检索结果-南通市图书馆

P改性V-MCM-41催化剂的合成及其在丙烷直接脱氢中的应用

在线全文

学校读者我要写书评

暂无评论

燃料化学学报 2022年第2期50卷 227-236页

作者：王晓胜杨韬李芹刘毓翔丁永川无中国石油大学(北京) 新能源与材料学院北京102249 青岛科技大学化工学院山东青岛266042 山东石大胜华化工股份有限公司山东东营257061

钒基催化剂的脱氢性能与表面氧钒物种的形态密切相关。为了进一步增强传统原位合成的V-MCM-41催化剂上钒物种的分散性,本研究通过在制备过程中添加有机磷前驱物的方法对其进行改性。采用XRD、N_(2)吸附-脱附、TPR、TPD、XPS、拉曼光谱及... 详细信息

钒基催化剂的脱氢性能与表面氧钒物种的形态密切相关。为了进一步增强传统原位合成的V-MCM-41催化剂上钒物种的分散性,本研究通过在制备过程中添加有机磷前驱物的方法对其进行改性。采用XRD、N_(2)吸附-脱附、TPR、TPD、XPS、拉曼光谱及O_(2)脉冲等方法对催化剂的结构、钒物种形态及分散度进行了系统的表征。表征结果表明,P改性后V-MCM-41催化剂的比表面积随着P含量的增加而缓慢下降,但整体仍能保持有序的六方介孔结构;P改性后表面钒物种的还原性和分散性均得到改善,聚合形态的钒物种比例明显下降。丙烷脱氢反应结果表明P改性后催化剂的丙烷脱氢性能和稳定性均有提高。在Si/P投料物质的量比为30时制备的催化剂能够获得最大表面钒氧位点和最佳丙烷脱氢性能。

关键词： P改性 MCM-41 钒物种丙烷脱氢

水热处理和钨添加对低钒催化剂高温脱硝性能的影响

在线全文

学校读者我要写书评

暂无评论

化工进展 2020年第4期39卷 1363-1370页

作者：刘雪松汪澜房晶瑞陈洪锋潘驰中国建筑材料科学研究总院有限公司绿色建筑材料国家重点实验室北京100024 绍兴文理学院化学化工学院浙江绍兴312000 绍兴市质量技术监督检测院浙江绍兴312300

利用真空过量浸渍法在TiO2和WO3-TiO2载体上负载0.5%钒(质量分数)制备了V2O5-TiO2(VTi)和V2O5/WO3-TiO2(VWTi)催化剂,并在含有10%(体积分数)水蒸气的空气氛下750℃水热处理24h得到处理态的VTi-A和VWTi-A催化剂。研究了水热老化和钨掺杂... 详细信息

利用真空过量浸渍法在TiO2和WO3-TiO2载体上负载0.5%钒(质量分数)制备了V2O5-TiO2(VTi)和V2O5/WO3-TiO2(VWTi)催化剂,并在含有10%(体积分数)水蒸气的空气氛下750℃水热处理24h得到处理态的VTi-A和VWTi-A催化剂。研究了水热老化和钨掺杂对催化剂脱硝效率的影响,并通过XRD、TEM、NH3-TPD、H2-TPR、XPS和Raman等表征方法对催化剂的结构和表面特性进行了表征分析。研究表明,水热处理和钨的协同作用使催化剂中产生更多的聚合态VOx和低价态钒(V^4++V^3+)。这两类活性物质所含有的氧物种具有较强SCR反应活性,可改善VWTi催化剂的高温脱硝性能,即使在酸性位数量减少的情况下仍有提升,这是低钒含量催化剂可满足燃气机组高温脱硝需求的主要原因。

