET等物化表征,证明CCM具有柱-层结构和介孔结构。其中CCM2作为LIBs/SIBs半电池负极材料具有最出色的性能,LIBs半电池在2 A g的高电流密度下,循环400周后可逆容量为807 m Ah g。SIBs半电池在5 A g电流密度下,表现出149 m Ah g的优良倍率性能。应用测试表明,Li CoO//CCM2全电池和NaV(PO)//CCM2全电池在10A g的电流密度下的倍率测试中,分别保持295 m Ah g和94 m Ah g优异的可逆容量。在电化学模拟测试表明,CCM2是以赝电容为主的储锂/钠机理,并且展现了优异的容量贡献率。作为LIBs/SIBs负极材料,柱状结构的CFO@C-24与层状多褶皱结构的a-TiCT所构建的柱-层结构能够有效缓解大电流密度下结构的不稳定。(3)针对PAN纤维上MOF-CoFeO负载量较少导致的容量较低的问题,利用聚多巴胺自组装提高TiCT上MOF-CoFeO负载量,通过调控TiCT MXene与MOF-CoFeO质量比(1:5、1:7和1:9),确定TiCT MXene:MOF-CoFeO质量比为1:7的CM2复合材料具有最优的储锂性能。将静电纺丝制备的PAN纳米纤维经高温热处理后得到碳纳米纤维(CNFs),通过抽滤将其与CM2复合(质量比分别为1:3、1:5和1:7)以提高复合材料的导电性,最终得到3D类蚁穴结构MOF-CoFeO@MXene@CNFs(CMC)复合纳米纤维。SEM、BET物化表征证明CMC具有3D类蚁穴结构以及较大的比表面积。其中,CNFs与CM2质量比1:5(CMC2)具有最佳的储锂/钠性能,LIBs半电池在2 Ag电流密度下,循环1000周后,仍具有970 m Ah g的高可逆容量。在1A g的电流密度下经4000周循环后,SIBs半电池也可以保持97 m Ah g的可逆容量。Li CoO//CMC2锂离子全电池和NaV(PO)//CMC2钠离子全电池具有优异的循环稳定性,在1.0 A g的电流密度下,Li CoO//CMC2在200次循环后仍保持533 m Ah g的可逆容量。NaV(PO)//CMC2在500次循环后仍保持74 m Ah g的放电比容量。电化学模拟测试表明,CMC2同样展现了优异的容量贡献率以及赝电容为主的储锂/钠机理。表明合理的组分质量比使得CMC2复合纳米纤维更好的发挥3D类蚁穴的结构优势,大大缓解了充放电反应过程中CoFeO体积膨胀,一定程度上解决

关键词：复合纳米纤维普鲁士蓝类似物静电纺丝多褶皱MXene 锂/钠离子电池

高性能花生壳基负极材料的制备及其储锂/钠性能研究

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高性能花生壳基负极材料的制备及其储锂/钠性能研究

作者：吴帅霆江苏科技大学

学位级别：硕士

随着全球能源需求不断增长,锂/钠离子电池作为典型的电化学储能技术,其高效且低成本的负极材料的发展对于电化学储能技术的进一步提高至关重要。在锂/钠离子电池中,负极材料是关键组成部分,其对电池的电化学性能、成本等都有重要影响。... 详细信息

