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高稳定性Fe2+掺杂红光钙钛矿纳米晶体的制备及发光性能研究

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高稳定性Fe2+掺杂红光钙钛矿纳米晶体的制备及发光性能研究

作者：陈雁彬天津大学

学位级别：硕士

钙钛矿纳米晶体拥有高色纯度、高光致发光量子产率(PLQY)、便捷的带隙可调性和溶液加工性,其中红光钙钛矿拥有能级匹配的带隙结构,有希望被用于构筑高效光电器件。目前,关于钙钛矿纳米晶体合成方法和基本性能的研究已经非常广泛,但是纯... 详细信息

钙钛矿纳米晶体拥有高色纯度、高光致发光量子产率(PLQY)、便捷的带隙可调性和溶液加工性,其中红光钙钛矿拥有能级匹配的带隙结构,有希望被用于构筑高效光电器件。目前,关于钙钛矿纳米晶体合成方法和基本性能的研究已经非常广泛,但是纯化过程中反溶剂对钙钛矿纳米晶体的作用方式仍存在未知。另一方面,钙钛矿本身的离子特性使其仍然存在稳定性差的问题,包括金属离子掺杂和表面配体优化在内的多种策略被用于改善钙钛矿的稳定性。本论文研究了反溶剂乙酸乙酯对红光Cs Pb Br I纳米晶体结构和性能的影响,并通过Fe掺杂策略制备了环境和纯化稳定性好的Cs Pb Br I纳米晶体。研究了纯化过程中乙酸乙酯的加入对Cs Pb Br I纳米晶体结构和发光性能的影响。研究发现乙酸乙酯和十八烯的混合体系对Cs Pb Br I纳米晶体具有表面刻蚀效应。该过程减小了晶体尺寸,增加了钙钛矿组分的Br/I比例,同时在纳米晶体表面留下大量的离子空位。这种新颖的表面刻蚀过程为认识钙钛矿纳米晶体的离子特性提供了见解,同时表面刻蚀过程还可以被用于评估钙钛矿纳米晶体的纯化稳定性和探测其内层结构。通过在前驱体中加入铁掺杂剂并使用热注射法制备了Fe掺杂Cs Pb Br I纳米晶体。研究发现Fe掺杂能够抑制Cs Pb Br I纳米晶体中卤空位的形成和改善激子的弛豫过程,从而将PLQY由69.2%提升至～90%。更重要的是,Fe掺杂通过抑制卤空位和增强化学键键合显著提升了Cs Pb Br I纳米晶体的稳定性。Fe掺杂Cs Pb Br I纳米晶体在存放35天(25℃,20%相对湿度)后最高可维持86%的初始PLQY值。这项研究为制备高稳定性和发光性能的红光钙钛矿提供了一种便捷有效的策略。

关键词：钙钛矿纳米晶体乙酸乙酯 Fe2+掺杂稳定性

基于两亲性聚合物包覆的高水稳定性钙钛矿纳米晶体在离子和生物分子荧光检测中的应用研究

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基于两亲性聚合物包覆的高水稳定性钙钛矿纳米晶体在离子和生物分...

作者：王妍扬州大学

学位级别：硕士

钙钛矿纳米晶体(Perovskitenanocrystals,PNCs)具有荧光量子产率高、光谱易调节和发光色度纯等优异的光学性质,在光电器件、光催化和荧光检测等领域显现出巨大的应用潜力。但由于PNCs独特的自身结构,易受到水、光、热和氧气等环境因素... 详细信息