关键词：水热处理钨掺杂选择性催化还原催化剂钒物种

Cu掺杂对介孔VO_x-TiO_2催化苯羟基化制苯酚的影响

在线全文

学校读者我要写书评

暂无评论

催化学报 2013年第2期34卷 341-350页

作者：徐丹贾丽华郭祥峰齐齐哈尔大学化学与化学工程学院黑龙江齐齐哈尔161006 黑龙江省普通高校精细化工重点实验室黑龙江齐齐哈尔161006

将Cu作为第二金属,制备了不同Cu掺杂量的和不同温度下焙烧的双金属改性的Cu/VOx-TiO2复合催化剂,并用于液相苯直接羟基化制苯酚反应中.固定钒的含量为4.3%,合成了一系列不同Cu掺杂量(w=0.29%~2.5%)的催化剂,并在不同的温度下(350~650°C... 详细信息

将Cu作为第二金属,制备了不同Cu掺杂量的和不同温度下焙烧的双金属改性的Cu/VOx-TiO2复合催化剂,并用于液相苯直接羟基化制苯酚反应中.固定钒的含量为4.3%,合成了一系列不同Cu掺杂量(w=0.29%~2.5%)的催化剂,并在不同的温度下(350~650°C)进行了焙烧.利用X射线衍射、N2吸附-脱附、扫描电镜、透射电镜、H2程序升温还原以及X射线光电子能谱对催化剂进行了表征.结果表明,加入Cu后催化剂仍保持有序的介孔结构,并且有效地促进了VOx物种在载体TiO2上的分散和VOx物种的还原,同时提高了催化剂的热稳定性,其中Cu以+2价的形态存在于催化剂中.另外,考察了催化剂用量,反应温度等对苯羟基化反应性能的影响.

关键词：铜钒物种介孔二氧化钛苯羟基化苯酚

在线全文

学校读者我要写书评

暂无评论

钒基催化剂在丙烷氧化脱氢反应上的应用

中文科技期刊数据库（全文版）工程技术 2023年第12期 0012-0016页

作者：侯博礼西安石油大学化学化工学院陕西西安710065

丙烯已经成为人们生活中不可或缺的一种化工中间体,通过丙烷氧化脱氢反应(ODH)生产丙烯已成为一条极具吸引力的可行途径。文章综述了钒基催化剂在丙烷氧化脱氢的应用研究进展情况,分析了钒基催化剂合成方法和载体选择对钒物种的影响,并... 详细信息

丙烯已经成为人们生活中不可或缺的一种化工中间体,通过丙烷氧化脱氢反应(ODH)生产丙烯已成为一条极具吸引力的可行途径。文章综述了钒基催化剂在丙烷氧化脱氢的应用研究进展情况,分析了钒基催化剂合成方法和载体选择对钒物种的影响,并对钒基催化剂上钒物种的表征进行简介,钒基催化剂上的钒物种作为催化剂的活性中心对丙烷氧化脱氢制丙烯催化性能影响。开发新型钒基催化剂是钒系催化剂当前的研究重点,提高丙烷氧化脱氢反应中丙烷的转化率、丙烯选择性和抑制深度氧化是未来的主要研究方向。

关键词：丙烷氧化脱氢丙烯钒基催化剂钒物种

钒基催化剂的酸性载体设计及氨法脱硝性能研究

维普期刊数据库评论

在线全文

维普期刊数据库

学校读者我要写书评

暂无评论

钒基催化剂的酸性载体设计及氨法脱硝性能研究

作者：徐云帆清华大学

学位级别：硕士

氮氧化物(NO)会对环境造成多种不利影响。由于高效率、稳定性和经济性,氨法选择性催化还原(NH-SCR)是目前工业上最常用的脱硝技术。而VO-WO(Mo O)/Ti O催化剂由于其在200-450°C区间内良好的催化活性和稳定性,是目前NH-SCR技术中使用最... 详细信息

