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金属锂负极的“阿喀琉斯之踵”,如何破解?

中国粉体工业 2022年第5期 63-64页

硫化物固体电解质(如硫代磷酸盐电解质)在固体锂离子导体中具有最高的室温离子电导率(~10^(-2)Scm^(-1)), 因此具有高能量密度和安全性的全固态电池越来越受到人们的关注。然而,硫化物电解质与电极间的界面问题阻碍了其实际应用于全固... 详细信息

硫化物固体电解质(如硫代磷酸盐电解质)在固体锂离子导体中具有最高的室温离子电导率(~10^(-2)Scm^(-1)), 因此具有高能量密度和安全性的全固态电池越来越受到人们的关注。然而,硫化物电解质与电极间的界面问题阻碍了其实际应用于全固态锂电池。

关键词：全固态锂电池锂离子导体全固态电池硫化物电解质金属锂负极高能量密度硫化物固体电解质界面问题

用于稳定金属锂负极的FeF2/PVDF复合保护层

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中国科学：技术科学 2019年第8期49卷 880-890页

作者：朱文华周旭峰刘兆平施思齐王达上海大学材料科学与工程学院上海200444 中国科学院宁波材料技术与工程研究所动力锂电池工程实验室浙江省石墨烯应用研究重点实验室宁波315201

通过在金属锂箔表面涂覆氟化亚铁(FeF2)/聚偏氟乙烯(PVDF)的复合保护层,制备了FeF2/PVDF保护层修饰的改性金属锂负极.采用扫描电子显微镜(SEM)对循环前后的电极形貌进行表征,并通过恒电流充放电、电化学交流阻抗谱和倍率等测试对改性金... 详细信息

通过在金属锂箔表面涂覆氟化亚铁(FeF2)/聚偏氟乙烯(PVDF)的复合保护层,制备了FeF2/PVDF保护层修饰的改性金属锂负极.采用扫描电子显微镜(SEM)对循环前后的电极形貌进行表征,并通过恒电流充放电、电化学交流阻抗谱和倍率等测试对改性金属锂负极的电化学性能进行分析.研究发现,与传统的金属锂箔负极相比,具有保护层的金属锂负极循环后表面无锂枝晶和"死锂"产生,因此表现出良好的循环稳定性,恒电流(1mA/cm^2)充放电循环1300h,充放电间的电压迟滞始终稳定保持在50mV;该改性金属锂负极与磷酸铁锂正极匹配后的全电池也展现出优异的倍率性能,在3C的电流密度下放电比容量依然可以达到110mAh/g.

关键词：金属锂负极无机/有机复合保护层循环稳定性倍率性能

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金属锂负极表面构建稳定SEI膜的研究进展

电源技术 2020年第9期44卷 1391-1394页

作者：梁珊珊俞成丙周旭峰刘兆平上海大学材料科学与工程学院上海200444 中国科学院宁波材料技术与工程研究所动力锂电池工程实验室浙江宁波315201

以金属锂为负极材料的锂金属二次电池被认为是最具前景的下一代高比能电池。然而,由于金属锂与电解液之间自发反应生成的固态电解质界面(SEI)在电池循环过程中的稳定性较差,加剧了锂枝晶生长、库仑效率降低和容量衰减等一系列问题,从而... 详细信息

以金属锂为负极材料的锂金属二次电池被认为是最具前景的下一代高比能电池。然而,由于金属锂与电解液之间自发反应生成的固态电解质界面(SEI)在电池循环过程中的稳定性较差,加剧了锂枝晶生长、库仑效率降低和容量衰减等一系列问题,从而限制了锂金属二次电池的商业应用,因此提高SEI的稳定性是锂金属二次电池领域的研究热点。总结了近年来对SEI组分与结构进行调控以改善其稳定性的研究进展,并展望了金属锂表面SEI设计与构建的研究趋势,为金属锂负极的研究提供借鉴。

关键词：金属锂负极固态电解质界面(SEI) 电解质添加剂人造SEI

金属锂负极人工SEI膜的原位构筑及电化学性能研究

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金属锂负极人工SEI膜的原位构筑及电化学性能研究

作者：涂思琦中国民航大学

学位级别：硕士

航空锂电池作为民机的应急电源和地面辅助电源在飞机上得以广泛应用,而其一旦起火后果会非常严重,为提高飞机性能,需开发更高能量密度同时更安全的锂电池体系。金属锂负极以超高的理论比容量,成为了下一代可充电高比能锂电池负极的最优... 详细信息

