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栀子黄色素与金属离子效应的研究

中国野生植物资源 1988年第Z1期 16-21页

作者：周兆详李国斌罗亚芬浙江林学院浙江测试技术研究所

本文报导了从栀子(Ga(?)denia Jasminoides Ellis)果实中提取的黄色素,与铁、铜、锡和铝等金属离子的效应。研究表明,栀子黄色素与铁、铜离子反应后,色素的共轭双键的发色基团破坏,栀子黄色素退色;与锡、铝离子反应后,生成黄色络合物,... 详细信息

本文报导了从栀子(Ga(?)denia Jasminoides Ellis)果实中提取的黄色素,与铁、铜、锡和铝等金属离子的效应。研究表明,栀子黄色素与铁、铜离子反应后,色素的共轭双键的发色基团破坏,栀子黄色素退色;与锡、铝离子反应后,生成黄色络合物,增加了吸光度,保持鲜艳黄色。因此,在提制和使用栀子黄色素时,应注意它们的不同效应。本试验是通过 FeCl3、SnCl2、AlCl3和 CuSO4四种试剂与栀子黄色的反应,探讨生产上经常遇到的铁、锡、铝和铜离子与栀子黄的效应,为提制栀子黄色素的设备选材、包装材料的选择;为栀子黄色素食品的加工、包装金属材料的选择提供科学依据。

关键词：桅子黄色素试液栀子黄色素金属离子效应

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女贞果红色素与金属离子效应的研究

青岛大学学报（自然科学版） 2002年第2期15卷 22-25页

作者：胡迎芬黄震吕滨周瑞鹏青岛大学化学系青岛266071

研究常见金属离子对女贞果红色素稳定性的影响。用分光光度法测定了一些常见金属离子对色素溶液吸光度的影响。钠、钙离子对女贞果红色素有增色 ,护色作用 ;锌、镁、锰离子对色素无明显影响 ;铜、铅离子对呈色无影响 ,但可加速色素的降... 详细信息

研究常见金属离子对女贞果红色素稳定性的影响。用分光光度法测定了一些常见金属离子对色素溶液吸光度的影响。钠、钙离子对女贞果红色素有增色 ,护色作用 ;锌、镁、锰离子对色素无明显影响 ;铜、铅离子对呈色无影响 ,但可加速色素的降解 ;铝、铁、锡离子可使色素溶液变色。建议在开发利用该色素时 ,尽量避免与铝、铁、锡。

关键词：女贞果金属离子效应天然红色素稳定性分光光度法吸光度锌镁锰铜铅铁

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栀子黄色素与金属离子效应的研究

林产化学与工业 1988年第3期 50-57页

作者：周兆祥朱岩李国斌罗亚奋浙江林学院浙江省测试技术研究所浙江林学院临安临安本院1987年毕业生

本文报导了从栀子(Gardenia jasminoides Ellis.)果实中提取的黄色素与铁、铜、锡和铝等金属离子的效应。研究表明,栀子黄色素与铁、铜离子反应后,色素的共轭双键发色基团破坏,栀子黄色素退色;与锡、铝离子反应后,生成黄色络合物,增加... 详细信息

本文报导了从栀子(Gardenia jasminoides Ellis.)果实中提取的黄色素与铁、铜、锡和铝等金属离子的效应。研究表明,栀子黄色素与铁、铜离子反应后,色素的共轭双键发色基团破坏,栀子黄色素退色;与锡、铝离子反应后,生成黄色络合物,增加了吸光度,保持鲜艳黄色。这在提制和使用栀子黄色素时,应注意它们的不同效应。

关键词：桅子黄色素金属离子效应

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人类金属离子效应相关嗅觉受体的机制研究

中国病理生理杂志 2015年第10期 1906-1906页

作者：李生菊上海交通大学医学院细胞分化与凋亡教育部重点实验室

嗅觉受体是生物体感知外界气味的第一级反应元件。本课题组之前发现铜离子参与的小鼠嗅觉受体MOR244-3的活化反应,报导了嗅觉受体是金属蛋白的假设。然而,嗅觉受体的金属效应是否在哺乳动物中具有普遍意义以及在人类中是否也存在具有金... 详细信息

嗅觉受体是生物体感知外界气味的第一级反应元件。本课题组之前发现铜离子参与的小鼠嗅觉受体MOR244-3的活化反应,报导了嗅觉受体是金属蛋白的假设。然而,嗅觉受体的金属效应是否在哺乳动物中具有普遍意义以及在人类中是否也存在具有金属离子效应相关的嗅觉受体,目前还尚未获得证实。本课题组利用嗅觉受体的异源表达系统筛选获得人类嗅觉

关键词：嗅觉受体人类金属离子效应

金属离子导向合成两个金属配位聚合物：晶体结构和荧光性质(英文)