随着全球能源需求不断增长,锂/钠离子电池作为典型的电化学储能技术,其高效且低成本的负极材料的发展对于电化学储能技术的进一步提高至关重要。在锂/钠离子电池中,负极材料是关键组成部分,其对电池的电化学性能、成本等都有重要影响。目前锂电池商业负极材料中最为常见的仍是石墨,但其低理论容量限制了其应用。同时,由于钠的半径比锂的半径大,往往导致扩散系数较低,石墨由于其层间距离较小,并不适合钠的嵌入和脱出,而硬碳材料因其较大的层间距被认为是钠离子电池合适的负极材料。通过杂原子掺杂和结构优化来提高电池的电化学性能也是一种有效的方法。但是,目前生产掺杂杂原子的硬碳工艺尚未成熟,会导致锂/钠离子电池的价格提升。本论文以廉价常见的花生壳为碳源,制备了锂/钠离子电池的负极材料,以期解决目前存在的关键技术问题,并研究其电化学性能,为低成本、高性能的生物质碳复合材料的应用提供一些实践基础和理论背景。本论文的主要研究内容如下:(1)以花生壳作为碳源,壳聚糖和植酸分别作为氮源和磷源,通过活化、水热、碳化处理得到氮磷掺杂多孔花生壳基碳负极材料。研究表明,当碳化温度为800C时的氮磷掺杂多孔碳负极材料表现出优异的储钠能力,在25 m A g的电流密度下进行100圈充放电循环后能保持242.8 m A h g的高比容量;在500 m A g的电流密度下进行200圈充放电后也保持稳定容量。氮磷掺杂多孔碳负极材料表现出优异的性能,一方面是由于花生壳作为硬碳,本身具有大量的结构缺陷,另一方面则是因氮原子和磷原子的引入,可以产生更多的外源缺陷和活性位点,并且可以有效地提高层间距离,进而促进Na插入/脱出,提高材料的容量和电化学性能。(2)以花生壳为碳源,通过水热和热解制备了花生壳基石墨烯(PSHC)负极材料。对PSHC-x系列进行了一些表征和电化学测试。结果表明,PSHC-900作为钠离子电池负极材料具有优异的性能,在25 m A g下进行120次循环后,仍能保持248.8 m A h g的容量,在500 m A g下进行400次充放电循环后容量保持在140.3 m A h g左右。这种优异的性能主要是由于所制备的材料具有较大的层间距以及丰富的结构缺陷,这不仅可以增加表面吸附Na的活性位点,加速了钠离子的传输,而且有利于Na更容易地插入/脱出。(3)以花生壳为碳源,通过分步水热的方式,经过低温碳化,得到FeO@C复合材料。对该材料进行了一系列物性表征,并通过组装半电池测试材料的储锂性能。FeO@C作为LIBs负极材料,在200 m A g下进行100次充放电循环后可逆容量仍可达到1000.8 m A h g;在1 A g的高充放电流下仍能保持573.5 m A h g的容量。FeO@C复合材料优异的电化学性能是由于FeO纳米颗粒负载在这种多孔碳基体中,可以有效缓解FeO纳米颗粒在充放电过程中的体积变化和团聚情况的发生,而且能促进Li的扩散和电子传输。

关键词：锂/钠离子电池硬碳 Fe2O3 氮磷掺杂花生壳

基于掺杂改性的低维碳基纳米材料的制备及先进储能应用研究

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基于掺杂改性的低维碳基纳米材料的制备及先进储能应用研究

作者：孙洪冉青岛科技大学

学位级别：硕士

在当今社会技术和经济的快速发展的背景下,化石燃料等不可再生资源的消耗导致严重的能源危机,同时其所排放的二氧化碳逐年增加,引发温室效应。开发和使用新型清洁能源是应对以上问题的关键,然而大部分可再生清洁能源面临间歇性困境,需... 详细信息