钙钛矿纳米晶体(Perovskitenanocrystals,PNCs)具有荧光量子产率高、光谱易调节和发光色度纯等优异的光学性质,在光电器件、光催化和荧光检测等领域显现出巨大的应用潜力。但由于PNCs独特的自身结构,易受到水、光、热和氧气等环境因素的影响,使其发生降解造成稳定性差,极大程度上限制了 PNCs在生物领域的应用。因此,本论文采用两亲性聚合物辛胺接枝的聚丙烯酸(OPA)和油胺(OAm)作配体,合成了高水稳定性的CsPbBr3/OPA+OAm NCs,用于构建多种荧光传感器,并通过合成钙钛矿纤维膜进一步提高了稳定性,探究了 PNCs在离子与生物分子检测领域的应用。具体研究内容如下:一、基于两亲性聚合物配体辅助法制备高稳定发光钙钛矿纳米晶用于汗液中氯离子荧光检测提出了一种有效的配体工程策略来消除PNCs的表面缺陷和聚集,采用两亲性聚合物配体OPA与OAm进行配体组合,通过改进的配体辅助再沉淀法在室温下合成高稳定发光的钙钛矿纳米晶体(CsPbBr3/OPA+OAm NCs)。探究了 PNCs粒径对荧光寿命的影响,验证了 OPA和OAm的配体组合与PNCs的强结合力使得表面陷阱态减少,并且两亲性聚合物配体OPA使得PNCs具有良好的水溶性,同时具有调节PNCs粒径大小的能力。此外,CsPbBr3/OPA+OAm NCs的水稳定性、热稳定性与光稳定性均有显著提高。在此基础上,构建了基于波长移动的荧光比色传感器,可直观快速地检测汗液中的氯离子,在1-80mM的线性范围内,检测限低至0.34mM,具有较高的准确度与稳定性。因此,通过配体工程策略合成的CsPbBr3/OPA+OAm NCs在预诊断囊性纤维病方面具有良好的应用前景。二、基于两亲性聚合物配体包覆的钙钛矿纤维膜用于汞离子检测通过静电纺丝法使两亲性聚合物配体OPA修饰的PNCs原位生长于纤维上,成功制备出高稳定发光的CsPbBr3/OPA+OAm NCs纤维膜,构建了用于检测自来水中Hg2+的荧光传感器。CsPbBr3/OPA+OAm NCs纤维膜具有优异的稳定性,在环境中保存一年仍保持明亮的荧光,同时具有良好的弯曲性与亲水性。基于CsPbBr3/OPA+OAm NCs纤维膜与Hg2+之间的荧光猝灭效应构建了“关闭”型荧光传感器,该荧光传感器实现了对Hg2+高灵敏度和高选择性检测,在1-1000 nM线性范围内,检测限低至0.26 nM。此外,该传感器还具有便携且快速响应等优势,在可视化检测自来水中Hg2+方面具有巨大的应用潜力。三、基于两亲性聚合物配体包覆的钙钛矿免疫层析试纸条用于双模式检测癌胚抗原CEA基于两亲性聚合物配体OPA制备的CsPbBr3/OPA+OAm NCs与金纳米颗粒(Au NPs)之间的荧光内滤效应,构建了用于双模式检测癌胚抗原(CEA)的免疫层析试纸条。由于Au NPs紫外吸收峰与CsPbBr3/OPA+OAm NCs的荧光发射峰在520 nm处光谱重叠,产生较强的荧光内滤效应。在最优条件下,通过样品中的CEA抗原与T线处CEA抗原之间的竞争免疫,在免疫层析试纸条T线处产生Au NPs的比色信号与CsPbBr3/OPA+OAm NCs的荧光信号对目标物进行双模式定量分析,从而实现人血清中CEA含量的快速检测。该双模式免疫层析试纸条在0.05-1 ng/mL线性范围内,比色模式下检测限为0.027 ng/mL,荧光模式下检测限为0.023 ng/mL,具有高灵敏度、低检测限和高选择性等优势,且操作简单成本低,可应用于CEA的现场即时检测(point-of-care testing,POCT)。

关键词：钙钛矿纳米晶体两亲性配体离子检测生物分子检测

氟硅酸铵钝化CsPbBr3钙钛矿纳米晶体的研究

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氟硅酸铵钝化CsPbBr3钙钛矿纳米晶体的研究

作者：张琦上海交通大学

学位级别：硕士

全无机铅卤钙钛矿(CsPbX,X=Cl,Br,I)纳米晶体具有独特的发光特性,如可调谐的发射光谱、高纯度的发光色彩、卓越的量子产率(PLQYs)等,已成为最具前景的发光器件材料之一。然而,由于其固有的离子晶体特性和较低的形成能,CsPbX纳米晶体存... 详细信息