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无机化学学报 2017年第7期33卷 1266-1272页

作者：马德运李湘郭海福马燕华林婉纯温美玲蔡立文朱立烽肇庆学院化学化工学院肇庆526061

以2,5-呋喃二羧酸和六水硝酸锌/四水硝酸镉为原料,在溶剂热条件下,合成出2个金属有机配位聚合物,[Zn(FDC)(DMF)2]n(1)和{(Me2NH2)2[Cd2(FDC)3(H_2O)2]·4H_2O}n(2)(H2FDC=2,5-呋喃二甲酸,DMF=N,N-二甲基甲酰胺)。通过元素分析、红外光谱、差热分析、X射线粉末衍射和X射线单晶衍射等手段对配合物进行了结构表征。结果显示,化合物1为一维链结构,通过分子间氢键作用构筑成二维结构;而2为二维(4,4)网络结构。热稳定性表明化合物1脱去DMF配体后稳定到300℃;而2脱去配体水、阴离子和溶剂分子后结构立即发生坍塌。常温固态下,激发波长分别为303和350 nm时考察了配合物1和2的荧光性质,结果显示2个化合物均发射蓝色荧光(λmax=406,470 nm),荧光寿命分别为76.2和138.1 ns。

关键词：配位聚合物晶体结构 2,5-呋喃二羧酸金属离子效应荧光性质

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黄酮醇2，4-双加氧酶模型配合物的合成、表征及其反应性

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黄酮醇2，4-双加氧酶模型配合物的合成、表征及其反应性

作者：王俊茹大连理工大学

学位级别：硕士

黄酮醇2,4-双加氧酶（Flavonol2,4-dioxygenase简称FDO）作为一种活化分子氧催化氧化开环芳香族化合物并释放CO的双加氧酶近年来成为生物无机化学的一个新热点。为进一步弄清中心金属离子、模型配体的电子效应和空间效应、Glu73羧基对FD... 详细信息

黄酮醇2,4-双加氧酶（Flavonol2,4-dioxygenase简称FDO）作为一种活化分子氧催化氧化开环芳香族化合物并释放CO的双加氧酶近年来成为生物无机化学的一个新热点。为进一步弄清中心金属离子、模型配体的电子效应和空间效应、Glu73羧基对FDO活性中心结构、反应性和分子氧的活化机理的影响,本论文做了一系列的工作,具体如下：（1）设计合成了分子内苯基侧臂的邻位导入羧基、吡啶环的6-位导入吸电子基-Br的1个新模型配体L11H （2-{[bis（6-bromo-pyridin-2-ylmethyl）amino]methyl}benzoic acid）,并通过1HNMR、API/MS、IR等进行了表征。（2）设计合成了12个新的L11和L8（5-bromo-2-{[bis（2-pyridinylmethyl）amino]meth yl}benzoic acid） FDO三元模型配合物[MⅡLn（fla）]（M:Fe, Cu, Co, Ni, Zn, Mn, n:11,8）,并通过X射线衍射、IR. API/MS、UV-Vis和CV等进行了表征。（3）用UV-Vis追踪的方法对模型配合物与分子氧的反应性进行了研究,通过比较研究探讨了中心金属离子、配体的电子效应和空间效应及配体分子的羧基对FDO模型配合物的结构、性质及其与分子氧的反应性的影响,得出了一些重要的结论。具体如下： ①金属离子效应：配体相同、不同金属离子的模型配合物[MⅡL11（fla）]的反应性顺序为Fe＞ Ni＞ Cu＞ Zn＞ Mn＞ Co,而[MⅡL8（fla）]的反应性顺序为Fe＞Cu＞Co＞Ni＞ Zn＞Mn,说明虽然模型配合物的结构类似但其反应性却明显不同。 ②配体的电子效应：配体苯环上的电子效应：金属离子相同,配体苯环上引入不同取代基的三元模型配合物的反应性顺序为：L10（o-OMe）＞ L9（o-Me）＞ L1（-H）＞ L8（m-Br）＞ L7（m-NO2）,即配体苯环间位引入吸电子基-Br时减慢反应速率,说明该氧化反应为亲电反应。吡啶环的电子效应：金属离子相同,配体吡啶环的6-位引入不同取代基的Fe（Ⅱ）三元模型配合物的反应性顺序为：L13（-CH3）＞ L1（-H）＞ L11（-Br）,即配体吡啶环上引入吸电子基时减慢反应速率,说明该氧化反应为亲电反应。 ③配体的空间效应：苯环和吡啶环上导入吸电子基-Br的模型配合物的反应性顺序为L1（-H）＞L8（苯环m-Br）＞L11（吡啶环o-Br）,说明吡啶环上是空间效应起主要作用。 ④配体的羧基效应：配体分子内导入羧基的模型配合物的反应性均比已报道的配体分子内未导入羧基的反应性高,说明Glu73的羧基的确是FDO活性中心的催化部位。