氮氧化物(NO)会对环境造成多种不利影响。由于高效率、稳定性和经济性,氨法选择性催化还原(NH-SCR)是目前工业上最常用的脱硝技术。而VO-WO(Mo O)/Ti O催化剂由于其在200-450°C区间内良好的催化活性和稳定性,是目前NH-SCR技术中使用最广泛的商用脱硝催化剂。但其低温活性差、抗硫中毒能力也需进一步提高。对此,本论文以钒基催化剂为基础,通过设计不同的酸性载体(WO和Mo O-Ti O),开发性能优良的钒基催化材料。并通过材料结构和表面特性分析,研究了催化材料的构效关系特别是表面酸性和氧化还原能力对性能的影响。在催化剂材料研究方面,发现对于VO/WO催化剂,相比于优势暴露晶面为(100)的对比样,具有(001)优势暴露晶面的六方氧化钨具有更高的脱硝催化活性,400°C时最高转化率达到72%,负载5%VO后催化剂的最高转化率进一步提升至96%。VO-Mo O/Ti O催化剂在含10%HO和300 ppm SO的工作条件下,氮氧化物转化率超过80%的反应活性窗口为250-400°C,最高转化率接近100%。在相同条件下进行30 h耐久性测试后,相比于VO-WO/Ti O的性能衰减,VO-Mo O/Ti O催化剂在250°C的活性从70%升高至88%,具有更优秀的抗硫性。在催化剂机理研究方面,发现六方WO的(001)表面有更多配位不饱和的W离子,可以吸附羟基形成更多Br?nsted酸位。负载钒后,表面高比例的W通过电子转移作用促进V的生成。同时,(001)晶面上的W-O键和氧化钒中V-O键良好的晶格匹配关系促进多聚态钒的生成,加上更高比例的V和更多的化学吸附氧,有利于催化剂表面NH-SCR反应的进行。对于VO-Mo O/Ti O催化剂而言,其对SO的氧化性削弱,表面沉积的硫酸盐量减少;同时表面上NHHSO和NO的反应能力增强,加快NHHSO的消耗,两者共同决定了Mo O改性催化剂上的NHHSO量相比于VO-WO/Ti O催化剂表面的沉积量要少。除此之外,VO-Mo O/Ti O催化剂表面高比例的稳定三齿硫酸盐可以充当强Br?nsted酸位,释放多聚态钒活化吸附NH并形成–NH物种,促进NH-SCR反应的进行。这两种机理研究有助于设计具有高活性和高抗硫能力的钒基脱硝催化剂。

关键词：酸性载体氨法选择性催化还原晶面效应钒物种硫中毒

一步法制备钒负载介孔硅块状催化剂及其在丙烷脱氢反应中应用

同方学位论文库评论

在线全文

同方学位论文库

学校读者我要写书评

暂无评论

一步法制备钒负载介孔硅块状催化剂及其在丙烷脱氢反应中应用

作者：胡平上海师范大学

学位级别：硕士

丙烯是重要的化工中间产物,作为基础化工原料广泛应用于各种化学制品的生产,但是传统的丙烯工艺(包括蒸汽裂化和流化催化裂化)不能满足丙烯市场的需求。催化脱氢的工艺日益受到关注,目前丙烷直接脱氢制丙烯(PDH)已经实现工业化。钒基(VO... 详细信息