全无机铅卤钙钛矿(CsPbX,X=Cl,Br,I)纳米晶体具有独特的发光特性,如可调谐的发射光谱、高纯度的发光色彩、卓越的量子产率(PLQYs)等,已成为最具前景的发光器件材料之一。然而,由于其固有的离子晶体特性和较低的形成能,CsPbX纳米晶体存在表面缺陷,尤其是表面卤素空位等问题,在外界环境中不稳定,在接触空气中的水、氧气之后难以维持优异的发光性能。此外,另一个经常被忽视的问题是高温下的热淬灭效应,大量研究表明,随着温度的升高,CsPbX纳米晶体以及传统Cd Se量子点会出现光致发光(PL)的快速损失。现实中,大多数发光器件的工作温度常常都高于室温。因此,CsPbX纳米晶体的热淬灭效应严重阻碍了它们的实际应用。本文以CsPbBr钙钛矿纳米晶体为研究对象,基于氟离子和二氧化硅对于钙钛矿纳米晶体的缺陷钝化和保护作用,我们提出“双功能钝化法”的构想,引入同时含有氟、硅的钝化剂氟硅酸、氟硅酸钾、氟硅酸铵,探索三种钝化剂对CsPbBr钙钛矿纳米晶体稳定性的影响,提出使用氟硅酸铵(AHFS,(NH)Si F)进行简易的表面处理可以显著控制CsPbBr纳米晶体在高温下的热淬灭效应,同时改善其光稳定性。当温度升高到353 K时,氟硅酸铵处理后的CsPbBr纳米晶体样品能够保持90%的初始荧光强度,显著高于原始CsPbBr纳米晶体样品的荧光强度(17%)。同时,光稳定性实验证实,这种耐高温的钙钛矿材料在450nm LED辐照53 h后仍能保持93%的初始PL强度。通过一系列晶体结构和表面表征手段,本文分析了氟硅酸铵后处理法所制备CsPbBr纳米晶体产物的结构、形貌、尺寸大小及分布、组成、元素分布情况与元素化学状态,提出吸附在纳米晶体表面上的氟硅酸铵的双功能钝化机理——氟离子能够有效钝化CsPbBr纳米晶体的表面缺陷,从而解决钙钛矿的热淬灭问题,同时氟硅酸铵水解生成的二氧化硅提高了纳米晶体的环境稳定性。最后,本文基于氟硅酸铵后处理法合成的稳定CsPbBr纳米晶体,设计和制备了电致发光LED器件,与原始的CsPbBr纳米晶体LED器件相比具有更优越的性能,相关参数的测试结果表明,起亮电压从5 V降低到3 V,最大电流效率、EQE和功率效率分别相较于处理前钙钛矿制成的器件(0.51 cd/A、0.27%和0.30 lm/W)提高10倍以上,进一步验证了基于氟硅酸铵后处理法合成的稳定CsPbBr纳米晶体材料的光电应用价值。

关键词：钙钛矿纳米晶体氟硅酸盐热淬灭光稳定性电致发光二极管

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金属硫化物提高钙钛矿纳米晶体稳定性的研究

金属硫化物提高钙钛矿纳米晶体稳定性的研究

作者：孙桦上海交通大学

学位级别：硕士

全无机钙钛矿(CsPbBr)纳米晶体具有制备工艺简单、发射光谱窄、光谱范围可调、量子产率高等优点,有望满足纳米晶体背光源应用的需求,成为新一代显示材料;同时在电致发光、激光、光学检测等领域中具有应用潜力。但其对水和氧气极为敏感,... 详细信息

全无机钙钛矿(CsPbBr)纳米晶体具有制备工艺简单、发射光谱窄、光谱范围可调、量子产率高等优点,有望满足纳米晶体背光源应用的需求,成为新一代显示材料;同时在电致发光、激光、光学检测等领域中具有应用潜力。但其对水和氧气极为敏感,容易受到周围环境的影响而发生荧光猝灭。纳米晶体的稳定性是进行物性研究和器件应用的基础。因此,如何提高钙钛矿纳米晶体的稳定性是其推广应用的重要问题。本文以钙钛矿纳米晶体为研究对象,使用硫化剂(S-DDA)处理CsPbBr纳米晶体,形成硫化物生长的位点。将不同种类的金属盐加入上述溶液中,室温下进行硫化物的生长,以稳定性为研究目标,考察了不同种类金属盐、反应物投加量、反应时间对其稳定性的影响。优化实验条件,并确定了最佳反应条件。在25℃的反应条件下,1 mL的CsPbBr纳米晶体溶液中加入100μL S-DDA溶液(0.05 mol/L),反应1 h后;随后加入0.01 mmol乙酸铟,并反应2 h,得到了CsPbBr·S-In纳米晶体。在功率密度为175 mW/cm的LED光(450 nm)照射下,CsPbBr·S-In纳米晶体的荧光强度几乎未发生变化,而CsPbBr纳米晶体在2小时时几乎完全猝灭。此外,通过X射线衍射(XRD)、透射电镜(TEM)、X射线光电子能谱仪(XPS)等表征了所制备纳米晶体产物的结构、形貌、尺寸大小及分布、组成、元素分布情况与元素化学状态,阐述了CsPbBr纳米晶体稳定性增强的原因。本课题为提高CsPbBr纳米晶体的稳定性提供了一种新方法。