关键词：黄酮醇2,4-双加氧酶结构和功能模型金属离子效应电子效应空间效应羧基效应

栎精2,3-双加氧酶模型配合物的合成、表征及其反应性

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栎精2,3-双加氧酶模型配合物的合成、表征及其反应性

作者：刘洋大连理工大学

学位级别：硕士

栎精2,3-双加氧酶(Quercetin 2,3-dioxygenase简称2,3-QD)的研究是近年来生物无机化学领域的一个新热点。基于对2,3-QD活性中心的结构和活化分子氧的研究,本论文为进一步弄清Glu73的羧基、中心金属离子、配体的电子效应和空间效应对2,3... 详细信息

栎精2,3-双加氧酶(Quercetin 2,3-dioxygenase简称2,3-QD)的研究是近年来生物无机化学领域的一个新热点。基于对2,3-QD活性中心的结构和活化分子氧的研究,本论文为进一步弄清Glu73的羧基、中心金属离子、配体的电子效应和空间效应对2,3-QD活性中心结构、反应性和分子氧的活化机理的影响,设计合成了一系列二元、三元的结构和功能模型配合物,并对其与底物黄酮醇和分子氧的反应性进行了研究,具体工作如下：(1)设计合成了1个新的分子内苯基侧壁的邻位导入羧基、两个吡啶环上6-位导入吸电子基-Cl的(2-((bis((6-chloropyridin-2-yl)methyl)amino)methyl)benzoic acid)模型配体L12H,通过IR、MS、1HNMR等进行了表征。(2)设计合成了相应的6个新的过渡金属2,3-QD二元模型配合物[MⅡL12(OAc)]n (M:Mn、Fe、Co、Ni、Cu、Zn;n:1、2),通过IR、UV-Vis、ESI/MS等进行了表征。(3)设计合成了相应的含有底物黄酮醇的6个新的过渡金属2,3-QD三元模型配合物[MⅡL12(fla)] (M:Mn、Fe、Co、Ni、Cu、Zn),通过IR、UV-Vis、ESI/MS等进行了表征。(4)用UV-Vis追踪的方法对二元和三元模型配合物与底物黄酮醇及分子氧的反应性进行了研究,得出以下结论：①配体相同、金属离子不同时,二元模型配合物的反应性顺序为Ni(Ⅱ)>CO(Ⅱ)> Cu(Ⅱ);三元模型配合物的反应性顺序为Fe(Ⅱ)>Co(Ⅱ)>Ni(Ⅱ)>Zn(Ⅱ)>Mn(Ⅱ)> Cu(Ⅱ)。说明不同金属离子的模型配合物结构虽然类似,但其反应性却明显不同。②配体相同、金属离子相同时,三元模型配合物的反应性较相应的二元模型配合物的反应性高。③金属离子相同、配体不同时,三元模型配合物配体的吡啶环的6-位导入吸电子基-C1的L12的反应性比没有导入取代基的L1的高,即L12>L1;其中,Cu(Ⅱ)配合物比较特殊,L12的二元和三元模型配合物的反应性都不如L1的反应性。说明配体取代基的电子效应和空间效应对不同金属离子模型配合物反应性的影响是不同的。

关键词：栎精2,3-双加氧酶结构和功能模型金属离子效应配体取代基效应羧基效应

酸式还原酮双加氧酶模型配合物的合成、表征及其反应性

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酸式还原酮双加氧酶模型配合物的合成、表征及其反应性

作者：林浩大连理工大学

学位级别：硕士

酸式还原酮双加氧酶(Acireductone Dioxygenase简称ARD)有含Fe(Ⅱ)和Ni(Ⅱ)两种酶,它们活化利用分子氧选择性地氧化断裂完全相同的底物酸式还原酮的C-C键得到不同的产物,人们对其反应机理和调控机理还不清楚。为进一步弄清His98、 Glul0... 详细信息

