检索结果-南通市图书馆

作者：张天天内蒙古大学

学位级别：硕士

稀燃发动机燃烧排放的氮氧化物(NO和NO)已成为空气污染的主要来源。作为光化学烟雾、酸雨和地面臭氧生成等多种严重环境问题的主要诱因,NO的排放受到越来越严格立法管控。氨选择性催化还原技术(NH-SCR)是车辆正常运行状态下最有效的NO... 详细信息

稀燃发动机燃烧排放的氮氧化物(NO和NO)已成为空气污染的主要来源。作为光化学烟雾、酸雨和地面臭氧生成等多种严重环境问题的主要诱因,NO的排放受到越来越严格立法管控。氨选择性催化还原技术(NH-SCR)是车辆正常运行状态下最有效的NO消除技术。选择高效催化剂对NH-SCR技术至关重要。作为商用SCR催化剂,VO-WO/Ti O(VWTi)氧化物已广泛应用于NO减排系统。然而,VWTi体系存在运行温度窗口窄、水热稳定性差、V物种毒性等问题,已经无法满足日益严格的排放法规。因此,迫切需要开发低温活性、水热稳定性良好且环境友好的新型SCR催化剂。近年来,Ce Mn氧化物和Cu基小孔分子筛,因其优异的低温活性引起了广泛的关注,均被提出有利于NH-SCR反应。然而,仍存在水热稳定性差、活性位点和反应路径尚不明晰等问题,阻碍了其商业应用。针对以上问题,本文以提升金属氧化物低温活性和增强分子筛催化剂水热稳定性为切入点,选择Ce Mn双金属氧化物催化剂和Cu基小孔沸石催化剂(Cu-SSZ-13、Cu-SAPO-34)为研究模型,探究了性能与催化剂结构、表面性质的关系以及利用原位漫反射傅里叶变换红外光谱(in situ DRIFTS)分析反应气体吸附状态、关键中间体和反应路径等原子水平的机理信息。具体研究内容如下:1、通过共沉淀法制备不同Ce/Mn摩尔比的Ce Mn氧化物催化剂。与所制备的其他催化剂相比,当Ce/Mn摩尔比为2时,Ce Mn-3催化剂表现出最好的脱硝性能,在162 C到325 C之间NO转化率高于90%。此催化剂由MnO、MnO和Ce O组成且形成了相互作用较强的Mn-O-Ce结构,表面较高的Ce、Mn含量和吸附氧、空位氧浓度有利于低温SCR反应。与其他所制备的催化剂相比,大的比表面积和孔容有利于表面酸性位点存在,为反应气体在Ce Mn-3催化剂表面提供了吸附位点。锰物种的多步还原(Mn O→MnO→MnO→Mn O)表明锰氧化物具有优异的氧化还原性能,同时催化剂表面的Mn O与Ce O之间的协同作用促进了Ce Mn催化剂上低温NH-SCR性能。反应机理研究表明,路易斯酸(Lewis acid)是NH吸附的主要活性位点,-NO是反应关键的中间体,两种反应物吸附态的存在表明SCR反应在Ce Mn-3催化剂上通过Langmuir-Hinshelwood机理(L-H机理)产生N。2、通过离子交换法制备了不同Ce含量的Ce-Cu-SSZ-13催化剂。与所制备的其他催化剂相比,Ce0.1-Cu-SSZ-13具有最佳的水热稳定性。老化的Ce0.1-Cu-SSZ-13在200-530 C下保持超过80%的NO转化率,而老化的Cu-SSZ-13在425 C后脱硝效率迅速下降。一系列表征证明Ce的引入可以有效地抑制分子筛骨架脱铝、改善催化剂织构性质。Ce0.1-Cu-SSZ-13催化剂上结构稳定的ZCu物种可以有效防止水热处理损失活性位点。水热老化后,该催化剂上更丰富的表面酸位和更多的Cu物种有利于反应物的吸附活化。经过机理分析发现,在所制备的催化剂上Lewis acid位上配位的氨物种(L-NH)比Br?nsted acid位上配位的氨物种(B-NH)更具反应活性。L-NH首先与气态NO反应,此时遵循Eley-Rideal机理(E-R机理)。之后,B-NH与-NO发生反应生成NHNO中间体,遵循L-H机理。3、在吗啉和铜络合四乙烯五胺结构导向剂的共同作用下,分别以气相二氧化硅、拟薄水铝石和磷酸为硅源、铝源和磷源,通过共模板法原位合成不同Cu含量的Cu-SAPO-34催化剂。经过活性和水热稳定性测试,0.2Cu-SAPO-34催化剂表现出最佳的SCR性能,在184-400 C的宽操作窗口内保持100%的脱硝效率。即使经过老化处理,NO完全转化的操作窗口仅减少了25 C。研究结果表明,原位合成有利于SAPO-34骨架稳定,适量的Cu可以使所制备的催化剂具有多级孔道结构并以微孔为主导,有利于SCR反应。丰富的ZCu OH位点和稳定的酸位使0.2Cu-SAPO-34催化剂具有优异低温SCR活性。经过机理分析发现,0.2Cu-SAPO-34催化剂遵循E-R和L-H机理,并且E-R机理在低温下占主导。