关键词：钙钛矿纳米晶体硫化物光致发光光稳定性

基于钙钛矿纳米晶体的复合材料微球发光特性的研究

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光学仪器 2020年第6期42卷 42-48页

作者：范成徐公杰蔡斌上海理工大学光电信息与计算机工程学院上海200093

为了拓展钙钛矿纳米晶体在激光领域的应用,利用低成本、易合成的溶剂−非溶剂法,将实验合成的CsPbBr3纳米晶体封装或附着于高分子材料环烯烃聚合物(COP)以形成高稳定性的复合材料体系,进一步制备成微球,形成回音壁模式(WGM)谐振腔。借助... 详细信息

为了拓展钙钛矿纳米晶体在激光领域的应用,利用低成本、易合成的溶剂−非溶剂法,将实验合成的CsPbBr3纳米晶体封装或附着于高分子材料环烯烃聚合物(COP)以形成高稳定性的复合材料体系,进一步制备成微球,形成回音壁模式(WGM)谐振腔。借助于微球的WGM谐振腔,表面附着的纳米晶体的荧光会在微球内发生谐振,形成被动式的WGM谐振腔,形成激光,其阈值为28.5μJ/cm2,品质因数Q为835。这种复合材料体系的微球为钙钛矿纳米晶体在高稳定性的激光器件、非线性系统及光动力学研究提供了一个有效平台。

关键词：钙钛矿纳米晶体环烯烃聚合物溶剂—非溶剂法回音壁模式(WGM)

高稳定性钙钛矿纳米材料的制备及其荧光检测应用

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高稳定性钙钛矿纳米材料的制备及其荧光检测应用

作者：孙林燕扬州大学

学位级别：硕士

全无机钙钛矿（CsPbBr3）纳米晶体（NCs）是一种新型的荧光材料,因其具有高光致发光量子产率（PLQY）、较窄的发射峰半峰宽（FWHM）、载流子复合率低、缺陷容忍度高等优点倍受众多研究人员的关注,在荧光检测、发光二极管（LED）、太阳... 详细信息