丙烯是重要的化工中间产物,作为基础化工原料广泛应用于各种化学制品的生产,但是传统的丙烯工艺(包括蒸汽裂化和流化催化裂化)不能满足丙烯市场的需求。催化脱氢的工艺日益受到关注,目前丙烷直接脱氢制丙烯(PDH)已经实现工业化。钒基(VO)催化剂具有价格适中和环境友好的特点,是一种重要的脱氢催化剂,广泛应用于丙烷的氧化脱氢(ODHP)研究,但是关于PDH的探讨不多。尽管ODHP过程对于PDH而言有很多优势,比如不受热力学平衡限制、催化剂积碳沉积减少和反应温度低,但是避免不了深度氧化带来的副产物,影响了催化剂的选择性,限制了其工业化的发展。介孔二氧化硅块体具有优越的结构性能,本课题将通过原位一步合成的方法,设计、制备VO掺杂硅块体的催化剂(VO-SiO),并将其应用于PDH。催化剂的制备过程是无污染的,并且没有VO前驱体的损失。实验的过程从V/Si质量比、凝胶和焙烧温度、VO的前驱体这三个方面来探究催化剂的结构和催化性能。不同V/Si质量比的催化剂(nVO-SiO,n代表V/Si质量比,范围在1/24/3)主要研究不同VO的量对催化剂的影响。不同凝胶和焙烧温度的催化剂(GT-VO-SiO-CT,GT代表凝胶温度(单位:℃),范围在300;CT代表焙烧温度(单位:℃),范围在55050)研究催化剂制备过程中两个重要温度对催化剂性能的影响。不同V前驱体的催化剂(VO-SiO-m,m代表不同种类的前驱体)主要采用了偏钒酸铵(NHVO,V),硫酸氧钒(VOSO,V)和乙酰丙酮钒(V(AcAc),V)作为钒的前驱体,研究它们对催化剂的影响。实验结果表明,通过原位一步合成的VO-SiO催化剂,VO物种在介孔硅材料上高度分散,其中孤立的和低聚的VO物种在催化反应中是主要的活性中心。通过合适的V/Si质量比,催化剂保持介孔的结构,有较高的比表面积和较大的孔容。然而V的掺杂量过大,由于结晶的VO出现,催化剂的结构被破环。当V/Si质量比为1:12时,催化剂展现了最优的催化活性和稳定性,在580℃下反应21h,丙烷的转化率从64%下降到30%,丙烯的选择性保持在90%。在催化剂的再生研究中,1/12VO-SiO催化剂也展现了良好的长程稳定性。考虑到实际反应温度在580℃,催化剂在580℃下焙烧显示了更好的催化稳定性。在一定凝胶温度范围内(300℃),提高凝胶温度可以缩短凝胶过程的时间,但是对于催化剂的表面酸性、结构性能和VO物种的分散影响不大。60-VO-SiO-580催化剂对比在30℃下凝胶的催化剂缩短了一半的凝胶时间,但也展现了优越的催化活性和稳定性。并且在8次的循环再生后,催化剂的活性完全恢复,选择性有轻微的提高。采用NHVO作为钒前驱体的催化剂有更高的活性,但是V(AcAc)作为钒前驱体的催化剂展现了更好的稳定性。这些结果表明,VO-SiO催化剂有进一步的工业化应用和发展的可能。

关键词：丙烷无氧脱氢钒物种介孔硅块体凝胶温度焙烧温度钒前驱体

钒化合物通过不同方式刺激线粒体活性氧生成(英文)

同方学位论文库评论

在线全文

同方学位论文库

学校读者我要写书评

暂无评论

Journal of Chinese Pharmaceutical Sciences 2011年第5期20卷 498-504页

作者：施喆刘会雪杨晓达北京大学医学部天然药物及仿生药物国家重点实验室药学院化学生物学系北京100191

钒化合物在癌症及糖尿病治疗中显示出其潜在的可能而受到人们的关注,但是其毒性限制了其作为药物的进一步发展。已有研究表明钒通过影响线粒体功能诱导的氧化应激是钒化合物毒性的主要原因。本工作主要考察了两种钒化合物-偏钒酸钠和乙... 详细信息

钒化合物在癌症及糖尿病治疗中显示出其潜在的可能而受到人们的关注,但是其毒性限制了其作为药物的进一步发展。已有研究表明钒通过影响线粒体功能诱导的氧化应激是钒化合物毒性的主要原因。本工作主要考察了两种钒化合物-偏钒酸钠和乙酰丙酮氧钒对线粒体活性氧产生和呼吸链复合体活性的影响。结果表明,钒化合物依其化学物种的不同而对活性氧和复合体活性以不同的方式产生影响。偏钒酸钠抑制线粒体复合体Ⅰ和Ⅱ的活性,同时在低浓度范围内促进活性氧的产生。而氧钒化合物则促进复合体Ⅱ活性,同时促进复合体Ⅰ相关途径的电子漏。本工作为研究钒化合物作为抗糖尿病药物毒性提供了新的结果。

