高性能CsPbBr3钙钛矿闪烁体材料的制备及其性能研究

作     者：章皓 

作者单位：昆明理工大学 

学位级别：硕士

导师姓名：徐旭辉;刘碧桃

授予年度：2021年

学科分类：08[工学] 080501[工学-材料物理与化学] 0805[工学-材料科学与工程（可授工学、理学学位）] 

主      题：钙钛矿纳米晶体 辐照稳定性 X射线成像 透明闪烁体 

摘      要：X射线作为常见的一种高能辐照射线,由于其光子能量高,穿透性强的特性被广泛应用于医学诊断、放射治疗、工业探伤、安全检测,航天导航以及科学研究的材料分析等领域中。其中闪烁体作为将X射线光子信号转换为电信号的转换装置为X射线探测器的核心组件,也是目前国家所面对的核心科技攻关技术之一。通常来说闪烁体一般由高密度重元素组成。然而,传统的闪烁体一般是无机晶体,只能在高温环境中生长,这大大增加了生产成本和制备难度。另外,该晶体光转换效率低同时伴随余辉效应,且大多数传统闪烁体的发光在可见光谱中很难进行调节。目前传统闪烁体的性能达到极限,而对X射线成像和检测技术的要求则越来越高,因此,探索和研究新的闪烁体已经成为一个迫在眉睫的问题。卤化物钙钛矿由于其高的光致发光量子产率(PLQY)、易协调的发光颜色和简单的制造工艺而成为一种优秀的发光材料。于此同时卤化物钙钛矿特别具备具有较高的原子序数(Z),高质量的元素,如Pb、Br原子。对X射线吸收而言,吸收截面随着Z的增加而增大,这也意味着相较于通常的闪烁体材料卤化物钙钛矿具有良好的电离辐射吸收能力。此外,卤化钙钛矿还具有快速的衰减时间,低探测限等特性,使其X射线探测和成像能力突出。也正是得益于这些优异的性能,最近被认为是最有前途的闪烁材料。然而,全无机钙钛矿纳米晶材料在合成过程中会产生大量本征缺陷,本征缺陷的存在使得其在X射线环境中的稳定性和其他光学性能较差。因此,为实现其商业应用,我们仍需进一步对其进行结构设计,进而合成出具备优异X射线成像性能的闪烁体,其具体内容为:(1)首先以溶液法制备的全无机钙钛矿(CsPbBr)为基础,采用一种过程相对易调控的湿化学退火的方法来改善晶体结构。使所得的NCs缺陷含量明显减少、结构更加完整。退火后的样品具有更高的热稳定性、光稳定性、水稳定性。将所制备的CsPbBr NCs使用PMMA封装成透明闪烁体。初步探索钙钛矿材料作为闪烁体材料应用。(2)有机材料封装钙钛矿纳米晶作为闪烁体材料,其透明度和均匀性很难得到保证,同时有机物的环境耐候性并不优异,因而我们在透明非晶基体中原位生长了Eu离子掺杂的CsPbBr量子点,形成了半透明玻璃陶瓷(GC)闪烁体。利用玻璃相作为钙钛矿量子点的封装材料,制备出更均匀的透明钙钛矿陶瓷闪烁体。创造了钙钛矿型闪烁体的记录分辨率,超过了具有10.0 pl/mm的典型商业Cs I(TI)闪烁体。此外我们还探究了其在低剂量剂量下长期使用的稳定性。(3)在前者的基础上,我们进一步讨论了Lu离子掺杂的CsPbBr量子点所形成的半透明玻璃陶瓷(GC)闪烁体在高剂量下长期使用的可能性。讨论和研究高能辐照对晶体损伤的机理。在判定辐照损伤在高剂量辐照下为难以避免的状况时,设计特殊的热退火修复的方式,延长和提升闪烁体的使用寿命。从而制备出高性能的X射线闪烁体。