关键词：铈锰氧化物 Cu基分子筛 NH3-SCR 活性位点反应机理

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光热催化材料负载铈锰氧化物的制备及催化VOCs性能的研究

光热催化材料负载铈锰氧化物的制备及催化VOCs性能的研究

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作者：刘慧慧武汉理工大学

学位级别：硕士

目前环境问题日益突出,环境污染已经严重威胁到国民的身体健康,给大众的生活带来极大的不便和困扰。各种净化技术也应运而生,大多数方法都是通过消耗能源来降解污染物,消耗能源的过程本身就是一种污染,所以这种方法净化效率不高。太阳... 详细信息

目前环境问题日益突出,环境污染已经严重威胁到国民的身体健康,给大众的生活带来极大的不便和困扰。各种净化技术也应运而生,大多数方法都是通过消耗能源来降解污染物,消耗能源的过程本身就是一种污染,所以这种方法净化效率不高。太阳能取之不尽,用之不竭且不会造成二次污染,是最理想的能源之一。本论文着重就具有高效全太阳光谱驱动催化性能的CeMnO/TiO及CeMnO/OMS-2纳米复合物的制备、表征、催化净化性能、光致热催化机制等进行研究,主要研究结果及创新点如下:1.利用水热氧化还原法,以KMnO为氧化剂、Ce(NO)﹒6HO为还原剂,纳米TiO为载体,制备了CeMnO/TiO纳米复合物。采用XRD、TEM、SEM、EDX、XPS、BET、CO-TPR和UV-VIS-IR等方法,对所制得的纳米复合物进行表征。研究表明,CeMnO/TiO纳米复合物对苯的催化净化,具有优良的催化活性,可与贵金属催化剂(0.5%Pt/AlO)相媲美,并且远高于对比样品MnO/TiO和CeO/TiO。在220℃时,其催化氧化苯而产生的CO生成率为88.6μmol g11 min分别是相同条件下MnO/TiO、CeO/TiO的7.5和6.3倍。相比于MnO/TiO和CeO/TiO,CeMnO/TiO的高效催化性能主要取决于其优异的晶格氧活性。值得注意的是,纳米CeMnO/TiO复合物在全太阳光谱、可见-红外或红外光照射下,对苯氧化具有优良的催化活性。在全光谱、波长大于420 nm的可见-红外光、或波长大于830nm的红外光照射下,CO初始生成率分别为117.0、94.8、37.9μmol gmin。该纳米复合物在模拟太阳光照射下具有高效催化活性的根源在于:纳米复合物在全太阳光谱有很强的吸收,能有效地将吸收的太阳能转换成热能,使其表面温度超过苯催化氧化的起燃点,从而导致光致热催化反应的发生。2.以KMnO为氧化剂、Ce(NO)﹒6HO为还原剂、OMS-2纳米棒为载体,制备了(Mn+Ce)/Mn摩尔比分别为2.5%、5%和10%的CeMnO/OMS-2纳米复合物。XRD、TEM、EDS等研究表明,CeMnO以无定型形态负载于OMS-2纳米棒表面。催化活性测试表明,(Mn+Ce)/Mn摩尔比为5%的CeMnO/OMS-2纳米复合物(CeMnO/OMS-2-5%)对苯催化氧化的活性最高,其在200℃的CO生成速率达到了77.3μmol gmin,是OMS-2的4.68倍。该纳米复合物在模拟太阳光照射下具有很高的催化活性和催化稳定性,其初始CO生成速率(rw,前5分钟)为539.7μmol gatalayst min,是OMS-2纯样的12.5倍;并且发现了一种不同于传统光催化作用的新型光活化效应:光照射CeMnO/OMS-2-5%纳米复合物,可以提高其晶格氧的活性,从而进一步提高了其光致热催化活性。

