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Li_(7)La_(3)Zr_(2)O_(12)固态电解质负极界面研究进展

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材料科学与工程学报 2024年第2期42卷 311-319页

作者：吴非刘涛东北大学冶金学院辽宁沈阳110819 东北大学冶金传感器材料与技术辽宁省重点实验室辽宁沈阳110819

石榴石型固态电解质锂镧锆氧(Li_(7)La_(3)Zr_(2)O_(12),LLZO)具有高达5 V的宽电化学窗口,在固态电解质体系中,与金属锂负极具有良好的匹配性,使其有望成为下一代高能量电池。但LLZO与电极界面的稳定性问题极大地限制了其实际应用。本... 详细信息

石榴石型固态电解质锂镧锆氧(Li_(7)La_(3)Zr_(2)O_(12),LLZO)具有高达5 V的宽电化学窗口,在固态电解质体系中,与金属锂负极具有良好的匹配性,使其有望成为下一代高能量电池。但LLZO与电极界面的稳定性问题极大地限制了其实际应用。本文从金属锂负极特性、LLZO电解质特性、LLZO/Li界面接触三个方面对LLZO/Li界面的稳定性问题展开分析,阐述界面稳定性的根源,同时对界面优化方法进行总结,提出LLZO/Li负极界面发展应注意的问题。

关键词： LLZO负极界面改性金属锂负极全固态锂电池 LLZO/Li界面微观机理

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金属锂电池负极界面氮化硼修饰膜的研究

无机盐工业 2024年第4期56卷 85-89页

作者：周海涛温承钦郑玲孙洁重庆公共运输职业学院智能装备学院重庆402247 广西物流职业技术学院物流交通学院广西贵港537100 重庆大学汽车工程学院重庆400030

金属锂负极由于具有超高的比容量(3 860 mA·h/g)与超低的还原电位(-3.04 V),其应用能够大幅提升现有锂离子电池的能量密度。然而,金属锂与电解液持续不断的副反应可导致电池的严重极化、非活性锂的增加及电池容量的迅速衰减。为了提升... 详细信息

金属锂负极由于具有超高的比容量(3 860 mA·h/g)与超低的还原电位(-3.04 V),其应用能够大幅提升现有锂离子电池的能量密度。然而,金属锂与电解液持续不断的副反应可导致电池的严重极化、非活性锂的增加及电池容量的迅速衰减。为了提升金属锂电池的循环性能,采用氮化硼薄膜作为金属锂表面的人工固体电解质膜(SEI膜)抑制其与电解液之间的副反应,以实现金属锂电池的长循环。采用简单易操作的喷涂沉积法,可将氮化硼薄膜均匀地沉积于金属锂表面,并通过电化学阻抗谱探索了最佳沉积次数。氮化硼SEI膜具有离子导通且电子绝缘的特性,成功地抑制了界面副反应与电池的极化增加。相比未经修饰的金属锂,经氮化硼修饰后,电池负极单位面积阻抗由4.6Ω/cm^(2)降低至1.2Ω/cm^(2)。所组装的锰酸锂/金属锂电池首圈库伦效率由89.2%提升至96.6%;1C条件下循环300次后,容量保持率由86.3%提升至94.6%。

关键词：锂离子电池氮化硼金属锂负极人工固体电解质膜

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锂离子电池负极表面金属锂沉积特性的研究

锂离子电池负极表面金属锂沉积特性的研究

作者：张鹏程上海理工大学

学位级别：硕士

锂离子电池因其较高的比容量、高工作电压、优异的循环寿命等特点,广泛应用于便携式电子设备和大型储能电站等领域。近年来,随着新能源汽车的飞速发展,锂离子电池愈来愈成为当代最重要的储能器件,这也对电池的能量密度和安全性提出了更... 详细信息

