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铜基催化剂电还原二氧化碳选择性的调控策略

化工进展 2023年第8期42卷 4043-4057页

作者：王耀刚韩子姗高嘉辰王新宇李思琪杨全红翁哲天津市先进碳与电化学储能重点实验室天津300072 国家储能技术产教融合创新平台天津300072 物质绿色创造与制造海河实验室天津300192 天津化学化工协同创新中心天津300072

在水系电解液中利用电能直接将CO_(2)还原成基础化学品为CO_(2)资源化利用提供了一种绿色可行的策略。铜是唯一能够高效地将CO_(2)还原成C^(2+)产物的金属催化剂,然而其催化产物多达16种,产物的多样性严重增加了后期产物分离的成本并大... 详细信息

在水系电解液中利用电能直接将CO_(2)还原成基础化学品为CO_(2)资源化利用提供了一种绿色可行的策略。铜是唯一能够高效地将CO_(2)还原成C^(2+)产物的金属催化剂,然而其催化产物多达16种,产物的多样性严重增加了后期产物分离的成本并大幅降低了整个电催化二氧化碳还原(eCO_(2)RR)系统的能量转换效率,是eCO_(2)RR走向工业化生产的一个重要瓶颈,因此对铜基催化剂进行合理的调控,以提高其对单一产物的选择性一直是研究的热点问题。经过30余年的发展,铜基催化剂的研究已经取得了巨大的进展,回溯近期铜基催化剂电催化CO_(2)还原领域的研究历程,本文综述了电催化二氧化碳还原的反应原理、反应路径和针对不同产物的调控策略,着重总结了提高铜基催化剂对单一产物选择性的设计策略和设计方法,最后展望了铜基催化剂面临的挑战和未来的发展方向。

关键词：电化学二氧化碳还原铜基催化剂产物选择性

铜基催化剂在电化学固氮/碳反应中的研究进展与挑战

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中国科学：化学 2023年第8期53卷 1306-1324页

作者：王琳刘航宁王杰龚良玉青岛农业大学化学与药学院青岛266109

氨(NH_(3))是当今社会最不可缺少的化学品之一,但工业产NH_(3)过程造成巨大能耗和大量温室气体排放,引发诸多问题.因此,探寻清洁技术改善产NH_(3)环境并有效降低温室气体排放是大势所趋.近年来,电催化技术逐渐成为清洁能源发展中的重要... 详细信息

氨(NH_(3))是当今社会最不可缺少的化学品之一,但工业产NH_(3)过程造成巨大能耗和大量温室气体排放,引发诸多问题.因此,探寻清洁技术改善产NH_(3)环境并有效降低温室气体排放是大势所趋.近年来,电催化技术逐渐成为清洁能源发展中的重要一环,使绿色固氮、固碳成为了可能,其中电催化氮还原反应(NRR)和二氧化碳还原反应(CO_(2)RR)是一种环境友好的能源转换方式,在缓解产氨过程中的能耗问题以及温室气体的排放具有广阔的潜力和前景.但NRR和CO_(2)RR两个催化过程涉及强键的断裂和多个电子转移,动力学滞后,反应机制复杂,严重阻碍了其在工业领域的应用.为提高催化效率,设计高选择性、高稳定性的电化学催化剂尤为必要.过渡金属铜(Cu)具有独特的3d轨道和优异的电子结构,近年来在NRR和CO_(2)RR电催化领域得到了广泛研究.本综述从异质掺杂、多相复合、合金化等角度,重点讨论了Cu基催化剂的设计和改性策略,详细讨论了其在NRR和CO_(2)RR中的研究进展,并对未来Cu基催化剂在相关领域的应用前景和未来面临的挑战进行了展望,以期为今后开展相关研究提供有益参考.

关键词：氮还原反应二氧化碳还原反应电催化反应铜基催化剂

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铜基催化剂表面电催化碳―碳耦合的机理研究

物理化学学报 2022年第3期38卷 1-2页

作者：陆奇清华大学化学工程系北京100084

电催化CO_(2)还原,及其关键中间体CO的还原,以制备高价值的含碳产物,有助于人工碳循环的构建以及人类的可持续发展[1,2]。其中,碳-碳耦合过程的促进对高价值多碳产物的选择性制备具有十分重要的意义[3,4]。铜基催化剂具有将CO_(2)或CO... 详细信息

电催化CO_(2)还原,及其关键中间体CO的还原,以制备高价值的含碳产物,有助于人工碳循环的构建以及人类的可持续发展[1,2]。其中,碳-碳耦合过程的促进对高价值多碳产物的选择性制备具有十分重要的意义[3,4]。铜基催化剂具有将CO_(2)或CO选择性转化为多碳产物的独特性能5,因此对铜表面电催化碳-碳耦合机理的研究至关重要。