全无机钙钛矿（CsPbBr3）纳米晶体（NCs）是一种新型的荧光材料,因其具有高光致发光量子产率（PLQY）、较窄的发射峰半峰宽（FWHM）、载流子复合率低、缺陷容忍度高等优点倍受众多研究人员的关注,在荧光检测、发光二极管（LED）、太阳能电池等领域具有广阔的应用前景。然而,钙钛矿纳米晶体在水、光和热环境中稳定性差,严重阻碍了其在荧光检测领域的应用。因此,本文以提高钙钛矿纳米晶体的稳定性为切入点,通过采取不同策略,制备出高稳定性的钙钛矿复合材料,并将其应用于荧光检测领域。具体的研究内容如下:1、基于聚合物包覆法提高钙钛矿纳米晶体的稳定性。利用溶胀-收缩的方法将CsPbBr3 NCs材料封装在聚苯乙烯（PS）微球中,研究不同实验条件对其荧光强度的影响,构建了光学特性优越和高稳定的CsPbBr3@PS NCs复合材料。结果表明,CsPbBr3@PS材料在365 nm紫外灯照射4 h后,初始PL强度仍保持在38%,而未封装的CsPbBr3材料的荧光强度仅达到1 8%,在高温条件下,新型的钙钛矿聚合纳米材料也表现出前所未有的荧光稳定性。2、通过掺杂ZIF材料原位合成高稳定性CsPbBr3@ZIF复合材料用于碘离子检测。CsPbBr3纳米晶体在ZIF材料的孔隙中原位生长,ZIF材料为CsPbBr3 NCs提供了保护壳,不仅提高了 CsPbBr3 NCs的发光强度,而且提高了其稳定性,使得CsPbBr3 NCs水稳定性7天之后仍能高达57%,光稳定性和热稳定性也有不同程度的提高。并且成功制备了基于CsPbBr3@ZIF NCs材料的荧光传感器,该荧光传感器可用于I-的高灵敏度和选择性检测,检出限为0.17 mM。因此,基于CsPbBr3@ZIF NCs材料在荧光传感领域有着广阔的应用前景。3、通过聚合物配体工程和二氧化硅封装的协同效应制备高水稳定性CsPbBr3-mPEG@SiO2 NCs材料,并将其作为一种新型的“开-关-开”荧光探针,用于水溶液中汞离子（Hg2+）和谷胱甘肽（GSH）的高灵敏度和选择性检测。本实验中研究了甲氧基聚乙二醇胺（mPEG-NH2）配体和二氧化硅包覆对CsPbBr3 NCs稳定性和水溶液荧光的影响。结果表明,钙钛矿纳米材料在水溶液中的荧光强度提高了 2.59倍,并且水稳定性也得到了极大的提高,在水中储存30天后仍保持73%的原始荧光。基于此,制备了一种新型的用于高灵敏性检测Hg2+和GSH的“开-关-开”荧光探针,检测限分别低至0.08 nM和0.19μM。因此,高效灵敏的CsPbBr3-mPEG@SiO2荧光探针在环境和生物传感领域显示出巨大的潜力。

关键词：钙钛矿纳米晶体稳定性荧光检测应用

基于钙钛矿基质的高效稀土近红外电致发光器件的研究

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基于钙钛矿基质的高效稀土近红外电致发光器件的研究

作者：俞燕君苏州大学

学位级别：硕士

稀土离子(Rare earth ion,RE3+)具有优异的光电性能,使得其在发光领域被广泛地研究,但其在电致发光(Electroluminescence,EL)领域的发展却有一定的局限性。对于稀土离子电致发光而言,促进基质与离子间的能量传递和提高基质的电学性质是... 详细信息

稀土离子(Rare earth ion,RE3+)具有优异的光电性能,使得其在发光领域被广泛地研究,但其在电致发光(Electroluminescence,EL)领域的发展却有一定的局限性。对于稀土离子电致发光而言,促进基质与离子间的能量传递和提高基质的电学性质是促进其发光的两种重要手段。与此同时,钙钛矿作为一种新型的发光材料,在可见光波段具有发光效率高、颜色纯净、尺寸和成分可调等的特点。但对于钙钛矿来说,实现近红外(Near-infrared,NIR)区域的高效电致发光具有极大挑战性,因此限制了其在生物医学、通信和夜视等应用上的发展潜力。本文旨在通过协同稀土离子和钙钛矿两者的优势,将钙钛矿基质的电致发光通过稀土离子转移到近红外领域,以实现稀土离子在近红外的高效电致发光。为此,本文围绕稀土离子掺杂钙钛矿的高效发光这一中心,从稀土掺杂钙钛矿的材料制备、结构分析、光电性能、器件制备等方面出发,研究出最适合制备NIR电致发光器件的掺杂钙钛矿材料,并且通过结构修饰和缺陷钝化等手段对其进行性能优化。具体来说,本文的主要工作包含以下几点:1.基于制备发光二极管(Light-emitting diode,LED)的需求,本文使用旋涂成膜法和热注入法分别制备了稀土离子掺杂钙钛矿(Rare earth ion-doped metal halide perovskite,RE3+-doped MHP)薄膜和 RE3+-doped MHP 纳米晶体。通过对比一步法和两步法制备的薄膜性能,使用热注入法制备的纳米晶体在制备器件时具有更平整的发光面和更优异的光谱。实验表明,旋涂成膜法制备的器件无法探测到有效的外量子效率(External quantum efficiency,EQE),而由纳米晶体制备的器件在电压为3.6 V时峰值外量子效率达到3%。由此,由纳米晶体制备的电致发光器件在可调性上优于薄膜材料制备的器件。基于这一初步结果,本文进行了后续的优化方案。2.通过进一步研究发现,钙钛矿的结构稳定性是影响其电致发光效率的一个重要因素。稀土离子在钙钛矿的晶格中掺杂时会形成空八面体中心,由此使得钙钛矿结构不稳定。针对这一情况,通过钠离子(Na+)掺杂以平衡材料的稳定性和发光强度,Na+通过自发掺杂填充晶格中的空位,从而减小晶格畸变,提高材料的稳定性。与未掺杂Na+的对照组相比,Na+掺杂使得EQE达到6.4%,实现了钙钛矿结构的结构修饰。4.针对钙钛矿纳米晶体固有的大比表面积、外部缺陷多的问题,引入了硫氰酸苄酯(Benzylthiocyanate,BTC)来钝化纳米晶体的表面。从而提高了薄膜的光致发光量子产率(Photoluminescence quantum yield,PLQY)和电荷迁移率,使得器件的峰值EQE达到7.7%,这代表了稀土掺杂钙钛矿电致发光器件的最高效率。本论文系统地研究了基于钙钛矿基质的稀土离子近红外发光材料和器件的制备。通过对比不同的制备方法和优化手段,有效地改善了器件的性能,使得该稀土离子的电致发光效率达到已知最高水平,为今后高效的稀土近红外发光提供了新的依据和方法。

