新型Ce掺杂MnOx高效低温甲苯催化氧化性能
作者机构:弘前大学新能源转换实验室 太原理工大学化学工程与技术学院 太原理工大学环境科学与工程学院
出 版 物:《中国环境科学》 (China Environmental Science)
年 卷 期:2024年
核心收录:
学科分类:081705[工学-工业催化] 08[工学] 0817[工学-化学工程与技术]
基 金:国家自然科学基金资助项目(22208231) 山西省基础研究计划项目(202203021212223) 山西省回国留学人员科研资助项目(2022-079)
摘 要:采用氧化-共沉淀方法制备新型Ce-MnOx双金属氧化物催化剂,探究Ce, Mn活性组分间协同作用对甲苯低温催化性能的影响.通过SEM、XRD、N2吸脱附曲线、XPS、EPR、H2-TPR,和in situ DRIFTS对催化剂物理及化学性能进行了表征.结果表明,当Ce:Mn摩尔比为1:3时,CeMn3Ox具有最低的甲苯催化温度及良好的稳定性和耐久性,且在215 ℃和233 ℃下分别实现甲苯的50%和90%催化,远低于MnOx催化温度.表征结果证实,Ce的引入有利于调节CeMn3Ox催化剂形成珊瑚形貌,降低催化剂结晶度形成晶相-非晶相界面,创造更多缺陷位点,提高氧空位浓度,调节氧种类促进Olatt? Osur?Oads的转换,增强还原性能.同时,in situ DRIFTS图谱证实了在有氧条件下,甲苯氧化遵循:吸附→苯甲醇→苯甲醛→苯甲酸→苯酚→苯环C=C断裂→CO2+H2O和吸附→苯环C=C断裂→环状酸酐→CO2+H2O两条反应路径,其中苯环C=C双键的断裂为控速步骤.