锂离子电池因其较高的比容量、高工作电压、优异的循环寿命等特点,广泛应用于便携式电子设备和大型储能电站等领域。近年来,随着新能源汽车的飞速发展,锂离子电池愈来愈成为当代最重要的储能器件,这也对电池的能量密度和安全性提出了更高的要求。目前,商业化电池主要以安全性较好的石墨碳材料作为电池负极材料,在电池稳定性方面具有其他材料无法比拟的优势。然而,近年来的电动汽车的着火自燃等危害事件依然困扰着大众对新能源汽车动力电池的信心,这主要归因于石墨负极在动力电池高负荷运作下的枝晶生长。此外,目前的电池容量已经接近石墨负极材料的理论比容量(372 mAh g),与2020年锂离子电池比容量预期目标(300 Wh kg)还存在较大差距。其中,金属锂负极作为锂离子电池负极发展的最终目标,具有最高的理论比容量(3861 mAh g)。然而,解决其不均匀锂沉积导致的枝晶生长问题是金属锂负极的长期目标,同时也是实现高能量密度电池的重要突破口。针对锂离子电池的容量和安全问题,本论文从锂离子电池负极材料出发,总结了商业化石墨负极表面的锂沉积特性,分析了电池运作过程中导致电池失效和安全问题的原因所在;其次,制备出高比容量、高安全性的金属锂负极,并系统研究其锂离子沉积特性和电化学储能特性。进行的主要工作如下:(1)石墨负极在不同电流密度下的失效分析:安全性和耐久性是锂离子电池的主要挑战,尤其是用于电动汽车和大型储能系统的锂离子电池。基于LiFePO||Graphite三电极软包电池体系,分析了在不同电流密度条件下人造石墨电极表面固体电解质膜(SEI)的演变规律和金属锂沉积行为。电化学阻抗谱(EIS)和扫描电子显微镜(SEM)结果表明在大电流密度下的电极/电解质界面存在不均匀的SEI,并且这种演变规律与电流密度和循环圈数密切相关。此外,我们利用X射线能谱仪(EDS)提供了一种新颖的检测石墨电极上金属锂沉积的方法。三电极电位和EDS结果表明金属锂沉积在1 C倍率条件下循环100个周期后开始发生,这将导致电池容量衰减和并引发安全问题。(2)电化学开环聚合保护金属锂负极:提高锂离子电池的能量密度是未来储能器件发展的重要目标,金属锂负极被认为是实现这一目标的“圣杯”负极。我们利用1,3-二氧五环(DOL)在高电压条件下(>4 V)的开环聚合能力,在金属锂箔上原位生成保护性聚合物层(Poly-DOL)。制备的Poly-DOL人造固体电解质膜显出低的界面阻抗,快速的离子传输性质有效地改善了负极表面的离子沉积特性。对称电池的测试结果表明改性金属电极具有优异的枝晶抑制能力,这归因于聚合有机膜良好的弹性作用。将这种具有人造SEI膜保护层的金属锂电极作为全电池负极,展示出优异的循环性能和容量保持能力。(3)熔融锂灌注法制备三维金属锂负极:研究结果表明,人造SEI膜在一定程度上可以提高的电池的循环能力,但从原理上看,由于保留了金属锂箔的原始薄片,在长循环后依然面临不均匀锂沉积的问题。因此,本文创新性地设计了一种稳定的锂骨架负极,以硅纳米线包覆的碳布材料为骨架(C/Si),采用熔融锂灌注的策略制备了无枝晶生长的C/Si/Li三维负极。三维结构使复合电极表面锂沉积均匀,有效地抑制了锂枝晶的生长。C/Si/Li复合电极的对称电池具有明显优异的电化学循环稳定性和持续的低电压滞后性能。在高电流密度条件下(3 mA cm),极化电压稳定在100 mV左右,并表现出较长的稳定状态。在5 C的电池充放电倍率条件下,与LiNiMnO(LNMO)正极组装的全电池在2000次超长循环后可以达到62%的容量保留能力,这远优于常规的金属锂箔负极。综上所述,锂离子电池负极材料是决定电池性能的关键。本论文从锂离子电池的容量性质和安全性质出发,分析了石墨负极在电池工作过程中的状态变化,同时设计了具有均匀锂沉积性质的金属锂负极,对实现高容量和高安全性的锂离子电池目标具有重要的参考意义。

关键词：锂离子电池锂枝晶石墨负极金属锂负极

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高能电池金属锂负极改性策略的研究进展

江汉大学学报（自然科学版） 2018年第3期46卷 197-203页

作者：程琦邓鹤鸣兰倩刘妍汤舜梁济元魏锋涂吉曹元成江汉大学光电化学材料与器件教育部重点实验室化学与环境工程学院湖北武汉430056 国网电力科学研究院武汉南瑞有限责任公司湖北武汉430074

综述了近年来金属锂负极材料的研究现状,同时针对金属锂负极易生成锂枝晶、库伦效率低、锂电极易粉化、电池易干液的问题,系统介绍了目前金属锂负极改性几个大的研究方向,即设计人造SEI膜、电解液修饰、设计新型结构的锂负极。最后对金... 详细信息

综述了近年来金属锂负极材料的研究现状,同时针对金属锂负极易生成锂枝晶、库伦效率低、锂电极易粉化、电池易干液的问题,系统介绍了目前金属锂负极改性几个大的研究方向,即设计人造SEI膜、电解液修饰、设计新型结构的锂负极。最后对金属锂负极未来的研究方向和发展趋势进行了展望。