关键词：稀土离子发光钙钛矿纳米晶体缺陷钝化发光二极管

高性能CsPbBr3钙钛矿闪烁体材料的制备及其性能研究

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高性能CsPbBr3钙钛矿闪烁体材料的制备及其性能研究

作者：章皓昆明理工大学

学位级别：硕士

X射线作为常见的一种高能辐照射线,由于其光子能量高,穿透性强的特性被广泛应用于医学诊断、放射治疗、工业探伤、安全检测,航天导航以及科学研究的材料分析等领域中。其中闪烁体作为将X射线光子信号转换为电信号的转换装置为X射线探测... 详细信息

X射线作为常见的一种高能辐照射线,由于其光子能量高,穿透性强的特性被广泛应用于医学诊断、放射治疗、工业探伤、安全检测,航天导航以及科学研究的材料分析等领域中。其中闪烁体作为将X射线光子信号转换为电信号的转换装置为X射线探测器的核心组件,也是目前国家所面对的核心科技攻关技术之一。通常来说闪烁体一般由高密度重元素组成。然而,传统的闪烁体一般是无机晶体,只能在高温环境中生长,这大大增加了生产成本和制备难度。另外,该晶体光转换效率低同时伴随余辉效应,且大多数传统闪烁体的发光在可见光谱中很难进行调节。目前传统闪烁体的性能达到极限,而对X射线成像和检测技术的要求则越来越高,因此,探索和研究新的闪烁体已经成为一个迫在眉睫的问题。卤化物钙钛矿由于其高的光致发光量子产率(PLQY)、易协调的发光颜色和简单的制造工艺而成为一种优秀的发光材料。于此同时卤化物钙钛矿特别具备具有较高的原子序数(Z),高质量的元素,如Pb、Br原子。对X射线吸收而言,吸收截面随着Z的增加而增大,这也意味着相较于通常的闪烁体材料卤化物钙钛矿具有良好的电离辐射吸收能力。此外,卤化钙钛矿还具有快速的衰减时间,低探测限等特性,使其X射线探测和成像能力突出。也正是得益于这些优异的性能,最近被认为是最有前途的闪烁材料。然而,全无机钙钛矿纳米晶材料在合成过程中会产生大量本征缺陷,本征缺陷的存在使得其在X射线环境中的稳定性和其他光学性能较差。因此,为实现其商业应用,我们仍需进一步对其进行结构设计,进而合成出具备优异X射线成像性能的闪烁体,其具体内容为:(1)首先以溶液法制备的全无机钙钛矿(CsPbBr)为基础,采用一种过程相对易调控的湿化学退火的方法来改善晶体结构。使所得的NCs缺陷含量明显减少、结构更加完整。退火后的样品具有更高的热稳定性、光稳定性、水稳定性。将所制备的CsPbBr NCs使用PMMA封装成透明闪烁体。初步探索钙钛矿材料作为闪烁体材料应用。(2)有机材料封装钙钛矿纳米晶作为闪烁体材料,其透明度和均匀性很难得到保证,同时有机物的环境耐候性并不优异,因而我们在透明非晶基体中原位生长了Eu离子掺杂的CsPbBr量子点,形成了半透明玻璃陶瓷(GC)闪烁体。利用玻璃相作为钙钛矿量子点的封装材料,制备出更均匀的透明钙钛矿陶瓷闪烁体。创造了钙钛矿型闪烁体的记录分辨率,超过了具有10.0 pl/mm的典型商业Cs I(TI)闪烁体。此外我们还探究了其在低剂量剂量下长期使用的稳定性。(3)在前者的基础上,我们进一步讨论了Lu离子掺杂的CsPbBr量子点所形成的半透明玻璃陶瓷(GC)闪烁体在高剂量下长期使用的可能性。讨论和研究高能辐照对晶体损伤的机理。在判定辐照损伤在高剂量辐照下为难以避免的状况时,设计特殊的热退火修复的方式,延长和提升闪烁体的使用寿命。从而制备出高性能的X射线闪烁体。