关键词：铈锰氧化物 VOCs 光致热催化光活化

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新型Ce掺杂MnOx高效低温甲苯催化氧化性能

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中国环境科学 2024年

作者：王佩芬安小伟马旭莉官国清郝晓刚弘前大学新能源转换实验室太原理工大学化学工程与技术学院太原理工大学环境科学与工程学院

采用氧化-共沉淀方法制备新型Ce-MnOx双金属氧化物催化剂，探究Ce， Mn活性组分间协同作用对甲苯低温催化性能的影响.通过SEM、XRD、N2吸脱附曲线、XPS、EPR、H2-TPR，和in situ DRIFTS对催化剂物理及化学性能进行了表征.结果表明，当Ce... 详细信息

采用氧化-共沉淀方法制备新型Ce-MnOx双金属氧化物催化剂，探究Ce， Mn活性组分间协同作用对甲苯低温催化性能的影响.通过SEM、XRD、N2吸脱附曲线、XPS、EPR、H2-TPR，和in situ DRIFTS对催化剂物理及化学性能进行了表征.结果表明，当Ce:Mn摩尔比为1:3时，CeMn3Ox具有最低的甲苯催化温度及良好的稳定性和耐久性，且在215 ℃和233 ℃下分别实现甲苯的50%和90%催化，远低于MnOx催化温度.表征结果证实，Ce的引入有利于调节CeMn3Ox催化剂形成珊瑚形貌，降低催化剂结晶度形成晶相-非晶相界面，创造更多缺陷位点，提高氧空位浓度，调节氧种类促进Olatt? Osur?Oads的转换，增强还原性能.同时，in situ DRIFTS图谱证实了在有氧条件下，甲苯氧化遵循:吸附→苯甲醇→苯甲醛→苯甲酸→苯酚→苯环C=C断裂→CO2+H2O和吸附→苯环C=C断裂→环状酸酐→CO2+H2O两条反应路径，其中苯环C=C双键的断裂为控速步骤.

关键词：甲苯氧化铈锰氧化物氧空位催化机理

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CeMn氧化物催化剂的制备及其对甲苯的催化降解性能

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化工环保 2021年第2期41卷 223-228页

作者：杨玉玲周家斌张天磊丁丽丹刘文博西南石油大学化学化工学院四川成都610500

采用草酸沉淀法合成了铈锰氧化物(CeMn氧化物)催化剂,在固定床反应器中考察了不同Ce-Mn摩尔比、空速对CeMn氧化物催化剂催化降解甲苯效果的影响,通过XRD、SEM、XPS等技术表征了催化剂的理化性质。实验结果表明:当n(Ce)∶n(Mn)=1∶3时得... 详细信息

采用草酸沉淀法合成了铈锰氧化物(CeMn氧化物)催化剂,在固定床反应器中考察了不同Ce-Mn摩尔比、空速对CeMn氧化物催化剂催化降解甲苯效果的影响,通过XRD、SEM、XPS等技术表征了催化剂的理化性质。实验结果表明:当n(Ce)∶n(Mn)=1∶3时得到的Ce1Mn3催化剂降解甲苯的活性最佳,T50=198℃,T90=249℃,且Ce1Mn3催化剂具有较好的活性稳定性;随着空速的增加,Ce1Mn3催化降解甲苯的性能变差。表征结果表明:CeMn氧化物形成的Ce-Mn固溶体使CeMn氧化物表面氧空位浓度增加,加快了氧物种在催化剂内部及表面的流动传输;Ce氧化物与Mn氧化物之间的协同作用使催化剂的还原峰向低温方向偏移,CeMn氧化物展现出更优异的低温活性。

关键词：草酸沉淀法铈锰氧化物催化降解甲苯

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CeO_2-MnO_2纳米氧化物/石墨烯复合电极材料的制备及其超级电容性能