酸式还原酮双加氧酶(Acireductone Dioxygenase简称ARD)有含Fe(Ⅱ)和Ni(Ⅱ)两种酶,它们活化利用分子氧选择性地氧化断裂完全相同的底物酸式还原酮的C-C键得到不同的产物,人们对其反应机理和调控机理还不清楚。为进一步弄清His98、 Glul02、金属离子及底物的电子效应对ARD活化分子氧并选择催化氧化C-C键断裂机理和调控机理,本论文做了一系列的研究工作,具体如下： (1)设计合成了新的分子内导入4/5-咪唑基和羧基的ARD模型配体LH{LH:[(lH-Imidazol-4-ylmethyl)-pyridin-2-ylmethyl-amino]-aceticacid)}并通过API/MS、 IR等进行了表征。 (2)设计合成了含LH和模型底物1-对-R1-苯基-2-R2-3-苯基-1,3-丙二酮(1-p-R1-pheny1-2-R2-3-pheny1-propane-1,3-dione简称S, S2:R1=H, R2=OH;S3R:R1=NO2, Br,H,Me,OMe,R2=H)相应的Fe-ARD和Ni-ARD三元模型配合物[MnLS2]和[MⅡLS3R](MII:Ni,Fe)。并通过IR、 API/MS、 UV-vis等进行了表征。 (3)通过液质联用(LC-MS)对三元模型配合物与分子氧的反应产物进行定性定量分析得到如下重要结论： ①Ni-ARD三元模型配合物催化氧化底物的C1-C2和C2-C3键断裂生成两分子苯甲酸和CO,而Fe-ARD三元模型配合物只催化氧化断裂C1-C2键生成苯甲酰甲酸和苯甲酸,分别与天然Ni-ARD和Fe-ARD的酶反应产物相一致,很好的模拟了两种天然ARD。 ②底物S3引入供电子基时,超氧自由基进攻的是C3位置,断裂C2-C3键,得到产物为苯甲酸和取代酮酸;底物S3引入吸电子基时,超氧自由基进攻的是C1位置,断裂C1-C2键,得到的产物为取代苯甲酸和酮酸,即底物S3引入取代基对Cl和C3的电子云密度的影响是导致[MⅡLS3R]与氧气反应产物不同的原因。 (4)用UV-vis追踪的方法对模型配合物与分子氧的反应性进行了研究,通过比较研究系统地探讨了中心金属离子、底物的电子效应对ARD模型配合物的结构、性质及其与分子氧的反应性的影响,得出了一些重要的结论。具体如下： ①底物相同时,铁模型配合物的反应性优于镍模型配合物,即活性顺序为：Fe>Ni。 ②金属离子相同时,当底物分子引入供电子基时反应速率明显变快,表明反应的速控步骤为亲电反应。

关键词：酸式还原酮双加氧酶活化分子氧结构和功能模型电子效应金属离子效应

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乙酰丙酮双加氧酶的生物模拟研究

乙酰丙酮双加氧酶的生物模拟研究

作者：杜晓茜大连理工大学

学位级别：硕士

乙酰丙酮双加氧酶(β-diketone dioxygenase简称Dke1)可以活化分子氧催化降解天然底物乙酰丙酮,将其转化为乙酸和甲基乙二醛。为弄清配体的电子效应、底物的电子效应及金属离子对乙酰丙酮双加氧酶活性中心结构、性质及与分子氧反应性的... 详细信息

乙酰丙酮双加氧酶(β-diketone dioxygenase简称Dke1)可以活化分子氧催化降解天然底物乙酰丙酮,将其转化为乙酸和甲基乙二醛。为弄清配体的电子效应、底物的电子效应及金属离子对乙酰丙酮双加氧酶活性中心结构、性质及与分子氧反应性的影响,本文进行了一系列的研究,具体内容如下:(1)本文设计并合成了分子内苯基间位和对位导入一系列不同取代基的4个新的3His系列模型配体L(Bis(2-pyridylmethyl)-R-benzylamine):R=p-OMe,p-Me,m-Br,m-NO),并通过IR、H NMR、API/MS等进行了表征。(2)以一个苯环的对位导入不同取代基的一系列1,3-二苯基-1,3-丙二酮为底物(1,3-diphenyl-propane-1,3-dione简称S)(R=OMe,Me,H,Br,NO)设计合成了9个新的铁三元模型配合物[FeLS]以及9个新的镍三元模型配合物[NiLS]并通过IR、API/MS和CV等进行了表征。(3)对三元模型配合物与分子氧反应的产物进行定性定量的分析,得到了与天然酶降解产物相同的苯甲酸类和酮酸类化合物。(4)通过UV-vis追踪的方法对一系列三元模型配合物与分子氧的反应性进行了研究,通过比较探究了配体的电子效应、底物的电子效应及中心金属离子对模型配合物的结构、性质及其与分子氧的反应性的影响。通过以上研究得出如下重要的结论:(1)对于铁模型配合物:初始反应速率随底物或配体中引入取代基的吸电子能力的增强而增大。(2)对于镍模型配合物:初始反应速率随底物或配体中引入取代基的给电子能力的增强而增大。(3)金属离子效应:底物和配体相同时,铁模型配合物的反应速率比镍模型配合物的反应速率快,说明中心金属离子对酶的活性有一定的影响。(4)根据各种光谱、产物分析、动力学数据结果推测了可能的反应机理。

关键词：乙酰丙酮双加氧酶配体电子效应底物电子效应金属离子效应