关键词：锂离子电池金属锂负极锂枝晶聚合物电解质

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金属锂负极的关键技术与研究进展

功能材料 2020年第1期51卷 1055-1062页

作者：罗雨何国强广西大学资源环境与材料学院广西有色金属及特色材料加工省部共建国家重点实验室培育基地

综述了近几年科研工作者基于金属锂负极本身的改性的最新研究进展。金属锂的理论质量比容量达3860 mAh/g,密度为0.534 g/cm^3,标准还原电位为-3.045 V,这些优势使得金属锂成为下一代理想的锂二次电池(如锂硫、锂空气电池等)的负极材料... 详细信息

综述了近几年科研工作者基于金属锂负极本身的改性的最新研究进展。金属锂的理论质量比容量达3860 mAh/g,密度为0.534 g/cm^3,标准还原电位为-3.045 V,这些优势使得金属锂成为下一代理想的锂二次电池(如锂硫、锂空气电池等)的负极材料。然而,锂离子的不均匀沉积导致的锂枝晶生长、体积膨胀及其随之带来的电池安全隐患和循环寿命的降低等缺陷严重困扰着金属锂电池的发展。本文从机械地增加锂负极的表面积、锂合金负极及混合锂负极、锂负极表面层以及二维三维基底四个方面对金属锂负极的改性进行分析。最后提出要实现金属锂电池的产业化,应从解决锂枝晶和体积膨胀两个方面,通过结合不同改性方法进行研究探索。

关键词：金属锂负极锂二次电池均匀沉积锂枝晶体积膨胀

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金属锂二次电池中锂负极保护的研究

金属锂二次电池中锂负极保护的研究

作者：徐善敏北京交通大学

学位级别：硕士

金属锂负极由于具有超高的理论比容量(3860 m Ah g),最低的标准电极电位(-3.04 V vs.H/H),质量密度低(0.534 g cm),被认为是下一代高能储能电池体系负极材料的最佳选择。然而,金属锂负极面临枝晶生长、副反应严重、无限制的体积波动等问... 详细信息

金属锂负极由于具有超高的理论比容量(3860 m Ah g),最低的标准电极电位(-3.04 V vs.H/H),质量密度低(0.534 g cm),被认为是下一代高能储能电池体系负极材料的最佳选择。然而,金属锂负极面临枝晶生长、副反应严重、无限制的体积波动等问题,严重制约着其商业化应用。针对上述问题,本论文主要开展了以下三部分工作:(1)光固化原位构筑人工SEI膜用来稳定金属锂负极的研究金属锂具有很强的还原性,循环过程中会与电解液发生严重的副反应。本研究我们通过原位光固化丙烯酸六氟丁酯在锂负极表面原位形成一层无机/有机复合的SEI膜以稳定金属锂负极。该人工SEI膜刚柔并济,即能抑制枝晶生长,又能适应体积波动,还能持续有效隔绝金属锂负极和电解液的直接接触,显著降低体系的副反应,在腐蚀性更强的酯类电解液中表现出高电化学稳定性。通过对比有无该人工SEI膜保护的锂锂对称电池的循环性能发现,具有该人工SEI膜保护的金属锂负极能够稳定循环500圈而极化电压保持100 m V以下,表现出优秀的电化学性能。(2)PEO基聚合物充当金属锂负极保护层的研究原生SEI膜循环过程中容易破裂失效,严重影响了膜内含有的聚氧化乙烯(PEO)对金属锂负极的保护效果。本研究我们选取了多种PEO基聚合物,通过控制反应物浓度、分子量,以及金属锂与它们的反应时间,在金属锂负极表面制备了多种成分可控、分布均匀的PEO基聚合物保护层,并组装锂锂对称电池探究它们的保护效果。在2 m A cm,1 m Ah cm条件下测试对比有无PEO基聚合物保护层的锂锂对称电池的循环性能,结果表明它们都能在一定程度上降低电压极化,改善金属锂负极的循环寿命。(3)三维铜银复合结构3D Cu@Ag的制备及其充当锂沉积载体的研究金属锂直接作为负极循环过程中会产生无限的体积膨胀和收缩效应,给电极结构带来极大的破坏性。本研究我们使用氨水刻蚀平面铜得到3D Cu,并通过磁控溅射法在3D Cu表面镀Ag纳米颗粒,将最终制备得到的3D Cu@Ag复合结构作为承载锂的新型HOST。3D Cu@Ag提供了大量的储锂空间,增强了体系的稳定性,高的表面积降低了电极电流密度,促进了锂离子的均匀沉积;Ag镀层增强了亲锂性,降低了锂离子沉积过程中的成核壁垒,有利于锂离子的均匀成核、生长;电化学性能测试表明3D Cu@Ag结构作为金属锂负极载体有效抑制了枝晶的生长,大大延长了金属锂负极体系的循环寿命。

