检索结果-南通市图书馆

检索条件"主题词=铝对"

共 1 条记录，以下是1-10 订阅

全选清除本页清除全部题录导出标记到"检索档案"

详细简洁

排序：

N2O直接分解催化剂的设计与研究

N2O直接分解催化剂的设计与研究

引用

作者：李明北京化工大学

学位级别：硕士

近年来,氧化亚氮(N2O)污染大气程度日益增加,尤其是己二酸工业排放大量的N2O尾气,引起严重的温室效应。科研工作者们试图研发出高效的催化剂,能够直接将N2O分解为无毒无害的N2和O2。本论文针对己二酸工业尾气中高浓度的N2O(30%,体积分... 详细信息

近年来,氧化亚氮(N2O)污染大气程度日益增加,尤其是己二酸工业排放大量的N2O尾气,引起严重的温室效应。科研工作者们试图研发出高效的催化剂,能够直接将N2O分解为无毒无害的N2和O2。本论文针对己二酸工业尾气中高浓度的N2O(30%,体积分数),制备了 Co3O4尖晶石催化剂和ZSM-5分子筛型催化剂,评价其催化分解N2O的性能,为了解释活性差异,对催化剂进行了一系列常规表征,分析其催化分解N2O的内在因素,以期更好地设计高活性催化剂。1、采用静态水热合成法制备了不同晶貌的Co3O4尖晶石催化剂,分别对它们进行了 N2O催化分解活性测试。然后应用XRD、N2吸附、SEM、HRTEM、H2-TPR、OIE(氧同位素交换)实验和XPS等分析表征技术对制备的样品进行物理化学分析,同时结合量化计算(DFT)深入分析了造成活性差异的原因。研究发现主要暴露(001)晶面的纳米立方块Co3O4材料在N2O催化分解方面优于主要暴露(110)晶面的纳米片Co3O4材料和纳米棒Co3O4材料,分析认为,相比于(110)晶面,(001)晶面上氧空位的形成所需的能垒值低30 kJ·mol-1,这表明(001)晶面上更易形成氧空位,氧空位附近存在大量与N2O分解有关的化学吸附活性氧,既可以促进N2O在空位上的吸附,又可以促进另一个N2O分子被活性氧进一步活化。此外,较低的比表面积和较大的粒径尺寸极大限制了N2O在纳米多面体Co3O4材料上的催化分解性能。因此,设计出高浓度氧空位、大比表面积和小颗粒尺寸的金属氧化物催化剂为一种选择。2、采用过量浸渍法制备了 Co改性的ZSM-5分子筛催化剂,考察了Co担载量,硅铝比对催化分解N2O的影响。通过H2-TPR和XPS表征分析发现,当Co%4%时,Co/ZSM-5分子筛上N2O催化分解活性无明显提高,分析认为继续增加Co的担载量,Co2+离子的含量不再增加,相反有更多的CoOx生成,CoOx物种具有较低的N2O催化分解活性。其次,不同硅铝比也会导致N2O催化分解活性存在差异,即随着硅铝比的增加,N2O分解活性减弱,分析认为硅铝比越高,ZSM-5分子筛上可用于Co2+离子交换的位点越少,Co2+离子的含量越低,N2O催化分解性能越弱。因此,为了提高N2O催化分解活性,提高活性物种Co2+的含量为一种选择。3、通过调控母液中的铝源和硅源种类合成了相近硅铝比的系列ZSM-5分子筛催化剂,采用液相离子交换法使Co2+离子以价键补偿的方式落位到ZSM-5分子筛骨架铝对处,然后考察其催化分解N2O的性能。ICP-AES和Co(Ⅱ)UV-vis-DRS表征结果显示,母液中铝源和硅源类型以及硅铝比都会影响ZSM-5分子筛上铝对的数量,从而影响ZSM-5分子筛骨架上Co2+的交换数量,最终影响催化分解N2O的性能。其中铝对数量的大小关系为:AlC13(0.84)>Al(NO3)3(0.73)>异丙醇铝(0.65);TEOS(0.84)>硅酸(0.57)。可知,由AlC13(铝源)和TEOS(硅源)合成的硅铝比为30.3的ZSM-5分子筛经Co2+改性后在GHSV=30000 h-1下500℃完全分解N2O。此外,铝源基本不会影响铝对在ZSM-5分子筛骨架上的分布,但硅源会影响铝对的分布,主要表现在γ位铝对的差异上,ZSM-5分子筛上γ位(正弦通道)铝对的含量关系为:TEOS>硅酸。同时DFT计算结果表明,相比于α位和β位的Co2+离子,O2在γ位的Co2+离子上的脱附需要的能垒值低了 23.8 kcal/mol,而O2脱附过程为N2O催化分解的速控步骤,也就是说γ位的Co2+离子含量越多,N2O催化分解活性越好。因此,提高沸石分子筛上铝对的含量为一种选择。

关键词： N2O分解 Co3O4尖晶石 ZSM-5分子筛铝对密度泛函理论

来源：

同方学位论文库评论

在线全文

同方学位论文库

学校读者我要写书评

暂无评论

全选清除本页清除全部题录导出标记到“检索档案”

共1页 << < 1 > >>

回到顶部

执行限定条件

欢迎您,

建议与咨询留下您的常用邮箱和电话号码，以便我们向您反馈解决方案和替代方法

时间限定

文献类型

馆藏选择

核心期刊

语言

文献类型

帮助

文字说明：

检索规则说明：

检索范例：

分类表

所选分类

限定检索结果

文献类型

馆藏范围

日期分布

学科分类号

主题

机构

作者

语言

在线全文

请选择保存的检索档案：

请选择收藏分类：

通借通还

欢迎您,

建议与咨询 留下您的常用邮箱和电话号码，以便我们向您反馈解决方案和替代方法

时间限定

文献类型

馆藏选择

核心期刊

语言

文献类型

帮助

文字说明：

检索规则说明：

检索范例：

分类表

所选分类

限定检索结果

文献类型

馆藏范围

日期分布

学科分类号

主题

机构

作者

语言

在线全文

请选择保存的检索档案： 新增检索档案 确定 取消

请选择收藏分类： 新增自定义分类 确定 取消

通借通还

建议与咨询留下您的常用邮箱和电话号码，以便我们向您反馈解决方案和替代方法

请选择保存的检索档案：

请选择收藏分类：