关键词：电催化铜基催化剂可持续发展耦合机理耦合过程选择性转化选择性制备关键中间体

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铜基催化剂电还原二氧化碳为甲酸研究进展

化工进展 2023年第6期 3051-3060页

作者：陈富强仲兆平戚仁志东南大学能源与环境学院

电化学二氧化碳还原(ECO2RR)通过可再生能源制备高能量化学品或燃料对碳中和具有巨大价值。尤其是以铜基催化剂进行的ECO2RR，其成本优势和卓越的催化活性使其成为最有前景的策略。在ECO2RR的各种产物中，甲酸作为优秀的储氢材料和内燃... 详细信息

电化学二氧化碳还原(ECO2RR)通过可再生能源制备高能量化学品或燃料对碳中和具有巨大价值。尤其是以铜基催化剂进行的ECO2RR，其成本优势和卓越的催化活性使其成为最有前景的策略。在ECO2RR的各种产物中，甲酸作为优秀的储氢材料和内燃机燃料展现出工业化生产潜力。本文针对近年来过渡金属族的铜基催化剂在制备甲酸的研究进展进行了全面的总结，本文从ECO2RR制甲酸机理出发，综述了铜基催化剂在ECO2RR制甲酸领域取得的重要研究进展，其中以典型催化剂为例分析ECO2RR生成甲酸的策略包括形貌结构、表面价态、合金化、晶面效应、空位和碳载体等，重点讨论了活性位点数量以及关键中间体*OCHO的形成对甲酸产物选择性的影响，最后总结了该领域面临的挑战以及从原位表征、科学计算以及反应条件等角度的展望。

关键词：电催化二氧化碳还原铜基催化剂甲酸

铜基催化剂结构对烯醛滴流床和固定鼓泡床加氢效果的影响

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无机盐工业 2022年第12期54卷 148-154页

作者：宋冰洁陈和孙培永柴文正张胜红傅送保姚志龙北京石油化工学院新材料与化学工程学院北京102617 恩泽生物质精细化工北京市重点实验室中海石油炼油化工科学研究院(北京)有限公司

采用共沉淀法制备了不同组成的铜硅、铜铬和铜锌复合氧化物催化剂。利用X射线衍射(XRD)、氢气程序升温还原(H2-TPR)、氮气物理吸附(BET)和正丁胺电位滴定法等测试手段对制备的铜基复合氧化物催化剂的物化性质和孔结构进行了表征。考察了... 详细信息

采用共沉淀法制备了不同组成的铜硅、铜铬和铜锌复合氧化物催化剂。利用X射线衍射(XRD)、氢气程序升温还原(H2-TPR)、氮气物理吸附(BET)和正丁胺电位滴定法等测试手段对制备的铜基复合氧化物催化剂的物化性质和孔结构进行了表征。考察了3种不同组成的铜基复合氧化物催化剂在滴流床和固定鼓泡床反应器中催化2-丙基-2-庚烯醛加氢的效果。结果表明:3种铜基复合氧化物催化剂的铜晶粒大小、表面酸碱性差异与催化2-丙基-2-庚烯醛加氢性能未呈现任何正向相关关系;具有丰富大孔的催化剂采用固定鼓泡床反应器催化烯醛加氢的效果优于采用滴流床反应器。

关键词：烯醛加氢滴流床反应器固定鼓泡床反应器铜基催化剂

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铜基催化剂电还原CO;制乙醇的研究

现代化工 2022年

作者：牛宏伟马园园付豪廉红蕾郑州大学化工学院先进功能材料制造教育部工程研究中心

综述了CO;电化学还原为乙醇的反应机理及用于该反应的铜基催化剂研究进展，包括Cu单质、Cu-M合金、Cu基氧化物及其衍生物和Cu基复合材料；同时介绍了影响催化性能的主要因素，如催化剂粒径、催化剂形貌、电解液组成等，最后展望了Cu基... 详细信息

综述了CO;电化学还原为乙醇的反应机理及用于该反应的铜基催化剂研究进展，包括Cu单质、Cu-M合金、Cu基氧化物及其衍生物和Cu基复合材料；同时介绍了影响催化性能的主要因素，如催化剂粒径、催化剂形貌、电解液组成等，最后展望了Cu基催化剂在CO;电化学还原为乙醇领域的研究前景，通过优化电极材料和探究金属与载体相互作用，同时结合理论计算来探明反应机理，将有助于开发更高效的电催化材料。

关键词：二氧化碳电化学铜基催化剂乙醇

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铜基催化剂在电还原二氧化碳领域的应用研究

华东师范大学学报（自然科学版） 2023年第1期 149-159页

作者：汤静张子宁郑翔华东师范大学化学与分子工程学院、上海市绿色化学与化工过程绿色化重点实验室上海200062

为了实现碳达峰碳中和的国家战略,利用可再生能源发电将二氧化碳电催化转化为化学品再利用,这引起了科学界的广泛关注.铜基催化剂可将二氧化碳电还原为高附加值的多碳产物,但仍需研究其催化机理来提高催化产物的选择性和催化效率.根据... 详细信息

为了实现碳达峰碳中和的国家战略,利用可再生能源发电将二氧化碳电催化转化为化学品再利用,这引起了科学界的广泛关注.铜基催化剂可将二氧化碳电还原为高附加值的多碳产物,但仍需研究其催化机理来提高催化产物的选择性和催化效率.根据铜的状态可将铜基催化剂分为单原子铜基催化剂、定向晶面铜基催化剂、氧化态铜基催化剂和铜合金/复合催化剂.本文简要介绍了以上4类铜基催化剂的常见制备方法、结构特点、电催化还原二氧化碳的效果和可能的催化机理.