关键词：钙钛矿纳米晶体辐照稳定性 X射线成像透明闪烁体

钙钛矿和金属纳米材料的可控制备及其应用研究

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钙钛矿和金属纳米材料的可控制备及其应用研究

作者：潘奇苏州大学

学位级别：硕士

近二十年来,功能纳米材料已在化学、材料、能源等诸多领域吸引了广泛的关注,但是如何实现其有效设计、可控制备及成功应用仍是各个领域的热点和难点问题。金属和半导体纳米材料是重要的无机功能纳米材料,也是本论文的研究重点。作为一... 详细信息

近二十年来,功能纳米材料已在化学、材料、能源等诸多领域吸引了广泛的关注,但是如何实现其有效设计、可控制备及成功应用仍是各个领域的热点和难点问题。金属和半导体纳米材料是重要的无机功能纳米材料,也是本论文的研究重点。作为一种新型的光电材料,全无机铅卤钙钛矿CsPbX3(X=C1,Br,I)纳米材料有着出色的光学性质,在发光二极管(LEDs)、激光器、光探测器和太阳能电池等应用中表现出了广阔的应用前景。目前已经报道的全无机铅卤钙钛矿纳米晶体的合成方法中,主要有热注入法、溶剂热法和超声法等,这些方法有着操作简单、重复性好、产物均一、产量高、稳定性强等优势,但在形貌控制上还较为局限,且能源消耗较高。为了解决以上问题,本论文从方法学角度出发,利用微波辅助加热法成功制备了 CsPbX3纳米晶体,这种方法具有能耗低、速度快、产量高、形貌可控等优势。合成出来的纳米晶体应用在发光二极管上,表现出优良的性能。金属纳米材料已被广泛应用于催化领域,它的形貌和尺寸是决定其物理化学性质、催化性能的重要因素。目前,金属纳米催化剂的研究取得了重要的进展,但仍存在着形貌尺寸单一、催化机制不明确等问题。在本论文中,我们利用理论计算与实验验证相结合的手段,揭示了不同Pd纳米晶体在炔烃加氢反应中的活性差异,进而揭示该反应进程中的催化位点,明确催化机制。此外,我们还引入了一种新的半导体材料Ga2O3,成功改变了 Pd纳米晶体的活性位点,并探索了它们之间的强金属-载体相互作用(SMSI)。本论文主要工作如下:1.用一种新颖的方法(微波辅助加热法)合成出了高质量的全无机铅卤钙钛矿纳米晶体,并调控了其尺寸和形貌变化,提出了一个由纳米片到纳米立方体的生长机理过程,并将这种钙钛矿纳米晶体成功的应用到了 LEDs原型设备上。2.成功制备出了不同形貌的Pd纳米晶体,结合理论模拟计算,揭露了 Pd纳米晶体在丙炔加氢过程中的活性位点,发现Pd八面体比Pd立方体有着更高的丙烯选择性,并且加氢的主要活性位点发生在Pd八面体的顶端,而不是边缘或表面。3.设计合成了形貌大小非常均一的Pd-Ga2O3纳米颗粒,探索了 Pd和Ga203之间的强金属-载体之间的相互作用,这种Pd-Ga203纳米颗粒可直接作为丙炔加氢过程中的催化剂,表现出了优异的活性和选择性。

关键词：钙钛矿纳米晶体可控合成 LEDs Pd纳米材料丙炔加氢