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机械工程材料 2015年第8期39卷 70-74,78页

作者：徐政陈志刚钱君超刘成宝张玉珠江苏大学材料科学与工程学院镇江212013 苏州科技学院化学生物与材料工程学院苏州215009 苏州科技学院江苏省环境功能材料重点实验室苏州215009

通过水热法制备了CeO2-MnO2纳米氧化物/石墨烯复合电极材料,采用扫描电镜、透射电镜、X射线衍射仪、拉曼光谱仪等对复合电极材料的表面形貌、晶体结构,石墨烯表面官能团等进行了研究;并用恒流充放电、循环伏安法研究了复合电极材料的电... 详细信息

通过水热法制备了CeO2-MnO2纳米氧化物/石墨烯复合电极材料,采用扫描电镜、透射电镜、X射线衍射仪、拉曼光谱仪等对复合电极材料的表面形貌、晶体结构,石墨烯表面官能团等进行了研究;并用恒流充放电、循环伏安法研究了复合电极材料的电化学性能。结果表明:氧化铈的掺入对电极循环次数的提高有着明显的促进作用;在铈锰物质的量比为2∶8时,复合电极材料的比电容和电容损达到最优,在10mV·s-1扫描速度下,1mol·L-1的Na2SO4电解液里测试的比电容最大达到157F·g-1,且充放电1 000次循环后,电容损低至23%。

关键词：石墨烯铈锰氧化物双电层电容赝势电容电容损

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锰基复合氧化物低温脱硝及氨氧化研究

锰基复合氧化物低温脱硝及氨氧化研究

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作者：盛雨佳合肥工业大学

学位级别：硕士

氮氧化物NO的排放是造成大气污染的原因之一,氨选择性催化还原NO在保护大气环境和能源利用方面具有重要的意义。钒钛体系的催化剂低温脱硝效率低且含有毒物质钒,因此,寻找具有优异低温SCR活性的催化剂成为研究的热点。本文首先以锰氧化... 详细信息

氮氧化物NO的排放是造成大气污染的原因之一,氨选择性催化还原NO在保护大气环境和能源利用方面具有重要的意义。钒钛体系的催化剂低温脱硝效率低且含有毒物质钒,因此,寻找具有优异低温SCR活性的催化剂成为研究的热点。本文首先以锰氧化物为主体,采用溶胶凝胶法制备了钴锰氧化物催化剂,考察了不同Co/Mn比、不同煅烧温度对催化反应的影响。通过对催化剂物理化学性质的研究,对其催化活性差异的原因作出初步探索。接下来为解决SCR反应过程中的氨逃逸问题,本文分别采用水热法和浸渍法制备了Ce-MnO催化剂,应用于氨的选择性催化氧化,并对比了两种合成法对氨氧化反应的影响。最后利用硅藻土、埃洛石、凹凸棒石负载MnCo催化剂,研究了载体对催化剂活性及抗水抗硫性能的影响。论文的具体结果如下:(1)MnCo催化剂表现出优异的低温催化活性,在反应温度为75 C时,就能实现NO的完全转化且N选择性在95%以上,同时其具有良好的抗水抗SO中毒性。Co的引入有利于提高锰氧化物的氧化还原能力,Mn、Co间的相互作用促进了SCR反应的进行。(2)水热法制备的Ce-MnO具有更高的NH催化氧化活性,其中,在反应温度为200 C时,Ce(5)-MnO(HY)具有98%的NH转化率及91%的N选择性。其优异的催化活性归因于表面丰富的Mn和Ce、大量的化学吸附氧、丰富的活性位点、Mn、Ce间的相互作用等。(3)在氨氧化反应中,催化剂表面吸附态的NH经过脱氢作用生成-NH、-NH中间体,其中,-NH与原子氧结合生成的-HNO能被O快速氧化形成NO,最后NO与-NH继续反应生成N和HO。(4)在三种载体中,以硅藻土为载体的钴锰氧化物具有相对最佳的SCR活性,过渡金属元素(Fe、Ni、Ce)的引入未能显著提高催化剂的性能,但Ce掺杂在一定程度上抑制了催化剂的SO中毒。

关键词：氮氧化物钴锰氧化物铈锰氧化物氨选择性催化还原氨逃逸

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