关键词：铜基催化剂电催化二氧化碳还原

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铜基催化剂电催化二氧化碳制乙烯的研究进展

现代化工 2022年第S02期42卷 34-38页

作者：卫奕辰章丽娜贾天博张煜昊於佳琦郑贤敏李翠翠王东光浙江海洋大学石油化工与环境学院浙江舟山316022

总结了电还原CO_(2)为乙烯过程中催化剂的作用机理;从形态控制、缺陷工程、氧化物和合金等形成不同结构或者调整不同组成的铜基催化剂方面,讨论了电催化CO_(2)还原转化为乙烯产物的催化剂设计策略;最后提出了改进电催化CO_(2)还原技术... 详细信息

总结了电还原CO_(2)为乙烯过程中催化剂的作用机理;从形态控制、缺陷工程、氧化物和合金等形成不同结构或者调整不同组成的铜基催化剂方面,讨论了电催化CO_(2)还原转化为乙烯产物的催化剂设计策略;最后提出了改进电催化CO_(2)还原技术的挑战和方向。

关键词：二氧化碳还原电催化乙烯铜基催化剂

铜基催化剂的合成及电化学硝酸盐还原性能研究

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铜基催化剂的合成及电化学硝酸盐还原性能研究

作者：王兵垒兰州大学

学位级别：硕士

近年来,随着社会工业化进程的加快,化肥的过度使用以及动物排泄物的不合理处置等原因,地表水和地下水中的硝酸盐(NO)含量正不断增加。当硝酸盐的浓度过高时,不仅会破坏生物圈中的氮循环,造成水体富营养化等环境问题。而且NO在人体内会... 详细信息

近年来,随着社会工业化进程的加快,化肥的过度使用以及动物排泄物的不合理处置等原因,地表水和地下水中的硝酸盐(NO)含量正不断增加。当硝酸盐的浓度过高时,不仅会破坏生物圈中的氮循环,造成水体富营养化等环境问题。而且NO在人体内会转化为NO,可能引发“蓝宝宝综合症”,提高癌症发病率,严重威胁到人类的身体健康。为了解决硝酸盐污染问题,科研工作者们开发了许多处理方式,如生物反硝化法、物理法(离子交换、电渗析和反渗透等)、活泼金属还原法等,但这些方法都存在着各种各样的问题,比如产生的污泥需要二次处理,工序复杂且需要严格控制反应条件,设备昂贵却效率低下等,难以实现大规模的工业应用。电化学还原的方法可以在降解硝酸盐的同时产生有用的增值产物氨,以水为质子源、由绿色能源驱动、操作简便、条件可控,目前得到了科研工作者的广泛关注。而开发具有低成本、高活性和长期稳定性的催化剂是电化学研究中的关键一环。铜基材料价格低廉且对NO的降解表现出较高活性,但稳定性差,会产生大量副产物(比如NO)。针对上述问题,本文实现了对铜基催化剂的优化,并研究了不同体系下电化学硝酸盐还原的性能规律。主要内容如下:(1)利用简单的离子交换法结合后续的退火处理,合成了一系列金属有机框架(MOFs)的衍生材料,其中Cu-Ru@C-0.5催化剂表现出最优的硝酸盐还原性能。在0.1 M NaSO+50μg m L NO的电解液中,电位为-0.6 V(vs.RHE)时,NO的去除率为100%,氨的法拉第效率和选择性分别为90.4%和84.7%,NO的选择性仅为6.6%,氨产率达到了1265.4μg hmg,不仅具有优异的循环稳定性且在不同离子环境的电解液中均具有良好响应。这主要得益于石墨化程度较高的碳基底具有优异的导电性且阻止了颗粒的团聚;Ru掺杂的超细Cu纳米颗粒有助于活性位点与电解液的接触;Cu、Ru之间强烈的电子相互作用有利于NO的吸附和活性氢的产生。(2)采用静电纺丝技术结合热处理过程,将铜、钴双金属纳米颗粒负载在掺氮的碳纳米纤维上,制备了具有多种金属比例的高效催化剂。其中CuCo/NCNFs表现出最高的硝酸盐降解制氨活性。在1 M KOH+0.05 M NO的电解液中,电位为-0.5 V(vs.RHE)时,氨产率可以达到14283μg hmg,氨的法拉第效率和选择性分别为95.2%和87.4%,NO的选择性低至4.5%,且在5 h内可以实现高浓度硝酸盐的完全降解。其良好的催化性能主要归因于:掺氮碳纤维的导电能力;相互交联的一维结构有利于催化剂与电解液的接触;占比最高的石墨氮对氨选择性的提高;Co-N键的形成增强了电子转移,改善了中间体的吸附强度。

关键词：硝酸盐污染电化学铜基催化剂双金属选择性