航空锂电池作为民机的应急电源和地面辅助电源在飞机上得以广泛应用,而其一旦起火后果会非常严重,为提高飞机性能,需开发更高能量密度同时更安全的锂电池体系。金属锂负极以超高的理论比容量,成为了下一代可充电高比能锂电池负极的最优材料之一。然而,金属锂负极表面不均匀且力学性能差的自发的固体电解质膜(SEI膜)会导致电沉积界面不稳定,引发电池失效甚至造成爆炸事故。故本文针对改性金属锂负极SEI膜,采用构筑原位人工SEI膜这一经济有效的策略,设计提出通过Al Cl的THF溶液与金属锂的置换反应,在表面生成Al/Li Cl复合SEI膜。将金属锂负极组装成Li-Li对称电池进行测试,确定0.05 M的Al Cl溶液浓度和15s的浸泡反应时间是最佳制备工艺。在1m A/cm电流密度以1m Ah/cm恒电流充放电可以稳定循环300圈,过电位始终小于0.1V。进行电化学阻抗谱测试,Al/Li Cl-Li对称电池循环10圈至50圈,锂负极SEI膜的阻抗增长远小于裸锂,改善了电池界面稳定性。与LiFePO正极组装成全电池进行测试,表明Al/Li Cl SEI膜在实际生产中的意义。在1 C下能够稳定循环200圈,容量保持率约为91.4%,100圈循环后无枝晶的产生。在0.2 C-5 C倍率循环下,容量相对裸锂均增加约20 m Ah/g,提升了倍率性能。综合分析原位制备复合SEI膜结构形貌和电化学性能之间的构效关系,Al/Li Cl组分使得锂离子在SEI膜的传输扩散能力提高,也增强了锂负极的化学和结构稳定性。利用实验结果得到锂离子在Al/LiCl复合SEI膜中的扩散系数等参数,模拟电池放电模型。Al/Li Cl-Li负极的锂硫电池在5 C下容量电压降低程度小,在0.2 C时锂离子浓度分布均匀,改善了倍率性能。研究温度影响下的放电曲线,电压随温度降低而降低,低温使电池的放电能力降低,说明SEI膜的快速扩散改善不了温度对电池影响的程度。

关键词：金属锂负极人工SEI膜改性原位反应

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金属锂负极材料的设计与性能研究

金属锂负极材料的设计与性能研究

作者：万敏涛华中科技大学

学位级别：硕士

为了满足大规模储能以及电动汽车的发展需求,开发高能量密度的锂电池显得尤为重要。然而,基于嵌入式反应的锂离子电池体系只能提供有限的能量密度,这极大的限制了高比能量电池的发展。因此,锂硫电池、锂空气电池和高电压电池等新的电池... 详细信息

为了满足大规模储能以及电动汽车的发展需求,开发高能量密度的锂电池显得尤为重要。然而,基于嵌入式反应的锂离子电池体系只能提供有限的能量密度,这极大的限制了高比能量电池的发展。因此,锂硫电池、锂空气电池和高电压电池等新的电池体系进入人们的视野。金属锂因其超高的理论比容量和很低的化学反应电位被认为是最有前途的负极材料之一,但是金属锂的实际应用依然面临着循环效率低、安全性较差等问题。尽管现在已经有许多工作集中在金属锂的改性研究上,但是设计更加安全、循环稳定的金属锂负极依然是广大研究者的目标。进一步改善金属锂的性能不仅能匹配新的电池体系,对于现有的电池体系的能量密度的提升也有着重大的意义。本文主要针对金属锂负极材料,由于其近乎无限的体积变化和超高的电化学反应活性,我们设计了一种新型的三维结构,改善了金属锂负极在循环过程中的体积变化,减少了枝晶的形成;同时结构表面的保护层降低了金属锂与高电压电解液的副反应问题,提高了高电压电池的循环稳定性,实现了超高的能量密度。主要成果如下:1.我们将层状的氮化碳与氧化石墨烯通过简单的抽滤均匀复合成层状的三维框架,并通过热熔的方法将金属锂“灌入”该框架。在与金属锂进行复合后,氮化碳与金属锂反应生成氮化锂和碳片,由碳框架和氮化锂构成的三维框架可以降低电极的体积变化;并且氮化锂较高的锂离子电导率可以实现离子在电极内部的快速传输,减少电极表面枝晶的形成。LCN电极在1 mA/cm的电流密度下沉积了1 mAh/cm的金属锂之后表面并没有出现枝晶,并且在脱出/沉积了5 mAh/cm的金属锂后也没有出现明显的体积变化。LCN丨LCN对称电池能在1 mA/cm的电流密度,1 mAh/cm的面积容量下稳定循环500圈(1000 h)以上,对称电池的极化电压保持平滑、稳定;在3 mA/cm的电流密度,1 mAh/cm的面积容量下稳定循环300圈不发生短路。2.我们将上述的LCN电极与高电压正极和高电压电解液匹配,由于LCN电极表面的一层氮化锂保护层,LCN电极能在高电压环境下稳定的循环而不与电解液发生副反应,普通金属锂与高电压电解液匹配时产气严重的问题也得到了解决。NCM丨LCN全电池1 C电流密度下、2.8 V-4.6 V的充放电区间内能保持180 mAh/g以上的可逆比容量稳定循环100圈;并且在在电流密度升高为4 C时,NCM丨LCN电池依然可以保持145 mAh/g的可逆比容量。以上工作为解决金属锂电池与电解液副反应多、循环库伦效率低、循环稳定性差、体积变化严重以及安全性问题提供了新的思路,对于开发商用高性能的锂金属电池有着重要的意义。