关键词：钒物种活性氧生成复合体活性线粒体

热解MIL-47制备VOx/Al2O3催化剂及其对丙烷氧化脱氢研究

在线全文

学校读者我要写书评

暂无评论

热解MIL-47制备VOx/Al2O3催化剂及其对丙烷氧化脱氢研究

钒基改性介孔TiO2的制备及催化苯羟基化研究

第十届全国催化剂制备科学与技术研讨会（成都）

作者：侯博礼张琳罗群兴陈建刚刘忠文刘昭铁陕西师范大学化学化工学院应用表面与胶体化学教育部重点实验室陕西科技大学化学与化工学院

揭示钒-基催化剂表面钒物种(VO)和丙烷氧化脱氢制丙烯反应之间的构-效关系对于设计高性能催化剂具有重要的理论指导意义,但其仍然是一个具有挑战性的课题。传统负载方法制备的催化剂表面物种较为复杂,包括孤立单分子、低聚、多聚和结晶... 详细信息

揭示钒-基催化剂表面钒物种(VO)和丙烷氧化脱氢制丙烯反应之间的构-效关系对于设计高性能催化剂具有重要的理论指导意义,但其仍然是一个具有挑战性的课题。传统负载方法制备的催化剂表面物种较为复杂,包括孤立单分子、低聚、多聚和结晶态的钒物种,导致理解表面物种类型对反应性能的影响规律尚不清楚。本文在前期的基础上,

关键词：丙烷氧化脱氢 MIL-47 钒物种构-效关系

来源： cnki会议评论

在线全文

cnki会议

学校读者我要写书评

暂无评论

钒基改性介孔TiO2的制备及催化苯羟基化研究

作者：徐丹齐齐哈尔大学

学位级别：硕士

苯酚是一种重要的有机化工原料，以双氧水作氧源，苯直接催化羟基化制备苯酚，该反应副产物只有水，原子经济性高，适应绿色化学发展的需要，因此是一种环境友好型催化工艺。目前，该方法的研究主要致力于寻找高效稳定的催化剂，其中钒... 详细信息

苯酚是一种重要的有机化工原料，以双氧水作氧源，苯直接催化羟基化制备苯酚，该反应副产物只有水，原子经济性高，适应绿色化学发展的需要，因此是一种环境友好型催化工艺。目前，该方法的研究主要致力于寻找高效稳定的催化剂，其中钒基催化剂一直是研究的热点催化剂之一。本文采用水热法，以偏钒酸铵为起始原料，合成了不同钒负载量的VOx/TiO介孔催化材料，同时将Cu、Ag作为第二金属负载到VOx/TiO上，合成了M/VOx-TiO催化剂。将上述催化材料应用到苯直接羟基化制备苯酚的反应中，考察了所合成材料的催化性能。使用TG-DTA、XRD、N2吸附-脱附、H2-TPR、SEM、TEM和XPS等手段对催化剂的结构、性能、外观及元素化合价进行了分析。结果表明：钒的负载量和焙烧温度对载体TiO的晶相有较大影响， VOx通过与TiO形成VxTi1-xO金红石相固溶体结构，促进了TiO载体由锐钛矿相向金红石相的转变;高温焙烧促进了TiO载体由锐钛矿相向热稳定性高的金红石相转变。TiO载体以混晶状态存在时，VOx在其表面高度分散，当钒的负载量为4.30%，焙烧550℃时， TiO载体混晶中金红石相百分含量为12.6%，此时催化苯羟基化反应效果最佳，苯酚收率高达23.7%，选择性高达85.0%。当钒的负载量超过4.30%时，继续增加TiO载体的钒负载量使得催化剂表面开始形成还原性较差的高度聚合钒氧化物种，苯羟基化反应的催化活性也随之降低。使用Cu对上述催化材料进行改性，制得双金属负载的Cu/VOx-TiO复合催化材料，该材料具有典型的介孔结构，与此同时，Cu的加入有效地促进了钒物种在TiO载体上的分散，从而提高了VOx物种的还原性，提高了催化剂由锐钛矿向金红石转变的温度。当铜含量为0.75wt%，焙烧温度为450℃时，其催化苯羟基化反应效果最佳，苯酚收率高达25.6%，选择性高达91.4%。使用Ag对所制得的Ag/VOx-TiO复合催化材料进行改性，得到了含有Ag-V-O新物种的介孔催化材料。钒物种的还原温度有了明显的降低，同时对催化苯羟基化制苯酚表现出较强的活性。

关键词：钒物种介孔二氧化钛苯羟基化负载