关键词：金属锂负极 SEI膜锂枝晶体积波动副反应

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锂-空气电池金属锂负极的保护

锂-空气电池金属锂负极的保护

以极低局部电流密度抑制枝晶生长的石墨烯骨架金属锂负极

中国稀土学会2021学术年会

作者：黄岗张新波中国科学院长春应用化学研究所

锂-空气电池的理论能量密度高出现有电池体系1-2个数量级,有望使电动汽车突破续航里程短的瓶颈,是极具前景的下一代高比能电源系统。目前,对锂-空气电池的研究主要集中在空气正极、电解液和反应机制上,而作为唯一能使锂-空气电池充分发... 详细信息

锂-空气电池的理论能量密度高出现有电池体系1-2个数量级,有望使电动汽车突破续航里程短的瓶颈,是极具前景的下一代高比能电源系统。目前,对锂-空气电池的研究主要集中在空气正极、电解液和反应机制上,而作为唯一能使锂-空气电池充分发挥其能量密度优势的金属锂负极却未能引起足够的重视。由于锂-空气电池的半开放特性,锂负极除了面临其固有的枝晶生长和体积膨胀问题外,还会被氧气、水、中间产物等腐蚀,导致活性锂损失及电极粉化,严重影响电池性能的发挥。针对此,我们发展了三维限域(引入三维多孔石墨烯限域骨架)、界面修饰(原位形成钝化保护层)、电解液/质调控(锂离子溶剂化结构调控、固态电解质表面修饰)等多种金属锂负极保护策略,有效地抑制了锂负极的枝晶生长和副反应发生,实现了锂-空气电池性能的大幅提升。进一步,我们将以所获得的实验数据为理论支撑,充分发挥稀土基氧化物的氧化还原特性与物理钝性,重点发展新型稀土基锂-空气电池体系,推动锂-空气电池的研发与应用。

关键词：锂空气电池金属锂负极负极保护稀土基锂-空气电池展望

来源： cnki会议评论

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以极低局部电流密度抑制枝晶生长的石墨烯骨架金属锂负极

基于柱撑石墨烯的金属锂负极——极低电流密度稳定并提高金属锂负极性能

中国化学会第30届学术年会-第三十分会：化学电源

作者：张睿程新兵赵辰孜彭翃杰史家乐黄佳琦王金福魏飞张强清华大学化学工程系绿色反应工程与工艺北京市重点实验室

金属锂因具有极高的理论比容量(3860 mAh g)和最低的标准电极电势(-3.040 V)而成为理想的下一代锂二次电池(如锂硫、锂空电池等)负极材料。但金属锂负极仍面临两大问题:一是影响电池效率的固液界面膜(SEI)稳定性问题;二是会带来容量损... 详细信息

金属锂因具有极高的理论比容量(3860 mAh g)和最低的标准电极电势(-3.040 V)而成为理想的下一代锂二次电池(如锂硫、锂空电池等)负极材料。但金属锂负极仍面临两大问题:一是影响电池效率的固液界面膜(SEI)稳定性问题;二是会带来容量损失甚至安全隐患的锂枝晶生长问题。我们基于具有极高比表面积和孔容的柱撑石墨烯搭建了金属锂负极纳米骨架,这种石墨烯骨架通过其极高的比表面积(1666mg)大幅降低电极表面的绝对电流密度(至4×10mAcm,仅为电极整体电流密度的万分之一);高孔容(1.65 cmg)带来的极高的稳定循环嵌锂容量(可达4.0mAhmg);高导电率(435 S cm)带来的优异电化学性能。再结合双盐电解液(LiTFSI-LiFSI DOL/DME)形成的弹性不易破裂的固液界面膜,成功抑制了枝晶的生长,获得了规律均匀的脱嵌锂形貌,并显著提升并稳定了电化学性能。该工作进一步揭示了金属锂负极脱嵌锂过程和固液界面膜形成过程的机理,指引了解决金属锂负极问题的一个新方向。

关键词：金属锂负极石墨烯枝晶 SEI 电流密度

来源： cnki会议评论

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基于柱撑石墨烯的金属锂负极——极低电流密度稳定并提高金属锂负...