关键词：金属锂负极三维碳框架氮化锂保护层高电压电池

固态锂电池中金属锂负极与固体电解质界面的关键挑战

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分析科学学报 2019年第6期35卷 771-774页

作者：胡晨晨罗巍同济大学材料科学与工程学院车用新能源研究院

随着新能源汽车的快速发展,车用锂电池的安全性能备受关注。不同于传统锂离子电池采用可燃有机液体电解液,固态锂电池采用无机类固体电解质,具有不可燃、不漏液、高安全、长寿命等一系列优点。此外,固体电解质可兼容高容量金属锂负极,... 详细信息

随着新能源汽车的快速发展,车用锂电池的安全性能备受关注。不同于传统锂离子电池采用可燃有机液体电解液,固态锂电池采用无机类固体电解质,具有不可燃、不漏液、高安全、长寿命等一系列优点。此外,固体电解质可兼容高容量金属锂负极,进而实现高能量密度(>300 Wh/kg)。然而,由于固体电解质缺乏流动性,其与金属锂负极的界面问题已经成为制约固态锂电池发展的瓶颈。本文简要讨论了金属锂负极与固体电解质界面所存在的几项关键挑战:(1)界面润湿;(2)枝晶生长;(3)金属锂的利用率等问题,并介绍了针对这几项关键问题的近期研究进展。

关键词：固态锂电池金属锂负极固体电解质界面枝晶

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合金材料在金属锂负极中应用的研究进展

电源技术 2021年第10期45卷 1356-1359页

作者：何邦一周旭峰刘兆平李文献上海大学材料科学与工程学院材料所上海200072 中国科学院宁波材料技术与工程研究所动力锂电池工程实验室浙江省石墨烯应用研究重点实验室浙江宁波315201

从锂合金负极、锂负极表面保护与锂沉积基体修饰三个方面概述了合金材料在改善金属锂负极电化学沉积可逆性与稳定性方面的国内外代表性研究工作,讨论了合金材料的效用机制与作用效果,分析了当前研究中仍然存在的不足与需要进一步解决的... 详细信息

从锂合金负极、锂负极表面保护与锂沉积基体修饰三个方面概述了合金材料在改善金属锂负极电化学沉积可逆性与稳定性方面的国内外代表性研究工作,讨论了合金材料的效用机制与作用效果,分析了当前研究中仍然存在的不足与需要进一步解决的问题,并对合金材料在金属锂负极研究中的未来发展方向提出了展望。

关键词：金属锂负极锂合金改性锂金属二次电池

用于保护金属锂负极的凝胶态聚氧化乙烯电解质体系的研究

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用于保护金属锂负极的凝胶态聚氧化乙烯电解质体系的研究

作者：鲁承龙青岛科技大学

学位级别：硕士

锂是所有单质中质量最小、电极电位最低的金属,由锂组成的电池具有操作电压高、质量比容量大等优点。并且使用金属锂作为负极有希望进一步提高现有电池体系的能量密度,因此研究金属锂负极的保护具有重大的意义。金属锂二次电池充放电循... 详细信息

锂是所有单质中质量最小、电极电位最低的金属,由锂组成的电池具有操作电压高、质量比容量大等优点。并且使用金属锂作为负极有希望进一步提高现有电池体系的能量密度,因此研究金属锂负极的保护具有重大的意义。金属锂二次电池充放电循环过程中,锂离子会在负极表面不均匀溶出和沉积,形成“锂枝晶”和“死锂”,给电池带来严重的安全隐患。针对上述问题,本论文研究了一种新型的用于保护金属锂负极的凝胶态聚氧化乙烯电解质体系,并成功将其应用于磷酸铁锂金属锂电池和锂空气电池中,达到了保护金属锂负极、提高电池循环寿命的目的。主要工作成果如下:(1)研究了一种凝胶态聚氧化乙烯电解质GPE-B的制备方法,并组装了锂对称电池。从电化学性能分析、形貌分析和界面分析等方面深入研究了该电解质在金属锂负极保护方面的作用。(2)成功组装了凝胶态聚氧化乙烯电解质GPE-B的磷酸铁锂金属锂纽扣电池和软包电池。实验证明这种电池具有良好的电化学性能、界面稳定性和安全性能。(3)将凝胶态聚氧化乙烯电解质与锂化全氟磺酸膜复合制备出一种新型的凝胶态聚合物电解质GPE-N,并将这种电解质应用到锂空气电池中。实验证明在锂空气电池中GPE-N电解质不仅可以促进锂的均匀沉积抑制锂枝晶的生长,而且可以阻挡正极侧活性成分向锂金属负极侧的穿梭,从而抑制副反应的发生,提高过氧化锂的产率,提高锂空气电池的循环性能。