在当今社会技术和经济的快速发展的背景下,化石燃料等不可再生资源的消耗导致严重的能源危机,同时其所排放的二氧化碳逐年增加,引发温室效应。开发和使用新型清洁能源是应对以上问题的关键,然而大部分可再生清洁能源面临间歇性困境,需要配合储能系统才能提高利用效率。因此研发成本更低、能量密度更高、循环寿命更长的电化学储能系统成为关键课题。锂离子电池和钠离子电池(LIBs/SIBs)作为成熟高效能源存储设备,有着相似的储能机理,其负极材料的结构特性对电池整体性能有着至关重要的影响。碳材料因其成本较低已然成为锂/钠离子电池常见的负极材料。然而,理论容量较低、倍率性能和循环性能较差的短板严重制约了其快速发展。针对以上关键科学问题,本文以拓展低维碳材料(碳纳米纤维、碳纳米片)储能位点、优化碳基体导电性为出发点,通过负载金属第二相以及掺杂非金属杂原子(N、S)策略对碳基载体进行改性,同时有效缓解合金型电极材料在充放电过程中的体积膨胀问题,并通过微结构设计来提高碳基体的电导率和动力学表现。本文探究了改性低维材料的结构特点和储能机理,揭示了各活性组分之间的协同作用以及电化学性能改善的潜在机理。通过全电池的组装与测试,证明了异质组分调控的低维碳材料在实际应用中的潜力。主要工作可归纳如下:(1)通过四功能模板辅助策略结合静电纺丝技术和煅烧工艺设计了具有纵向空腔N、S共掺杂碳纳米纤维负载Sb的复合电极(Sb@N,S-CNFs)。SbS模板的热解和部分Sb的挥发导致了在N掺杂的碳纳米纤维孔道中形成纵向空腔(轴向),同时衍生的Sb纳米棒和Sb纳米点在碳纤维基体中均匀分布,此外也发生了S在碳纤维基体中掺杂。这种精心设计的多层次结构不仅有效缓解了Sb组分在充放电过程中体积变化较大的问题,而且提高了碳纤维基体的离子传导率和电子电导率。基于上述优势,经过1 h煅烧的Sb@N,S-CNFs电极(Sb@N,S-CNFs-1h)在的半电池测试和全电池循环测试中具有良好的稳定性和倍率测试中高容量保持的性能,半电池在2 A g的电流密度下经过1000次循环依然具有85.1%的高容量保持率,全电池在0.24 A g的电流密度下循环100次后可保持大约95 m Ah g的高比容量。(2)在工作1中得到了纵孔中Sb的含量以及碳基体Sb镶嵌的量随着煅烧时间发生有规律变化的结论,因此通过提高煅烧温度和延长煅烧时间的手段成功地制备了一种N、S共掺杂、镶嵌Sb纳米点的纵孔碳纳米纤维复合材料(N/S,Sb-CNFs)。N/S,Sb-CNFs可以直接作为钠离子电池负极,避免了导电剂、粘结剂的使用,并且表现出较高容量和良好的循环稳定性。该工作的设计核心是低维金属硫化物模板在静电纺丝中的有效运用和柔性全电池的组装及测试。通过一系列的表征分析表明,N/S,Sb-CNFs中N、S、Sb的引入显著增加了钠离子的活性存储位点,极大提升了碳纤维的容量和导电性。其在0.1 A g时的可逆容量为307.5 m Ah g。特别地,利用N/S,Sb-CNFs组装的柔性钠离子全电池展示了在在不同弯折条件下持续输出电能的能力。该合成策略具有普适性,可实现自支撑膜电极的设计,并且显示出其在可穿戴设备上具有较好的应用的潜力。(3)基于席夫碱反应原理,在过渡金属离子存在的情况下通过氨基和羰基缩合反应一体化构建二维碳基复合纳米材料。随着缩合反应的发生,过渡金属离子与剩余的硫代羰基基团以及形成的C=N键配位螯合,最终形成了镶嵌二维金属硫化物量子点的N、S双掺杂的二维碳基纳米片复合材料。通过简单的蚀刻步骤进一步获得了N、S双元素掺杂且表面富集凹孔结构的二维类石墨烯碳材料。相比于传统石墨烯,这种二维碳材料在尺寸、厚度、凹孔分布以及电子态密度上易于调控,能有效地改善材料的比表面积和振实密度,且具有成本低廉、产量高的特点。这种二维材料作为锂离子电池的负极时具有优异的电化学性能:5 A g倍率下,容量可达石墨电极的2.3倍,循环5000次后依然保持400 m Ah g以上的比容量。

关键词：锂/钠离子电池元素掺杂低维碳基材料全电池性能柔性器件