关键词：金属锂负极聚氧化乙烯凝胶电解质磷酸铁锂锂空气电池

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合金/聚合物薄膜包覆改性金属锂负极的研究

合金/聚合物薄膜包覆改性金属锂负极的研究

作者：邓金祥电子科技大学

学位级别：硕士

化石能源的使用引发的温室效应、水污染等问题已经严重影响了社会的发展。因此,开发新型能源及清洁能源成为了必然的选择。具有高能量密度、长循环寿命的锂离子电池自1991年问世以来就被广泛应用于移动充电设备。但由于便携设备小型化... 详细信息

化石能源的使用引发的温室效应、水污染等问题已经严重影响了社会的发展。因此,开发新型能源及清洁能源成为了必然的选择。具有高能量密度、长循环寿命的锂离子电池自1991年问世以来就被广泛应用于移动充电设备。但由于便携设备小型化以及电动汽车对长续航里程的需求,对锂离子电池的能量密度提出更高的要求,而锂离子电池所用石墨负极的理论比容量仅为372 m Ah/g,难以满足更高的能量密度需求。金属锂因为有着最低的电势(-3.045 V vs.Li/Li)及超高的比容量(3860 m Ah/g),被认为是二次锂电池负极材料的“圣杯”而被广泛的研究与关注。但金属锂负极也存在许多问题:首先,锂枝晶的生长可能导致电池短路从而引发一系列安全问题;其次,金属锂与电解液的副反应会导致循环寿命与库伦效率的降低;最后,锂负极在循环过程中体积变化也会影响电池的性能。因此需要对金属锂进行改性,而在众多的改性方法中,表面包覆无疑是较为简单有效的方法。因此,本文通过表面包覆的手段对金属锂负极进行改性。首先,使用聚乙烯醇(PVA)与聚丙烯酸(PAA)的混合溶液作为包覆层。先在铜集流体上进行包覆,研究了PVA与PAA比例对电池性能的影响,发现PVA与PAA质量比为4:1时效果最好;再通过包覆不同厚度的PVA-PAA混合膜,得到1.25μm厚的薄膜性能最佳,在1 m A/cm电流密度下循环300周的平均库伦效率达98.5%。对比包覆前后的铜集流体在锂沉积量达到5 m Ah/cm后的形貌发现,在包覆后的铜集流体上沉积的锂更为均匀致密,没有枝晶的生长,沉积的厚度为25μm,与理论厚度一致,表明包覆层有助于锂均匀沉积。其次,将PVA-PAA包覆层应用在金属锂负极上。通过比较不同包覆厚度下对称电池的循环性能,确定在包覆层厚度为1.18μm时为最佳包覆厚度,这与铜集流体上包覆的厚度基本一致。在1 m A/cm电流密度下能循环700 h,远远超过纯锂负极的250 h。在循环50周后,电极结构仍保持完整,没有枝晶与副反应产物的明显生成,这归因于包覆层将金属锂与电解液有效隔绝,提供了一个稳定的界面,减少了副反应的发生,特别是包覆层能够帮助锂均匀的沉积/脱出,抑制了枝晶的生长。此外,磷酸铁锂(LFP)全电池在1C倍率下循环180周仍能够有96.8%的容量保持率,远远优于未改性的锂负极。最后,使用磁控溅射技术在金属锂上沉积一层Li-Sn合金保护层,通过控制溅射时间来改变包覆厚度,得到在溅射时间为10 min时性能最佳。通过循环50周的电极形貌对比可以看到,Li-Sn合金包覆后的锂负极表面非常平坦均匀,没有枝晶的生长,电极结构仍然保持完整。这是因为Li-Sn合金层高的锂离子扩散系数有利于锂的快速传输,能够帮助锂的均匀沉积,同时,Li-Sn合金层保护金属锂不被电解液腐蚀,减少了副反应的发生,因而包覆后的锂负极在LFP全电池中有着更高的库伦效率,更长的循环寿命。更进一步,Li-Sn合金层改性的锂负极应用在聚氧化乙烯(PEO)基固态电池中,也展现出了优异的性能。

关键词：金属锂负极表面包覆聚合物薄膜合金薄膜